ЭЛЛИПСОМЕТРИЯ НЕОДНОРОДНЫХ ПОВЕРХНОСТНЫХ СЛОЕВ АНИЗОТРОПНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ЭЛЕМЕНТОВ
62 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
УДК 535.51
А. А. НОВИКОВ, И. А. ХРАМЦОВСКИЙ, В. Ю. ИВАНОВ, И.С. ФЕДОРОВ, А. ТУРКБОЕВ
ЭЛЛИПСОМЕТРИЯ НЕОДНОРОДНЫХ ПОВЕРХНОСТНЫХ СЛОЕВ АНИЗОТРОПНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ЭЛЕМЕНТОВ
Изложены методы определения элементов нормированной матрицы отражения и основных эллипсометрических параметров анизотропных отражающих систем. Дано экспериментально-теоретическое обоснование применения обобщенных уравнений эллипсометрии в приближении Друде — Борна при определении поляризационно-оптических характеристик неоднородных поверхностных слоев анизотропных элементов оптоэлектроники. Показано, что при полировании и ионной обработке кристаллического кварца в приповерхностной области образуется аморфизированный слой, наличие которого приводит к потерям оптического излучения в ВУФ-области спектра.
Ключевые слова: эллипсометрия, оптические соединения, элементы оптоэлектроники, анизотропные оптические элементы.
В последнее время, наряду с традиционными методами диагностики физико-хими-
ческого состояния поверхности кристаллов, получили развитие новые методологические
подходы к анализу поляризационно-оптических свойств поверхностных слоев элементов оп-
тоэлектроники. Среди этих подходов особое место занимает метод эллипсометрии благодаря
широким возможностям исследования макро- и микроскопических характеристик неодно-
родных поверхностных слоев (ПС) анизотропных оптических элементов и слоистых тонкоп-
леночных структур как в областях прозрачности, так и в полосах поглощения оптического
излучения [1—3]. Эллипсометрия — метод, основанный на анализе изменения состояния
полностью поляризованного излучения (линейно-, эллиптически- или циркулярно поляризо-
ванного) при его взаимодействии с поверхностью объекта исследования [4].
Для формирования научных представлений о природе и причинах возникновения тех
или иных физико-химических свойств неоднородных поверхностных слоев, образующихся
при изготовлении элементов оптоэлектроники из анизотропных кристаллов, необходимо
знать не только основные закономерности изменения поляризационных характеристик ПС,
но и подходы к анализу эллипсометрических измерений оптических характеристик неодно-
родных анизотропных отражающих систем [1—3].
В настоящей статье обсуждаются вопросы развития эллипсометрического метода диаг-
ностики физико-химического состояния неоднородной структуры поверхностного слоя опти-
ческих элементов, выполненных из кристаллического кварца. Такие структуры используются
для получения внутрирезонаторных элементов ионных и эксимерных лазеров, при этом обес-
печиваются минимальные потери оптического излучения в ВУФ-области спектра.
Методы определения элементов нормированной матрицы отражения. Для падающего светового пучка с двумя взаимно ортогональными составляющими Еs(o) и Еp(o) вектора электрического поля E(o) и двумя взаимно ортогональными составляющими Еs(1) и Еp(1) электрического вектора светового пучка E(1), отраженного от анизотропной системы „неоднород-
ный ПС — одноосный кристалл“, справедливы следующие соотношения:
E (p1)
= Rpp E(po) + Rps Es(o) ;
Es(1)
=
Rsp
E
(o) p
+
Rss Es(o)
,
(1)
где Rpp, Rps, Rsp, Rss — элементы матрицы отражения R* Джонса; s-компонента перпендикулярна плоскости падения светового пучка (плоскость XOZ); p-компонента находится в плос-
кости падения; ось Z направлена в глубь поверхностного слоя.
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 63
Введем в рассмотрение эллипсометрические отношения (ρ) для падающего ρ(o) и отраженного ρ(1) световых пучков:
ρ(o)
=
E
(o) p
/ Es(o)
=
tg ψ(o)
⋅ exp(i∆(o) ) ,
ρ(1)
=
E(p1 )
/ Es(1)
=
tg ψ(1)
⋅ exp(i∆(1) ) ,
(2)
где ψ(o), ψ(1) — азимут линейной восстановленной поляризации; ∆(o), ∆(1) — разность фаз меж-
ду p- и s-компонентами для падающего и отраженного световых пучков соответственно.
В этом случае поляризационно-оптические свойства анизотропной системы „ПС —
кристалл“ будут определяться нормированной матрицей отражения [1]
M* = ρ pp ρsp
ρ ps 1
,
(3)
элементы ρji которой равны соответствующим элементам Rji матрицы отражения, деленным на Rss. Из соотношений (1)—(3) можно вывести взаимосвязь эллипсометрических параметров падающего ρ(o) и отраженного ρ(1) световых пучков и оптических характеристик анизотроп-
ной системы:
ρ(1)
=
ρ(o)ρ pp + ρ ps ρ(o)ρsp + 1
.
(4)
Для определения элементов матрицы М* можно использовать ряд методологических
подходов, реализация которых осуществляется на различных типах эллипсометров. В схемах
нулевой эллипсометрии основными измеряемыми параметрами являются азимутальные углы
Р, С, А поляризующих элементов (поляризатора, компенсатора, анализатора), которые фик-
сируются в момент „гашения“ светового пучка на выходе оптической системы (рис. 1, а;
здесь S — объект измерения). Определение элементов матрицы М* осуществляется по мето-
дикам, в соответствии с которыми одна из p- или s-компонент электрического вектора па-
дающей световой волны E(o) (схема РSC2A) или отраженной волны E(1) (схема РC1SA) может быть зафиксирована. В схеме РSC2A при Р=90o значение Ер(о)=0, ρ(о)=0, а при Р=0 значение Еs(о)=0, ρ(о)→∞, тогда согласно формуле (4) получим
ρ1(1) = ρ ps , ρ(21) = ρ pp ρsp .
(5)
В схеме РC1SA при А=90o значение Ер(1)=0, ρ(1)=0, а при А=0 значение Еs(1)=0, ρ(1)→∞,
тогда из формулы (4) получим
ρ3(o) = −ρ ps / ρ pp , ρ(4o) = −1 ρsp .
(6)
Положение азимутов поляризующих элементов в момент „гашения“ светового пучка
можно обеспечить в схеме РSC2A (эллипсометр ЛЭФ-2) при вращении анализатора А и компенсатора С2, а в схеме РC1SA (эллипсометр ЛЭФ-3М) — при вращении поляризатора Р и компенсатора С1.
Любые три уравнения из соотношений (5), (6) могут быть использованы для определе-
ния трех комплексных неизвестных ρpp, ρps, ρsp. В таком виде методика реализуется лишь на эллипсометре, имеющем компенсатор и в плече поляризатора (С1), и в плече анализатора (С2) — схема РС1SC2A (см. рис. 1, а). Но, как правило, значения элементов ρps и ρsp нормированной
матрицы М* намного меньше значения ρpp, и для получения полной системы уравнений с помощью эллипсометрической схемы РС1SA или РS2CA можно воспользоваться следующей процедурой измерения поляризационных параметров отражающей системы.
Предполагая, что ρpp≈ρs, где ρs — эллипсометрическое отношение для симметричных относительно плоскости падения светового пучка анизотропных отражающих систем, вели-
чину ρpp можно с удовлетворительной точностью измерить, проведя двух- или четырехзонное усреднение азимутальных углов Р, С, А в момент „гашения“ и используя следующие соотно-
шения, справедливые для схемы РC1SA [5]:
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
64 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
tg A = ρs [ρC + tg C ⋅ tg(P − C)][tg(P − C) − ρC ⋅ tg C]−1;
(7)
ρC = tg ψC ⋅ exp(iδC ) ; ρs = tg ψs ⋅ exp(i∆s ) ; tg ψs = t g ψ(1) tg ψ(o) ; ∆s = ∆(1) − ∆(o) , (8)
здесь δC, tgψC — фазовый сдвиг и отношение коэффициентов пропускания для осей компенсатора; путем нахождения еще двух положений „гашения“ светового пучка — при А=0 и А=90о — по формулам (5)—(7) определяются ρps, ρsp.
Аналогичная процедура может быть использована и для схемы РS2CA, но при этом использутся другие положения „гашения“ светового пучка — при Р=0 и Р=90о.
а) P
C1
S
Z βΠ
Γ
Y
A C2
ϕϕ
X
q αc
б) P I(p)
ПСП
I1(p), ω1
C Φ
I2(p), ω2
S Z
X
Y
A
в) P
I(p) I(s)
C I(p)
S Z
Φ I(s)
Y
X
A ωp МA
ωs
Рис. 1
Существуют также фотометрические методы измерения эллипсометрических параметров анизотропной оптической системы, поддающиеся автоматизации и позволяющие осуществлять Стокс- или Мюллер-эллипсометрию [1—6], т.е. измерение не только поляризационной передаточной функции исследуемой системы, но и определение ее деполяризующей способности.
Среди различных фотометрических схем необходимо отметить схему с дискретной моду-
ляцией состояния поляризации (ДМСП). В этой схеме измерение параметров ∆ и ψ основано на переключении двух (трех) состояний поляризации светового пучка, падающего на объект измерения S. В этом случае обычная схема РСSA дополняется переключателем состояния поляризации (ПСП) (рис. 1, б), который позволяет попеременно направлять на объект S световые пучки с частотой ω1 и ω2, соответствующей линейно- или циркулярно-поляризованному излучению. Азимут анализатора А регистрируется в положениях, при которых сигналы I1(p) и I2(p), соответствующие переключаемым состояниям поляризации, равны [2, 3]. (На рис. 1, б символ Φ означает фиксированное положение компенсатора С.)
Схема с использованием ДМСП сочетает преимущества нулевых методов эллипсометрии (точность, стабильность) и ненулевых (высокое отношение сигнал/шум, простой алго-
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 65
ритм измерений). Отличие схемы двухлучевой компенсации от схемы с ДМСП заключается в
разделении падающего светового пучка на две ортогональные поляризованные компоненты (рис. 1, в). При проведении поляризационных измерений азимут анализатора А=45о, а эллип-
сометрическое отношение р- и s-компонент определяется через азимут поляризатора Р в по-
ложении, при котором наблюдается отсутствие сигнала на частоте модуляции. (На рис. 1, в
МА — модулятор, осуществляющий модуляцию светового пучка.) Несмотря на достаточно детальную проработку методов измерения эллипсометрических
параметров анизотропных оптических систем, вопрос о решении обратной задачи эллипсомет-
рии для неоднородного анизотропного слоя, т.е. определении его градиентных оптических ха-
рактеристик, остается до сих пор актуальным. Рассмотрим ряд основных особенностей анализа
оптических параметров неоднородных анизотропных слоев элементов лазерной техники.
Метод эллипсометрического анализа оптических параметров неоднородных анизо-
тропных поверхностных слоев. Для получения внутрирезонаторных оптических элементов
использовались оптические детали, полученные из кристаллического кварца, диаметром
20 мм и толщиной 2,5±0,01 мм, которые обрабатывались методом глубокого шлифования и
полирования. Описание образцов и условия их обработки изложены в работе [7]. Эллип-
сометрические исследования проводились на приборе ЛЭФ-3М при длине волны излучения
λ=0,6328 мкм. Показатели преломления кристалла кварца для обыкновенного и необыкновенного лучей принимались равными n0(o)=1,5426 и n0(e)=1,5517.
Ориентацию оптической оси анизотропного элемента, выполненного из одноосного кри-
сталла, несложно определить, используя метод Ф. И. Федорова [1]. Это позволяет ориентацию
главной плоскости падения (Γ) светового пучка, в которой находится оптическая ось с кристал-
ла (см. рис. 1, а), привести в плоскость, совпадающую с плоскостью падения (Π) светового пучка (β=0) или перпендикулярную ей (β=90о). Если в этом случае угол α между нормалью к границе раздела сред q и оптической осью с кристалла принимает значения 0 или 90о, то диэлек-
трическая проницаемость ε анизотропной отражающей системы будет описываться тензором
второго ранга, где εx, εy, εz — его главные значения в системе координат XYZ. Для систем, симметричных относительно плоскости падения светового пучка, нормированная матрица Джонса
диагональна (ρps=ρsp=0) и определяется лишь одним эллипсометрическим отношением ρs (формулы (7), (8)). На основе теорий отражения поляризованного света в приближении
Друде — Борна для неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов [8, 9]
уравнение эллипсометрии можно записать в следующем виде:
ρs
= ρo (1 +
A( p)δY ( p)
−
A(s)δY (s) ),
A( p,s)
=
−2U
( в
p,s)
⎡⎣(U
( в
p,s)
)2
− (Uo( p,s) )2 ⎦⎤−1 ;
⎫ ⎪
∞
∫δY (s) = iko (ε y (z) − εo,y ) exp(−i ⋅ 2koUo(s) z)dz, ko = 2π / λ; 0
∫δY ( p)
= iko
εo,z
εo,z − εв sin2
∞
ϕ 0 [εx (z) − εo,x
− εв
sin2 ϕ ×
× εx (z)εz (z) − εo,xεo,z εo,xεo,z
⎤ ⎥ ⎦
exp
⎛ ⎜⎜⎝
−i
⋅
2ko
εo,x Uo( p)
⎞ z ⎟⎠⎟ dz;
⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪⎪ ⎬ ⎪ ⎪ ⎪
ρo = Ro( p) / Ro(s) = tg ψo exp(i∆o ),
Ro( p,s)
=
±(Uв( p,s)
− Uo( p,s) )(Uв( p,s)
+
Uo(
p,s)
)−1;⎪ ⎪
Uв(s) = εв ⋅ cos ϕ, Uo(s) = εo,y − εв sin2 ϕ;
⎪ ⎪
Uв( p) = εв cos ϕ, Uo( p) = ⎡⎣εo,zεo,x (εo,z − εв sin2 ϕ)−1 ⎦⎤1/ 2 ,
⎪ ⎭⎪
(9)
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
66 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
здесь индексы „в“ и „о“ соответствуют внешней среде и объекту (кристаллу); εв — диэлек-
трическая проницаемость внешней среды; εo,x, εo,y, εo,z — составляющие тензора диэлектрической проницаемости кристалла; εx(z), εy(z), εz(z) — составляющие тензора диэлектрической проницаемости поверхностного слоя, где ось Z направлена в глубь ПС; φ — угол падения
светового пучка; λ — длина волны излучения; ∆о и ψо — эллипсометрические параметры геометрически плоской границы раздела „внешняя среда — кристалл“. В зависимости от ориен-
тации оптической оси с кристалла в системе координат XYZ (см. рис. 1, а) величины εo,x, εo,y, εo,z будут принимать значения, соответствующие показателям преломления n0(e) или n0(o).
В эллипсометрии, как и в других оптических методах, адекватность модели отражаю-
щей системы объекту исследования оценивается на основе принципа максимального правдо-
подобия с помощью функционала F(∆, ψ, Sψ, S∆, m), значение которого зависит не только от экспериментальных (∆(э) ,ψ(э)) и теоретических (расчетных) (∆(т), ψ(т)) параметров исследуемой
отражающей системы и ошибок их измерения Sψ, S∆, но и от вида используемой модели ПС с показателем преломления nm(z), где m=1, 2, 3 — порядковый номер модели. В частности, таким условиям удовлетворяет функционал
∑ ( ( ) ) ( ( ) )F(m)
=
1 2M
M
⎡ ⎢
⎢
j=1 ⎢ ⎣
∆(jэ) − ∆(jт) (m) 2
S j,∆ 2
+
ψ(jэ)
− ψ(jт) (m) S j,ψ 2
2
⎤
⎥ ⎥
;
⎦⎥
(10)
( ) ( )S j,∆ = δS0
2 ⋅ sin ψ j ⋅ R(s)
−1
, S j,ψ = δS0 cos ψ j ⋅
2 ⋅ R(s)
−1
,
(11)
где М — количество измерений, которое определяется совокупностью вариаций независимых параметров, изменяемых при многоугловых, иммерсионных или спектральных эллипсометрических измерениях; Sj,∆ и Sj,ψ — среднеквадратические погрешности измерения эллипсометрических параметров ∆ и ψ; δS0 — пороговая чувствительность прибора.
Из соотношений (10), (11) следует, что необходимое и достаточное условие для выбора измерительных ситуаций, в которых можно сопоставить i-ю и k-ю модели отражающей системы и оценить адекватность модели профиля ПС объекту исследования в j-й измерительной ситуации, определяется уравнениями
δ∆i,k = ∆i(,mj) − ∆(km, j) > S j,∆ , δψi,k = ψi(,mj) − ψ(km, j) > S j,ψ .
(12)
В работе [10] было показано, что при механической обработке кристаллов кварца на поверхности оптических элементов образуется аморфизированный поверхностный слой. Поэтому при эллипсометрическом анализе, проводимом по формулам (9), использовалось следующее математическое описание оптического профиля:
ε(o,e) (z) = εo(o,e) + (εq − εo(o,e) )Fm (qz) .
(13)
Здесь d=1/q — характеристическая толщина ПС; для прозрачных кристаллов εо(о,е)=n(o,e) и εq=n(0), где n(0) — показатель преломления на границе раздела „внешняя среда — ПС“, т.е. при z=0.
В качестве характеристических функций Fm(qz) профиля ПС может быть использована следующая совокупность m альтернативных моделей отражающей системы: I — ступенчатый профиль
FI(qz)=1 при 0≤z≤d; II — линейный профиль FII (qz)=(1 – qz) при 0≤z≤d; III — экспоненциальный профиль FIII(qz)=exp(–qz) при 0≤z≤∞; IV —профиль вида FIV(qz)=(1 – qz)exp(–qz) при 0≤z≤∞.
На основе соотношений (9)—(13) был проведен экспериментально-теоретический ана-
лиз результатов эллипсометрических исследований оптических характеристик ПС элементов,
выполненных из кристаллического кварца с различной ориентацией оптической оси. Анализ
показал, что после полирования и ионной обработки на поверхности кристаллов кварца обра-
зуется неоднородный анизотропный слой, описываемый зависимостью (13), где
Fm(qz)=FIV(qz). Согласно данным, приведенным на рис. 2, при углах падения светового пучка
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 67
φ=50…55о и φ>60o при малых погрешностях S∆ измерения фазового сдвига (кривая 2) наблюдаются значительные расхождения в отклонении фазовых сдвигов |δ∆|, рассчитываемых для моделей однородного изотропного и неоднородного анизотропного ПС кристалла (кривая 1). Иными словами, эти условия являются оптимальными для сопоставления оптических характеристик, получаемых в рамках рассмотренных модельных представлений о структуре ПС.
|δ∆|, Sj,∆, …′
40
20 1
2
55 60 ϕ, …°
Рис. 2
Результаты расчета показателя преломления и толщины поверхностного слоя кристаллического кварца при ионно-плазменной обработке пучком ионов Ar+ c энергией ЕAr+ =1,5 кэВ приведены в таблице. Полученные результаты подтверждают справедливость применения модели неоднородного анизотропного слоя.
Ориентация оптической
оси
α=90o β=90o α=90o β=0o
ϕ, …°
50 60 50 60
Поляризационные параметры
∆ 175o17/ 12o05/ 174o13/ 14o39/
ψ 10o34/ 4o47/ 11o03/ 4o36/
Оптические параметры ПС
Модель
Модель
однородного слоя
неоднородного слоя
n d, нм n(0) d, нм
1,3241
7,0
1,4680
40,7
1,3638
8,8
1,4734
43,5
1,4050 12,2 1,4759 43,6
1,4400 15,6 1,4803 47,6
На рис. 3, а показаны изменение величины анизотропии δna(z)=n(e)(z)–n(o)(z) в ПС кристаллического кварца после полирования (кривая 1) и ионной обработки (кривая 2), а также
спектральные характеристики пропускания Т(λ) этих образцов в ВУФ-области спектра
(рис. 3, б). Анализ кривых показывает, что при последующей ионной обработке толщина на-
рушенного поверхностного слоя кристаллов уменьшается и соответственно уменьшаются по-
тери излучения в ВУФ-области спектра (кривые 2).
а) δna⋅102 1,0
1
б) T, %
2
2 0,8
80 1
0,6 60
0,4 40
0,2 20
0 100 200 z, нм Рис. 3
150 170 190 λ, нм
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
68 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
Таким образом, предложенный метод эллипсометрического анализа оптических характеристик неоднородных поверхностных слоев анизотропных элементов может быть использован как метод технологического контроля качества изготовления внутрирезонаторных элементов ионных и эксимерных лазеров.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Филиппов В. В., Тронин А. Ю., Константинов А. Ф. Эллипсометрия анизотропных сред // Физическая кристаллография. М., 1992. С. 254—289.
2. Эллипсометрия в науке и технике / Под ред. К. К. Свиташева и А. С. Мардежева. Новосибирск, ИФП СО АН СССР, 1987. 205 с.
3. Эллипсометрия: теория, методы, приложение / Под ред. К. К. Свиташева. Новосибирск: Наука, 1991. 200 c.
4. Azzam R. M. A. A perspective on ellipsometry // Surface Sci. 1976. Vol. 56. P. 6—17.
5. Горшков М. М. Эллипсометрия. М.: Сов. радио, 1974. 200 с.
6. Дронь О. С. Развитие эллипсометрии // Научное приборостроение. 2002. Т. 12, № 4. С. 57—62.
7. Новиков А. А., Прокопенко В. Т., Храмцовский И. А. Оптические свойства поверхностных слоев силикатных стекол при ионной и электронно-лучевой обработке // Изв. вузов. Приборостроение. 2007. Т. 50, № 8. С. 54—60.
8. Антонов В. А., Пшеницын В. И., Храмцовский И. А. Уравнение эллипсометрии для неоднородных и анизотропных поверхностных слоев в приближении Друде — Борна // Опт. и спектр. 1987. Т. 62, вып. 4. C. 828—831.
9. Пшеницын В. И., Храмцовский И. А., Качалов С. Н. и др. Отражение поляризованного света от неоднородного анизотропного слоя // Методы прикладной математики в транспортных системах / Под ред. Ю. М. Кулибанова. СПб., 2000, вып. 3. С. 78—85.
10. Steinike Н., Muller B., Richter-Mendan J., Hennig H.-p. Evidence of an amorhous layer on mechanicall treated singll grystall of quartz // Kristall und Technik. 1979. Вd. 14, N 7. S. 37—38.
Александр Александрович Новиков Игорь Анатольевич Храмцовский
Владимир Юрьевич Иванов Иван Сергеевич Федоров Ашурбек Туркбоев
Сведения об авторах — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных техно-
логий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — канд. техн. наук; Санкт-Петербургский университет информационных
технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — д-р техн. наук, профессор; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники.
Рекомендована кафедрой твердотельной оптоэлектроники
Поступила в редакцию 06.02.06 г.
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
УДК 535.51
А. А. НОВИКОВ, И. А. ХРАМЦОВСКИЙ, В. Ю. ИВАНОВ, И.С. ФЕДОРОВ, А. ТУРКБОЕВ
ЭЛЛИПСОМЕТРИЯ НЕОДНОРОДНЫХ ПОВЕРХНОСТНЫХ СЛОЕВ АНИЗОТРОПНЫХ ОПТИЧЕСКИХ ЭЛЕМЕНТОВ
Изложены методы определения элементов нормированной матрицы отражения и основных эллипсометрических параметров анизотропных отражающих систем. Дано экспериментально-теоретическое обоснование применения обобщенных уравнений эллипсометрии в приближении Друде — Борна при определении поляризационно-оптических характеристик неоднородных поверхностных слоев анизотропных элементов оптоэлектроники. Показано, что при полировании и ионной обработке кристаллического кварца в приповерхностной области образуется аморфизированный слой, наличие которого приводит к потерям оптического излучения в ВУФ-области спектра.
Ключевые слова: эллипсометрия, оптические соединения, элементы оптоэлектроники, анизотропные оптические элементы.
В последнее время, наряду с традиционными методами диагностики физико-хими-
ческого состояния поверхности кристаллов, получили развитие новые методологические
подходы к анализу поляризационно-оптических свойств поверхностных слоев элементов оп-
тоэлектроники. Среди этих подходов особое место занимает метод эллипсометрии благодаря
широким возможностям исследования макро- и микроскопических характеристик неодно-
родных поверхностных слоев (ПС) анизотропных оптических элементов и слоистых тонкоп-
леночных структур как в областях прозрачности, так и в полосах поглощения оптического
излучения [1—3]. Эллипсометрия — метод, основанный на анализе изменения состояния
полностью поляризованного излучения (линейно-, эллиптически- или циркулярно поляризо-
ванного) при его взаимодействии с поверхностью объекта исследования [4].
Для формирования научных представлений о природе и причинах возникновения тех
или иных физико-химических свойств неоднородных поверхностных слоев, образующихся
при изготовлении элементов оптоэлектроники из анизотропных кристаллов, необходимо
знать не только основные закономерности изменения поляризационных характеристик ПС,
но и подходы к анализу эллипсометрических измерений оптических характеристик неодно-
родных анизотропных отражающих систем [1—3].
В настоящей статье обсуждаются вопросы развития эллипсометрического метода диаг-
ностики физико-химического состояния неоднородной структуры поверхностного слоя опти-
ческих элементов, выполненных из кристаллического кварца. Такие структуры используются
для получения внутрирезонаторных элементов ионных и эксимерных лазеров, при этом обес-
печиваются минимальные потери оптического излучения в ВУФ-области спектра.
Методы определения элементов нормированной матрицы отражения. Для падающего светового пучка с двумя взаимно ортогональными составляющими Еs(o) и Еp(o) вектора электрического поля E(o) и двумя взаимно ортогональными составляющими Еs(1) и Еp(1) электрического вектора светового пучка E(1), отраженного от анизотропной системы „неоднород-
ный ПС — одноосный кристалл“, справедливы следующие соотношения:
E (p1)
= Rpp E(po) + Rps Es(o) ;
Es(1)
=
Rsp
E
(o) p
+
Rss Es(o)
,
(1)
где Rpp, Rps, Rsp, Rss — элементы матрицы отражения R* Джонса; s-компонента перпендикулярна плоскости падения светового пучка (плоскость XOZ); p-компонента находится в плос-
кости падения; ось Z направлена в глубь поверхностного слоя.
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 63
Введем в рассмотрение эллипсометрические отношения (ρ) для падающего ρ(o) и отраженного ρ(1) световых пучков:
ρ(o)
=
E
(o) p
/ Es(o)
=
tg ψ(o)
⋅ exp(i∆(o) ) ,
ρ(1)
=
E(p1 )
/ Es(1)
=
tg ψ(1)
⋅ exp(i∆(1) ) ,
(2)
где ψ(o), ψ(1) — азимут линейной восстановленной поляризации; ∆(o), ∆(1) — разность фаз меж-
ду p- и s-компонентами для падающего и отраженного световых пучков соответственно.
В этом случае поляризационно-оптические свойства анизотропной системы „ПС —
кристалл“ будут определяться нормированной матрицей отражения [1]
M* = ρ pp ρsp
ρ ps 1
,
(3)
элементы ρji которой равны соответствующим элементам Rji матрицы отражения, деленным на Rss. Из соотношений (1)—(3) можно вывести взаимосвязь эллипсометрических параметров падающего ρ(o) и отраженного ρ(1) световых пучков и оптических характеристик анизотроп-
ной системы:
ρ(1)
=
ρ(o)ρ pp + ρ ps ρ(o)ρsp + 1
.
(4)
Для определения элементов матрицы М* можно использовать ряд методологических
подходов, реализация которых осуществляется на различных типах эллипсометров. В схемах
нулевой эллипсометрии основными измеряемыми параметрами являются азимутальные углы
Р, С, А поляризующих элементов (поляризатора, компенсатора, анализатора), которые фик-
сируются в момент „гашения“ светового пучка на выходе оптической системы (рис. 1, а;
здесь S — объект измерения). Определение элементов матрицы М* осуществляется по мето-
дикам, в соответствии с которыми одна из p- или s-компонент электрического вектора па-
дающей световой волны E(o) (схема РSC2A) или отраженной волны E(1) (схема РC1SA) может быть зафиксирована. В схеме РSC2A при Р=90o значение Ер(о)=0, ρ(о)=0, а при Р=0 значение Еs(о)=0, ρ(о)→∞, тогда согласно формуле (4) получим
ρ1(1) = ρ ps , ρ(21) = ρ pp ρsp .
(5)
В схеме РC1SA при А=90o значение Ер(1)=0, ρ(1)=0, а при А=0 значение Еs(1)=0, ρ(1)→∞,
тогда из формулы (4) получим
ρ3(o) = −ρ ps / ρ pp , ρ(4o) = −1 ρsp .
(6)
Положение азимутов поляризующих элементов в момент „гашения“ светового пучка
можно обеспечить в схеме РSC2A (эллипсометр ЛЭФ-2) при вращении анализатора А и компенсатора С2, а в схеме РC1SA (эллипсометр ЛЭФ-3М) — при вращении поляризатора Р и компенсатора С1.
Любые три уравнения из соотношений (5), (6) могут быть использованы для определе-
ния трех комплексных неизвестных ρpp, ρps, ρsp. В таком виде методика реализуется лишь на эллипсометре, имеющем компенсатор и в плече поляризатора (С1), и в плече анализатора (С2) — схема РС1SC2A (см. рис. 1, а). Но, как правило, значения элементов ρps и ρsp нормированной
матрицы М* намного меньше значения ρpp, и для получения полной системы уравнений с помощью эллипсометрической схемы РС1SA или РS2CA можно воспользоваться следующей процедурой измерения поляризационных параметров отражающей системы.
Предполагая, что ρpp≈ρs, где ρs — эллипсометрическое отношение для симметричных относительно плоскости падения светового пучка анизотропных отражающих систем, вели-
чину ρpp можно с удовлетворительной точностью измерить, проведя двух- или четырехзонное усреднение азимутальных углов Р, С, А в момент „гашения“ и используя следующие соотно-
шения, справедливые для схемы РC1SA [5]:
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
64 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
tg A = ρs [ρC + tg C ⋅ tg(P − C)][tg(P − C) − ρC ⋅ tg C]−1;
(7)
ρC = tg ψC ⋅ exp(iδC ) ; ρs = tg ψs ⋅ exp(i∆s ) ; tg ψs = t g ψ(1) tg ψ(o) ; ∆s = ∆(1) − ∆(o) , (8)
здесь δC, tgψC — фазовый сдвиг и отношение коэффициентов пропускания для осей компенсатора; путем нахождения еще двух положений „гашения“ светового пучка — при А=0 и А=90о — по формулам (5)—(7) определяются ρps, ρsp.
Аналогичная процедура может быть использована и для схемы РS2CA, но при этом использутся другие положения „гашения“ светового пучка — при Р=0 и Р=90о.
а) P
C1
S
Z βΠ
Γ
Y
A C2
ϕϕ
X
q αc
б) P I(p)
ПСП
I1(p), ω1
C Φ
I2(p), ω2
S Z
X
Y
A
в) P
I(p) I(s)
C I(p)
S Z
Φ I(s)
Y
X
A ωp МA
ωs
Рис. 1
Существуют также фотометрические методы измерения эллипсометрических параметров анизотропной оптической системы, поддающиеся автоматизации и позволяющие осуществлять Стокс- или Мюллер-эллипсометрию [1—6], т.е. измерение не только поляризационной передаточной функции исследуемой системы, но и определение ее деполяризующей способности.
Среди различных фотометрических схем необходимо отметить схему с дискретной моду-
ляцией состояния поляризации (ДМСП). В этой схеме измерение параметров ∆ и ψ основано на переключении двух (трех) состояний поляризации светового пучка, падающего на объект измерения S. В этом случае обычная схема РСSA дополняется переключателем состояния поляризации (ПСП) (рис. 1, б), который позволяет попеременно направлять на объект S световые пучки с частотой ω1 и ω2, соответствующей линейно- или циркулярно-поляризованному излучению. Азимут анализатора А регистрируется в положениях, при которых сигналы I1(p) и I2(p), соответствующие переключаемым состояниям поляризации, равны [2, 3]. (На рис. 1, б символ Φ означает фиксированное положение компенсатора С.)
Схема с использованием ДМСП сочетает преимущества нулевых методов эллипсометрии (точность, стабильность) и ненулевых (высокое отношение сигнал/шум, простой алго-
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 65
ритм измерений). Отличие схемы двухлучевой компенсации от схемы с ДМСП заключается в
разделении падающего светового пучка на две ортогональные поляризованные компоненты (рис. 1, в). При проведении поляризационных измерений азимут анализатора А=45о, а эллип-
сометрическое отношение р- и s-компонент определяется через азимут поляризатора Р в по-
ложении, при котором наблюдается отсутствие сигнала на частоте модуляции. (На рис. 1, в
МА — модулятор, осуществляющий модуляцию светового пучка.) Несмотря на достаточно детальную проработку методов измерения эллипсометрических
параметров анизотропных оптических систем, вопрос о решении обратной задачи эллипсомет-
рии для неоднородного анизотропного слоя, т.е. определении его градиентных оптических ха-
рактеристик, остается до сих пор актуальным. Рассмотрим ряд основных особенностей анализа
оптических параметров неоднородных анизотропных слоев элементов лазерной техники.
Метод эллипсометрического анализа оптических параметров неоднородных анизо-
тропных поверхностных слоев. Для получения внутрирезонаторных оптических элементов
использовались оптические детали, полученные из кристаллического кварца, диаметром
20 мм и толщиной 2,5±0,01 мм, которые обрабатывались методом глубокого шлифования и
полирования. Описание образцов и условия их обработки изложены в работе [7]. Эллип-
сометрические исследования проводились на приборе ЛЭФ-3М при длине волны излучения
λ=0,6328 мкм. Показатели преломления кристалла кварца для обыкновенного и необыкновенного лучей принимались равными n0(o)=1,5426 и n0(e)=1,5517.
Ориентацию оптической оси анизотропного элемента, выполненного из одноосного кри-
сталла, несложно определить, используя метод Ф. И. Федорова [1]. Это позволяет ориентацию
главной плоскости падения (Γ) светового пучка, в которой находится оптическая ось с кристал-
ла (см. рис. 1, а), привести в плоскость, совпадающую с плоскостью падения (Π) светового пучка (β=0) или перпендикулярную ей (β=90о). Если в этом случае угол α между нормалью к границе раздела сред q и оптической осью с кристалла принимает значения 0 или 90о, то диэлек-
трическая проницаемость ε анизотропной отражающей системы будет описываться тензором
второго ранга, где εx, εy, εz — его главные значения в системе координат XYZ. Для систем, симметричных относительно плоскости падения светового пучка, нормированная матрица Джонса
диагональна (ρps=ρsp=0) и определяется лишь одним эллипсометрическим отношением ρs (формулы (7), (8)). На основе теорий отражения поляризованного света в приближении
Друде — Борна для неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов [8, 9]
уравнение эллипсометрии можно записать в следующем виде:
ρs
= ρo (1 +
A( p)δY ( p)
−
A(s)δY (s) ),
A( p,s)
=
−2U
( в
p,s)
⎡⎣(U
( в
p,s)
)2
− (Uo( p,s) )2 ⎦⎤−1 ;
⎫ ⎪
∞
∫δY (s) = iko (ε y (z) − εo,y ) exp(−i ⋅ 2koUo(s) z)dz, ko = 2π / λ; 0
∫δY ( p)
= iko
εo,z
εo,z − εв sin2
∞
ϕ 0 [εx (z) − εo,x
− εв
sin2 ϕ ×
× εx (z)εz (z) − εo,xεo,z εo,xεo,z
⎤ ⎥ ⎦
exp
⎛ ⎜⎜⎝
−i
⋅
2ko
εo,x Uo( p)
⎞ z ⎟⎠⎟ dz;
⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪ ⎪⎪ ⎬ ⎪ ⎪ ⎪
ρo = Ro( p) / Ro(s) = tg ψo exp(i∆o ),
Ro( p,s)
=
±(Uв( p,s)
− Uo( p,s) )(Uв( p,s)
+
Uo(
p,s)
)−1;⎪ ⎪
Uв(s) = εв ⋅ cos ϕ, Uo(s) = εo,y − εв sin2 ϕ;
⎪ ⎪
Uв( p) = εв cos ϕ, Uo( p) = ⎡⎣εo,zεo,x (εo,z − εв sin2 ϕ)−1 ⎦⎤1/ 2 ,
⎪ ⎭⎪
(9)
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
66 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
здесь индексы „в“ и „о“ соответствуют внешней среде и объекту (кристаллу); εв — диэлек-
трическая проницаемость внешней среды; εo,x, εo,y, εo,z — составляющие тензора диэлектрической проницаемости кристалла; εx(z), εy(z), εz(z) — составляющие тензора диэлектрической проницаемости поверхностного слоя, где ось Z направлена в глубь ПС; φ — угол падения
светового пучка; λ — длина волны излучения; ∆о и ψо — эллипсометрические параметры геометрически плоской границы раздела „внешняя среда — кристалл“. В зависимости от ориен-
тации оптической оси с кристалла в системе координат XYZ (см. рис. 1, а) величины εo,x, εo,y, εo,z будут принимать значения, соответствующие показателям преломления n0(e) или n0(o).
В эллипсометрии, как и в других оптических методах, адекватность модели отражаю-
щей системы объекту исследования оценивается на основе принципа максимального правдо-
подобия с помощью функционала F(∆, ψ, Sψ, S∆, m), значение которого зависит не только от экспериментальных (∆(э) ,ψ(э)) и теоретических (расчетных) (∆(т), ψ(т)) параметров исследуемой
отражающей системы и ошибок их измерения Sψ, S∆, но и от вида используемой модели ПС с показателем преломления nm(z), где m=1, 2, 3 — порядковый номер модели. В частности, таким условиям удовлетворяет функционал
∑ ( ( ) ) ( ( ) )F(m)
=
1 2M
M
⎡ ⎢
⎢
j=1 ⎢ ⎣
∆(jэ) − ∆(jт) (m) 2
S j,∆ 2
+
ψ(jэ)
− ψ(jт) (m) S j,ψ 2
2
⎤
⎥ ⎥
;
⎦⎥
(10)
( ) ( )S j,∆ = δS0
2 ⋅ sin ψ j ⋅ R(s)
−1
, S j,ψ = δS0 cos ψ j ⋅
2 ⋅ R(s)
−1
,
(11)
где М — количество измерений, которое определяется совокупностью вариаций независимых параметров, изменяемых при многоугловых, иммерсионных или спектральных эллипсометрических измерениях; Sj,∆ и Sj,ψ — среднеквадратические погрешности измерения эллипсометрических параметров ∆ и ψ; δS0 — пороговая чувствительность прибора.
Из соотношений (10), (11) следует, что необходимое и достаточное условие для выбора измерительных ситуаций, в которых можно сопоставить i-ю и k-ю модели отражающей системы и оценить адекватность модели профиля ПС объекту исследования в j-й измерительной ситуации, определяется уравнениями
δ∆i,k = ∆i(,mj) − ∆(km, j) > S j,∆ , δψi,k = ψi(,mj) − ψ(km, j) > S j,ψ .
(12)
В работе [10] было показано, что при механической обработке кристаллов кварца на поверхности оптических элементов образуется аморфизированный поверхностный слой. Поэтому при эллипсометрическом анализе, проводимом по формулам (9), использовалось следующее математическое описание оптического профиля:
ε(o,e) (z) = εo(o,e) + (εq − εo(o,e) )Fm (qz) .
(13)
Здесь d=1/q — характеристическая толщина ПС; для прозрачных кристаллов εо(о,е)=n(o,e) и εq=n(0), где n(0) — показатель преломления на границе раздела „внешняя среда — ПС“, т.е. при z=0.
В качестве характеристических функций Fm(qz) профиля ПС может быть использована следующая совокупность m альтернативных моделей отражающей системы: I — ступенчатый профиль
FI(qz)=1 при 0≤z≤d; II — линейный профиль FII (qz)=(1 – qz) при 0≤z≤d; III — экспоненциальный профиль FIII(qz)=exp(–qz) при 0≤z≤∞; IV —профиль вида FIV(qz)=(1 – qz)exp(–qz) при 0≤z≤∞.
На основе соотношений (9)—(13) был проведен экспериментально-теоретический ана-
лиз результатов эллипсометрических исследований оптических характеристик ПС элементов,
выполненных из кристаллического кварца с различной ориентацией оптической оси. Анализ
показал, что после полирования и ионной обработки на поверхности кристаллов кварца обра-
зуется неоднородный анизотропный слой, описываемый зависимостью (13), где
Fm(qz)=FIV(qz). Согласно данным, приведенным на рис. 2, при углах падения светового пучка
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
Эллипсометрия неоднородных поверхностных слоев анизотропных оптических элементов 67
φ=50…55о и φ>60o при малых погрешностях S∆ измерения фазового сдвига (кривая 2) наблюдаются значительные расхождения в отклонении фазовых сдвигов |δ∆|, рассчитываемых для моделей однородного изотропного и неоднородного анизотропного ПС кристалла (кривая 1). Иными словами, эти условия являются оптимальными для сопоставления оптических характеристик, получаемых в рамках рассмотренных модельных представлений о структуре ПС.
|δ∆|, Sj,∆, …′
40
20 1
2
55 60 ϕ, …°
Рис. 2
Результаты расчета показателя преломления и толщины поверхностного слоя кристаллического кварца при ионно-плазменной обработке пучком ионов Ar+ c энергией ЕAr+ =1,5 кэВ приведены в таблице. Полученные результаты подтверждают справедливость применения модели неоднородного анизотропного слоя.
Ориентация оптической
оси
α=90o β=90o α=90o β=0o
ϕ, …°
50 60 50 60
Поляризационные параметры
∆ 175o17/ 12o05/ 174o13/ 14o39/
ψ 10o34/ 4o47/ 11o03/ 4o36/
Оптические параметры ПС
Модель
Модель
однородного слоя
неоднородного слоя
n d, нм n(0) d, нм
1,3241
7,0
1,4680
40,7
1,3638
8,8
1,4734
43,5
1,4050 12,2 1,4759 43,6
1,4400 15,6 1,4803 47,6
На рис. 3, а показаны изменение величины анизотропии δna(z)=n(e)(z)–n(o)(z) в ПС кристаллического кварца после полирования (кривая 1) и ионной обработки (кривая 2), а также
спектральные характеристики пропускания Т(λ) этих образцов в ВУФ-области спектра
(рис. 3, б). Анализ кривых показывает, что при последующей ионной обработке толщина на-
рушенного поверхностного слоя кристаллов уменьшается и соответственно уменьшаются по-
тери излучения в ВУФ-области спектра (кривые 2).
а) δna⋅102 1,0
1
б) T, %
2
2 0,8
80 1
0,6 60
0,4 40
0,2 20
0 100 200 z, нм Рис. 3
150 170 190 λ, нм
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1
68 А. А. Новиков, И. А. Храмцовский, В. Ю. Иванов и др.
Таким образом, предложенный метод эллипсометрического анализа оптических характеристик неоднородных поверхностных слоев анизотропных элементов может быть использован как метод технологического контроля качества изготовления внутрирезонаторных элементов ионных и эксимерных лазеров.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Филиппов В. В., Тронин А. Ю., Константинов А. Ф. Эллипсометрия анизотропных сред // Физическая кристаллография. М., 1992. С. 254—289.
2. Эллипсометрия в науке и технике / Под ред. К. К. Свиташева и А. С. Мардежева. Новосибирск, ИФП СО АН СССР, 1987. 205 с.
3. Эллипсометрия: теория, методы, приложение / Под ред. К. К. Свиташева. Новосибирск: Наука, 1991. 200 c.
4. Azzam R. M. A. A perspective on ellipsometry // Surface Sci. 1976. Vol. 56. P. 6—17.
5. Горшков М. М. Эллипсометрия. М.: Сов. радио, 1974. 200 с.
6. Дронь О. С. Развитие эллипсометрии // Научное приборостроение. 2002. Т. 12, № 4. С. 57—62.
7. Новиков А. А., Прокопенко В. Т., Храмцовский И. А. Оптические свойства поверхностных слоев силикатных стекол при ионной и электронно-лучевой обработке // Изв. вузов. Приборостроение. 2007. Т. 50, № 8. С. 54—60.
8. Антонов В. А., Пшеницын В. И., Храмцовский И. А. Уравнение эллипсометрии для неоднородных и анизотропных поверхностных слоев в приближении Друде — Борна // Опт. и спектр. 1987. Т. 62, вып. 4. C. 828—831.
9. Пшеницын В. И., Храмцовский И. А., Качалов С. Н. и др. Отражение поляризованного света от неоднородного анизотропного слоя // Методы прикладной математики в транспортных системах / Под ред. Ю. М. Кулибанова. СПб., 2000, вып. 3. С. 78—85.
10. Steinike Н., Muller B., Richter-Mendan J., Hennig H.-p. Evidence of an amorhous layer on mechanicall treated singll grystall of quartz // Kristall und Technik. 1979. Вd. 14, N 7. S. 37—38.
Александр Александрович Новиков Игорь Анатольевич Храмцовский
Владимир Юрьевич Иванов Иван Сергеевич Федоров Ашурбек Туркбоев
Сведения об авторах — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных техно-
логий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — канд. техн. наук; Санкт-Петербургский университет информационных
технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — аспирант; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники. — д-р техн. наук, профессор; Санкт-Петербургский университет информационных технологий, механики и оптики, кафедра твердотельной оптоэлектроники.
Рекомендована кафедрой твердотельной оптоэлектроники
Поступила в редакцию 06.02.06 г.
ИЗВ. ВУЗОВ. ПРИБОРОСТРОЕНИЕ. 2009. Т. 52, № 1