В работе исследованы морфологические особенности кремниевой поверхности, подвергнутой фемтосекундной лазерной абляции с различной экспозицией, а также кристаллическая структура приповерхностных слоев, внутри которых на субмикронных глубинах были обнаружены нанокристаллы полиморфных модификаций кремния Si-III и Si-XII, встроенные в наноразмерные аморфизированные области. Изменение амплитуд, спектральных позиций, ширин и площадей пиков в спектре комбинационного рассеяния совместно с постепенно развивающейся топографией поверхности дают большой объем информации о переходных абляционных и релаксационных процессах, происходящих при высоких давлениях и температурах в приповерхностных слоях во время многогоимпульсного микро- и наноструктурировании кремния.