Пространственно-временная структура газовых потоков и температурных полей в индуктивно-связанной плазме
УДК 533.9.07 533.95 535.012
ПРОСТРАНСТВЕННО-ВРЕМЕННАЯ СТРУКТУРА ГАЗОВЫХ ПОТОКОВ И ТЕМПЕРАТУРНЫХ ПОЛЕЙ В ИНДУКТИВНО-СВЯЗАННОЙ ПЛАЗМЕ
© 2012 г.
К. Ю. Нагулин, канд. физ.-мат. наук; Р. И. Ибрагимов; И. В. Цивильский; А. Х. Гильмутдинов, доктор физ.-мат. наук
Казанский (Приволжский) федеральный университет, Казань
Е-mail: Knagulin@mail.ru
С применением оригинального диагностического комплекса проведено моделирование и экспериментальная апробация ключевых газодинамических характеристик индуктивно-связанной плазмы. Рассмотрены процессы поджига и стационарного горения плазмы. Выявлены, экспериментально подтверждены и интерпретированы такие эффекты, как формирование плазменных сгустков, пульсации плазмы и вращения плазменной струи. Результаты модельных расчетов хорошо согласуются с полученными экспериментальными данными шлирен-измерений.
Ключевые слова: индуктивно-связанная плазма, вычислительная газовая динамика, тороидальные вихри, оптический шлирен-метод.
Коды OCIS: 350.5400, 000.4430, 300.6210
Поступила в редакцию 20.06.2011
Введение
Одним из наиболее перспективных путей развития практических приложений индуктивно-связанной плазмы (ИСП) являются совершенствование и оптимизация плазменной горелки. Современные ИСП-горелки, применяемые в спектральных приборах, остались практически такими же, какими они были предл ожены 40 лет назад [1]. Причина в том, что работа горелки является чрезвычайно сложным процессом, включающим в себя взаимосвязанные газодинамические и электромагнитные эффекты, крайне трудно поддающиеся моделированию. Поэтому совершенствование таких систем проводилось, в основном, методом проб и ошибок.
Авторами статьи была разработана полная компьютерная модель горелки для ИСП, используемой в аналитической спектрометрии, учитывающая все особенности системы: истинную 3-мерную геометрию и нестационарность плазмы, а также все физические процессы, протекающие в ней [2]. Проведена экспериментальная апробация данной модели на “холодных” газах, т. е. визуализация структуры газовых потоков без поджига разряда [3]. Полученные результаты хорошо согласуются с теоретически предсказанными эффектами.
Тем не менее, наибольшую практическую ценность будет иметь апробация разработанной модели на горящей плазме в условиях работы реального спектроаналитического прибора.
Экспериментальная установка
Для расчетов полей скоростей, давления и температур в факеле ИСП использовалась разработанная авторами статьи четырехмерная (три пространственных и временная координаты) модель [2, 3], корректно учитывающая все протекающие в плазме основные физические процессы.
В качестве объекта моделирования выбрана стандартная кварцевая горелка Фассела от масс-спектрометра с ИСП Elan DRC-II (Перкин Элмер, США) [4]. Такая горелка типична для аналитической спектрометрии и все полученные результаты могут быть также использованы для других существующих модификаций горелки этого типа.
Для исследования газодинамических характеристик ИСП применяли диагностический комплекс [3], состоящий из исследовательского генератора ИСП на 27,12 МГц с колебательной мощностью до 2 кВт и шлирен-системы с высокоскоростной цифровой регистрацией изображений. В качестве плаз-
42 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
мообразующего газа использовали аргон высокой чистоты (99,998%). Все измерения проводились без распыления в плазму анализируемого вещества. Исследование частотного спектра пульсаций плазмы проведены с помощью управляемого компьютером спектроанализатора PCSGU250 (Velleman Instruments, Тайвань). Анализировался частотный спектр сигнала интенсивности шлирен-изображения, регистрируемого фотодиодом с интегрированным усилителем OPТ101 (Burr-Brown, США). Полоса пропускания фотоприемника составляла 60 кГц, что достаточно для корректной регистрации основных гармоник флуктуации плазменной струи. Меняя положение фотодиода в плоскости шлирен-изображения, можно исследовать различные зоны факела ИСП. При выключении просвечивающего источника через объектив шлирен-системы регистрировали частотный спектр собственного излучения плазмы.
Результаты и обсуждение
Рассмотрим процессы инициирования плазмы. С точки зрения аналитических приложений ИСП, эта стадия разряда не играет ключевой роли в формировании аналитического сигнала, поскольку в ней используется установившееся горение плазменного факела. Тем не менее, для апробации разработанной мо-
дели ее экспериментальная проверка на стадии инициирования плазмы является очень важной. В начальный момент поджига разряда происходят сложные электромагнитные и газодинамические процессы. На рис. 1а приведена рассчитанная последовательность изображений, содержащих поля температур в различные моменты времени. Первоначально происходит нагрев газа в области индуктора, причем форма нагретой области в точности повторяет форму нагревающего тороида [3]. В последующем, в период между 1 мс и 7 мс, появляются значительные изменения формы плазменного факела: основная масса смещается вниз по потоку, тогда как основание факела сужается. Подобные трансформации обусловлены высокими скоростями газа, выходящего из зазора между внешним и промежуточным цилиндрами. Далее, за счет взаимодействия потока с неподвижной средой за зазором образуется макроскопический вихрь, который приводит к распространению нагретой области в глубь горелки, а также к образованию перетяжек. В дальнейшем в плазменном факеле происходят формирование и отрыв области нагретого газа размером порядка одного диаметра горелки, который сносится по ходу течения газа.
На рис. 1б приведена последовательность шлирен-изображений факела ИСП в начальный момент поджига разряда. В поле зре-
(а) (б)
Т, K
5900
5000
4000
3000 2000 1000 300
0,001 c 0,003 c 0,005 c 0,007 c
0,011 c 0,013 c 0,015 c 0,017 c
0,009 c
0,019 c
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
1 мс 11 мс
3 мс 13 мс
5 мс 15 мс
Рис. 1. Рассчитанная динамика температурных полей газовой 7 мс 17 мс фазы в продольном сечении горелки в момент поджига плазмы (а), шлирен-изображения пространственно-временной структуры газовых потоков на выходе горелки 9 мс 19 мс в момент поджига плазмы (б).
43
ния шлирен-системы попадает край кварцевой трубки горелки и часть витков индуктора (в правой части кадров). Истечение газа происходит в направлении справа – налево. Расход аргона на стадии поджига составлял 0 л/мин (распылитель), 0,8 л/мин (защитный газ) и 15 л/мин (плазмообразующий). На первом кадре не видно изображения потока холодного газа, поскольку чувствительность шлирен-системы сознательно снижена для визуализации больших градиентов показателя преломления, характерных для горящей плазмы. Диаметр поля зрения шлирен-системы с оставляет 80 мм. Нож Фуко и ножи щели о светительной системы расположены параллельно оси горелки.
Кварцевая трубка горелки, прозрачная в обычных условиях, за счет своей цилиндрической формы сильно отклоняет от оптической оси лучи просвечивающего источника, и поэтому на шлирен-изображениях отображается непрозрачной. Скорость видеорегистрации составляет 600 кадров/с. Поджиг разряда осуществляется при максимальной мощности генератора (2 кВт), поэтому в начальный момент времени на шлирен-изображениях хорошо видно свечение ядра плазменного факела, получающего максимальную долю электромагнитной энергии от индуктора. Возникновение разряда сопровождается резким расширением нагретого газа из сопла горелки с формированием ударной волны, слышимой в виде резкого щелчка (рис. 1б, 3 мс). В дальнейшем, как и в модельных результатах, за счет взаимодействия пограничных слоев струи нагретого газа с окружающей атмосферой на 5-й мс начинается формирование тороидального вихря. На 9-й мс на плазменной струе вблизи среза кварцевой трубки горелки начинает формироваться утолщение, которое на 13-й мс преобразуется в очередной тороидальный вихрь.
По мере прогрева горелки наблюдаются качественные изменения в процессе истечения плазмы: зона вихреобразования смещается по ходу течения плазмы от края кварцевой трубки и тороидальные вихри в своем поперечном сечении трансформируются от правильных окружностей к более вытянутым в продольном направлении формам (см. кадр, соответствующий 19-й мс). На рис. 1б (кадры, соответствующие интервалу времени 13–19 мс) видно, что на моделированных температурных полях газовой фазы низкотемпературная зона в правой части кадров на рис. 1а (15–19 мс)
представляет собой турбулентную область, в которой сильно нагретый аргон из плазменной струи смешивается с окружающим холодным воздухом. Сопоставляя рис. 1а и б можно видеть, что экспериментально зарегистрированные теневые изображения газовых потоков практически идентичны результатам численного моделирования температурных полей газовой фазы плазменной струи. Качественно структура газовых потоков на рис. 1б более подробная, чем на рис. 1а, что обусловлено ограниченной разрешающей способностью используемой расчетной сетки модели.
Другой экспериментально наблюдаемый в ИСП-разряде эффект – колебания плазменного факела [5, 6]. Предложенная модель также позволяет корректно описать и обосновать наблюдаемое явление. Суммарная мощность разряда при моделировании составляла 800 Вт.
На рис. 2 представлены рассчитанные распределения температуры в продольном сечении разряда в различные моменты времени. Видно, что даже при использовании упрощенного подхода рассчитанное распределение температуры имеет различные формы и размеры.
Т, K
6200
5000
4000 3000 2000 1000 300
0,6065 с 0,6070 с 0,6075 с 0,6080 с 0,6085 с
0,6095 с 0,6100 с 0,6105 с 0,6110 с 0,6115 с
0,6090 с
0,6120 с
Рис. 2. Рассчитанное распределение температуры разряда в продольном сечении плазмен-
ного факела в различные моменты времени.
44 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
Т, K
6200
5000
5 мс
25 мс
45 мс
4000
10 мс
30 мс
50 мс
3000
2000
15 мс
35 мс
55 мс
1000
300
20 мс
40 мс
60 мс
Рис. 3. Рассчитанное распределение температуры разряда в поперечном сечении плазмен-
ного факела в различные моменты времени.
(а) (б) (в)
При более внимательном рассмотрении можно наблюдать ряд мелких вихрей, которые приводят к диссипации внутреннего потока, тогда как более крупные вихри, проходящие по внешней части плазменного факела, дестабилизируют его. Также наблюдается тенденция к загибу плазменного факела вверх, что объясняется его более высокой температурой.
В поперечном сечении разряда, приведенном на рис. 3, видно, что трансформации плазмы, наблюдаемые сбоку в виде колебаний, в действительности представляют собой вращение факела вокруг его продольной оси. Полученный расчетный результат прекрасно согласуется с экспериментальными наблюдениями, представленными в работе [5].
Рассмотрим процессы перехода к установившемуся горению плазменного факела. На рис. 4 представлена экспериментально зареги стрированная эволюция пространственной структуры газовых потоков в ИСП-горелке, проходящая через стадии истечения холодного газа (а), процесса инициирования разряда (б) и заканчивающаяся установившимся горением плазмы (в). Регистрация проводилась шлирен-системой, подводимая к индуктору мощность составляла на стадии поджига и ста-
Рис. 4. Пространственная структура газовых потоков в ИСП-горелке на стадиях истечения холодного газа (а), процесса инициирования разряда (б) и установившегося горения плазмы (в).
ционарного горения 2 и 1 кВт соответственно. Нож Фуко расположен параллельно оси горелки. Расход аргона составил для потока распылителя 0 л/мин (поджиг), 1 л/мин (стационарное горение), защитного газа – 0,8 л/мин и для плазмообразующего газа – 15 л/мин. Для сравнения на рис. 5 представлены результаты расчета полей скоростей газа при установившемся горении плазмы в тех же условиях. Видно (рис. 4а), что при истечении холодного газа отрыв вихрей и расширение турбулентной струи начинается непосредственно на границе сопла горелки. При поджиге
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
45
V, м/с
18 16 14 12 10 8 6 4 2 0
Рис. 5. Рассчитанное пространственное распределение векторов скорости потоков газа в ИСП-горелке. Уровень градаций серого и длина стрелок соответствуют абсолютной в еличине скорости потока газа в данной т очке.
р азряда зона отрыва вихрей начинает смещаться по мере прогрева зоны горения плазмы по ходу течения газа (рис. 4б). Спустя 100–200 мс процесс горения стабилизируется, и зона отрыва вихря смещается от края сопла по ходу течения на расстояние порядка длины его диаметра (рис. 4в). Смещение зоны вихреобразования по ходу течения газа можно объяснить возрастанием вязкости аргона при его нагреве.
Увеличение вязкости приводит к соответствующему уменьшению числа Рейнольдса и переходу к ламинарному характеру течения. Подобные явления отмечались ранее для дугового плазматрона [7]. При подаче в установившуюся плазму центрального потока распылителя его след на оси плазменного факела сохраняется вплоть до границы вихреобразования (рис. 4в). Сопоставляя результаты эксперимента с рассчитанными значениями, можно в идеть (рис. 5), что модель корректно описывает процесс стационарного горения по его ключевым характеристикам: структуре потока, положению зоны вихреобразования и протяженности участка целостности потока распылителя.
На рис. 6 представлены шлирен-изображения неоднородностей показателя преломления в плазменном факеле, зарегистрированные при расположении ножа Фуко перпендикулярно (а) и параллельно (б) оси горелки. Отчетливо прослеживается динамика образования тороидальных вихрей, характерных для импульсного истечения плазменной струи в окружающее пространство [8]. Частота вихреобра-
(а) (б)
1,6 мс
9,6 мс
1,6 мс
9,6 мс
3,2 мс
11,2 мс
3,2 мс
11,2 мс
4,8 мс
12,8 мс
4,8 мс
12,8 мс
6,4 мс
14,4 мс
6,4 мс
14,4 мс
8,0 мс
16,0 мс
8,0 мс
16,0 мс
Рис. 6. Шлирен-изображения неоднородностей показателя преломления в плазменном факеле, зарегистрированные при расположении ножа Фуко перпендикулярно (а) и параллельно (б) оси горелки.
46 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
зования, рассчитанная по периодичности процессов на рис. 6, составляет порядка 120 Гц. Различное расположение ножа Фуко позволяет визуализировать неоднородности показателя преломления газа и, следовательно, его температуру в двух взаимно перпендикулярных плоскостях. Зарождение тороидальных вихрей в области, приграничной с плазменной струей, начинается от края горелки на расстоянии, равном ее радиусу (рис. 6а, б). Образование тороидального вихря, так же как и при инициировании разряда (рис. 1б, кадр 3 мс), начинается с формирования утолщения на струе плазмы. При этом центральная часть плазменного потока остается невозмущенной на расстоянии, равном диаметру горелки, что хорошо видно по состоянию струи распылителя на последнем кадре рис. 6б. На рис. 6а (кадры 6,4–9,6 мс) и на рис. 6б (кадры 4,8–8 мс) отчетливо прослеживается граница области турбулентности плазменного потока, расположенная на расстоянии одного диаметра трубки горелки от ее края. При дальнейшем смещении по ходу течения газа упорядоченная структура плазменной струи исчезает.
Помимо простой визуализации структуры плазменного факела часто применяют анализ частотных спектров флуктуаций излучения ИСП, из которого получают информацию о вкладе различных процессов в нестабильность плазменной струи [5, 6]. В отличие от частотного спектра эмиссионного сигнала, частотный спектр флуктуации освещенности шлирен-изображения ИСП является более информативным, особенно при анализе вклада газодинамических процессов в общую нестабильность факела плазмы.
На рис. 7 приведены частотные спектры флуктуации интенсивности излучения плазмы и освещенности ее шлирен-изображения в различных участках факела. Частотный спектр излучения плазмы регистрировался на оси горелки на расстоянии, равном радиусу трубки от ее края по ходу течения плазмы. Спектр имеет четко выраженную дискретную структуру (рис. 7, кривая 1), в которой присутствуют гармоники 50 и 100 Гц, обусловленные пуль сациями анодного напряжения радиочастотного генератора. Генератор питается от промышленной однофазной сети (220 В, 50 Гц) через повышающий трансформатор, двухполупериодный мостовой выпрямитель и П-образный сглаживающий LC-фильтр. По данным прямых измерений уровень пульсаций анодного
напряжения при мощности генератора 1000 Вт на основной гармонике 100 Гц составляет не более 0,5% от постоянной составляющей. В частотный спектр освещенности шлирен-изображения вносят вклад пульсации питающего напряжения ксеноновой лампы и неоднородности показателя преломления аргона в плазменном факеле.
Кривые 2 и 3 на рис. 7 представляют частотные спектры флуктуаций освещенности шлирен-изображения на оси горелки на расстоянии, равном одинарному и тройному радиусам трубки от ее края по ходу течения плазмы соответственно. Нож Фуко при этом расположен в горизонтальном направлении. В отличие от кривой 1 на рис. 7, на кривых 2 и 3 появляется участок со сплошным спектром, протяженность которого сильно зависит от расположения т очки регистрации. Для кривой 2 протяженность сплошного участка спектра составляет не более 50 Гц, тогда как
I, дБ
–50
–60 I, дБ
–70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
6
–80 –60
I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60
5 4
3 2
–90 –70 –80
1
–90 0
100 200 300 400 500 600
n, Гц
Рис. 7. Частотные спектры флуктуаций излучения плазмы (1) и освещенности шлирен-изображения (2–6). Регистрация спектров проводилась на оси горелки на расстоянии, равном одинарному (1, 2, 4 и 6) и тройному радиусам трубки (3, 5) от ее края по ходу течения газа. Спектры 2 и 3 соответствуют горизонтальной, а 4, 5 и 6 – вертикальной ориентации ножа Фуко. Регистрация спектров 1, 2–5 проводилась при горящей ИСП, а 6 – непосредственно после гашения разряда.
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
47
на кривой 3 аналогичная область располагается в диапазоне частот от 0 до 200 Гц. В обоих случаях имеется дискретный спектр с гармониками 50, 100, 120 и 200 Гц. Дискретный спектр с гармониками, кратными 50 Гц, может быть отнесен к неоднородностям скорости истечения плазмы, вызванным пульсациями анодного напряжения генератора, а гармоника 120 Гц вероятно обусловлена п рохождением тороидального вихря. Поскольку по данным рис. 6 на расстоянии радиуса от края горелки течение плазмы носит преимущественно ламинарный характер, то сплошная компонента частотного спектра обусловлена, в основном, низкочастотным турбулентным х арактером течения пограничных с плазмой воздушных слоев, через которые ведется наблюдение. Величина и направление скорости течения в них меняются случайным образом, что объясняет сплошной характер частотного спектра. Тороидальные вихри в этой зоне выражены недостаточно отчетливо (в основном, в виде утолщений на плазменной струе), поэтому компонента 120 Гц на частотном спектре (кривая 2) представлена небольшой сильно уширенной линией. При смещении точки наблюдения от края горелки по ходу течения плазмы на расстояние ее трехкратного радиуса начинается область турбулентности самой плазменной струи, и характер частотного спектра меняется (рис. 7, кривая 3). Протяженность сплошного участка спектра при этом увеличивается до 200 Гц, а линия 120 Гц становится более выраженной. Аналогичные частотные спектры зарегистрированы при вертикальном расположении ножа Фуко. Кривые 4 и 5 измерены в точках, расположенных на расстоянии, равном одинарному и тройному радиусам трубки от ее края по ходу течения плазмы соответственно. Для кривых 4 и 5 сохраняются общие закономерности, отмеченные ранее для кривых 2 и 3, – наличие сплошного участка спектра, его протяженность и появление вихревой дискретной компоненты 120 Гц. Более выраженный сплошной участок спектра на кривой 4 по сравнению с кривой 2 связан с тем, что вертикально расположенный нож
Фуко лучше визуализирует тороидальные структуры в этой области, чем расположенный горизонтально (см. рис. 6а, б). Для проверки предположения относительно происхождения сплошного участка на спектрах был зарегистрирован частотный спектр освещенности шлирен-изображения после гашения разряда, когда из горелки еще продолжается истечение нагретого аргона (рис. 7, кривая 6). Регистрация спектра проводилась на расстоянии радиуса трубки от ее края при вертикально расположенном ноже Фуко. Дискретные компоненты спектра при этом исчезают, остается только сплошная компонента, расположенная в полосе частот от 0 до 300 Гц, которая вызвана хаотичным характером изменения показателя преломления в турбулентной струе.
Заключение
С использованием разработанной четырехмерной компьютерной модели ИСП рассмотрены процессы ее поджига и стационарного горения. В результате проведенной серии численных экспериментов получены временная эволюция трехмерных распределений полей скоростей потоков плазмы, давления и температуры. Модель позволяет выявить и адекватно интерпретировать такие экспериментально подтвержденные эффекты, как формирование плазменных сгустков, пульсации плазмы и вращения плазменной струи. Результаты моделирования хорошо согласуются с данными шлирен-измерений пространственной структуры газовых потоков в горелке. Визуализирован процесс формирования в плазменном факеле тороидальных вихрей, проанализирован частотный спектр пульсаций плазмы и установлены процессы, ответственные за возникновение его различных гармоник. Показано, что при газодинамических исследованиях частотный спектр флуктуаций освещенности шлирен-изображения ИСП более информативен, чем частотный спектр собственного излучения плазменного факела.
Работа выполнена при поддержке РФФИ проект № 09-03-01002-а.
* * * * *
ЛИТЕРАТУРА
1. Wendt R.H., Fassel V.A. Induction-Coupled Plasma Spectrometric Excitation Source // Anal. Chem. 1965. V. 37. P. 920–922.
48 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
2. Gilmutdinov A., Ibragimov R., Makarov L., Nagulin K., Salakhov M. Towards a virtual torch: complete modeling of an induction coupled plasma // Book of Abstracts of 4th Nordic Conference on Plasma Spectrochemistry. Loen, Norway, 2008. P. 17.
3. Нагулин К.Ю., Ибрагимов Р.И., Цивильский И.В., Гильмутдинов А.Х. Диагностический комплекс для моделирования и экспериментального исследования спектральных и газодинамических характеристик индуктивно-связанной плазмы // Оптический журнал. 2012. Т. 79. № 4. С. 33–41.
4. Montaser A., Golightly D.W. Inductively coupled plasmas in analytical atomic spectrometry / Ed. by Montaser A., Golightly D.W. UK: VCH Publishers, 1992. P. 195.
5. Winge R.K., Eckels D.E., DeKalb E.L., Fassel V.A. Spatiotemporal characteristics of the inductively coupled plasma // J. Anal. At. Spectrom. 1988. V. 3. P. 849–855.
6. Winge R. K., Crain J.S., Houk R.S. High speed photographic study of plasma fluctuations and intact aerosol particles in inductively coupled plasma mass spectrometry // J. Anal. At. Spectrom. 1991. V. 6. P. 601–604.
7. Бурмаков А.П., Шашков А.Г. Интерференционно-голографическое исследование нестационарности и турбулентности плазменной струи. Свойства низкотемпературной плазмы и методы ее диагностики / Под ред. Жукова М.Ф. Новосибирск: СО Наука, 1977. С. 216–229.
8. Юсупалиев У., Юсупалиев П.У., Шутеев С.А. Импульсное осесимметричное истечение плотной плазмы в газовую среду. Условия образования и устойчивость плазменного тороидального вихря // ЖТФ. 2007. Т. 77. С. 50–62.
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
49
ПРОСТРАНСТВЕННО-ВРЕМЕННАЯ СТРУКТУРА ГАЗОВЫХ ПОТОКОВ И ТЕМПЕРАТУРНЫХ ПОЛЕЙ В ИНДУКТИВНО-СВЯЗАННОЙ ПЛАЗМЕ
© 2012 г.
К. Ю. Нагулин, канд. физ.-мат. наук; Р. И. Ибрагимов; И. В. Цивильский; А. Х. Гильмутдинов, доктор физ.-мат. наук
Казанский (Приволжский) федеральный университет, Казань
Е-mail: Knagulin@mail.ru
С применением оригинального диагностического комплекса проведено моделирование и экспериментальная апробация ключевых газодинамических характеристик индуктивно-связанной плазмы. Рассмотрены процессы поджига и стационарного горения плазмы. Выявлены, экспериментально подтверждены и интерпретированы такие эффекты, как формирование плазменных сгустков, пульсации плазмы и вращения плазменной струи. Результаты модельных расчетов хорошо согласуются с полученными экспериментальными данными шлирен-измерений.
Ключевые слова: индуктивно-связанная плазма, вычислительная газовая динамика, тороидальные вихри, оптический шлирен-метод.
Коды OCIS: 350.5400, 000.4430, 300.6210
Поступила в редакцию 20.06.2011
Введение
Одним из наиболее перспективных путей развития практических приложений индуктивно-связанной плазмы (ИСП) являются совершенствование и оптимизация плазменной горелки. Современные ИСП-горелки, применяемые в спектральных приборах, остались практически такими же, какими они были предл ожены 40 лет назад [1]. Причина в том, что работа горелки является чрезвычайно сложным процессом, включающим в себя взаимосвязанные газодинамические и электромагнитные эффекты, крайне трудно поддающиеся моделированию. Поэтому совершенствование таких систем проводилось, в основном, методом проб и ошибок.
Авторами статьи была разработана полная компьютерная модель горелки для ИСП, используемой в аналитической спектрометрии, учитывающая все особенности системы: истинную 3-мерную геометрию и нестационарность плазмы, а также все физические процессы, протекающие в ней [2]. Проведена экспериментальная апробация данной модели на “холодных” газах, т. е. визуализация структуры газовых потоков без поджига разряда [3]. Полученные результаты хорошо согласуются с теоретически предсказанными эффектами.
Тем не менее, наибольшую практическую ценность будет иметь апробация разработанной модели на горящей плазме в условиях работы реального спектроаналитического прибора.
Экспериментальная установка
Для расчетов полей скоростей, давления и температур в факеле ИСП использовалась разработанная авторами статьи четырехмерная (три пространственных и временная координаты) модель [2, 3], корректно учитывающая все протекающие в плазме основные физические процессы.
В качестве объекта моделирования выбрана стандартная кварцевая горелка Фассела от масс-спектрометра с ИСП Elan DRC-II (Перкин Элмер, США) [4]. Такая горелка типична для аналитической спектрометрии и все полученные результаты могут быть также использованы для других существующих модификаций горелки этого типа.
Для исследования газодинамических характеристик ИСП применяли диагностический комплекс [3], состоящий из исследовательского генератора ИСП на 27,12 МГц с колебательной мощностью до 2 кВт и шлирен-системы с высокоскоростной цифровой регистрацией изображений. В качестве плаз-
42 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
мообразующего газа использовали аргон высокой чистоты (99,998%). Все измерения проводились без распыления в плазму анализируемого вещества. Исследование частотного спектра пульсаций плазмы проведены с помощью управляемого компьютером спектроанализатора PCSGU250 (Velleman Instruments, Тайвань). Анализировался частотный спектр сигнала интенсивности шлирен-изображения, регистрируемого фотодиодом с интегрированным усилителем OPТ101 (Burr-Brown, США). Полоса пропускания фотоприемника составляла 60 кГц, что достаточно для корректной регистрации основных гармоник флуктуации плазменной струи. Меняя положение фотодиода в плоскости шлирен-изображения, можно исследовать различные зоны факела ИСП. При выключении просвечивающего источника через объектив шлирен-системы регистрировали частотный спектр собственного излучения плазмы.
Результаты и обсуждение
Рассмотрим процессы инициирования плазмы. С точки зрения аналитических приложений ИСП, эта стадия разряда не играет ключевой роли в формировании аналитического сигнала, поскольку в ней используется установившееся горение плазменного факела. Тем не менее, для апробации разработанной мо-
дели ее экспериментальная проверка на стадии инициирования плазмы является очень важной. В начальный момент поджига разряда происходят сложные электромагнитные и газодинамические процессы. На рис. 1а приведена рассчитанная последовательность изображений, содержащих поля температур в различные моменты времени. Первоначально происходит нагрев газа в области индуктора, причем форма нагретой области в точности повторяет форму нагревающего тороида [3]. В последующем, в период между 1 мс и 7 мс, появляются значительные изменения формы плазменного факела: основная масса смещается вниз по потоку, тогда как основание факела сужается. Подобные трансформации обусловлены высокими скоростями газа, выходящего из зазора между внешним и промежуточным цилиндрами. Далее, за счет взаимодействия потока с неподвижной средой за зазором образуется макроскопический вихрь, который приводит к распространению нагретой области в глубь горелки, а также к образованию перетяжек. В дальнейшем в плазменном факеле происходят формирование и отрыв области нагретого газа размером порядка одного диаметра горелки, который сносится по ходу течения газа.
На рис. 1б приведена последовательность шлирен-изображений факела ИСП в начальный момент поджига разряда. В поле зре-
(а) (б)
Т, K
5900
5000
4000
3000 2000 1000 300
0,001 c 0,003 c 0,005 c 0,007 c
0,011 c 0,013 c 0,015 c 0,017 c
0,009 c
0,019 c
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
1 мс 11 мс
3 мс 13 мс
5 мс 15 мс
Рис. 1. Рассчитанная динамика температурных полей газовой 7 мс 17 мс фазы в продольном сечении горелки в момент поджига плазмы (а), шлирен-изображения пространственно-временной структуры газовых потоков на выходе горелки 9 мс 19 мс в момент поджига плазмы (б).
43
ния шлирен-системы попадает край кварцевой трубки горелки и часть витков индуктора (в правой части кадров). Истечение газа происходит в направлении справа – налево. Расход аргона на стадии поджига составлял 0 л/мин (распылитель), 0,8 л/мин (защитный газ) и 15 л/мин (плазмообразующий). На первом кадре не видно изображения потока холодного газа, поскольку чувствительность шлирен-системы сознательно снижена для визуализации больших градиентов показателя преломления, характерных для горящей плазмы. Диаметр поля зрения шлирен-системы с оставляет 80 мм. Нож Фуко и ножи щели о светительной системы расположены параллельно оси горелки.
Кварцевая трубка горелки, прозрачная в обычных условиях, за счет своей цилиндрической формы сильно отклоняет от оптической оси лучи просвечивающего источника, и поэтому на шлирен-изображениях отображается непрозрачной. Скорость видеорегистрации составляет 600 кадров/с. Поджиг разряда осуществляется при максимальной мощности генератора (2 кВт), поэтому в начальный момент времени на шлирен-изображениях хорошо видно свечение ядра плазменного факела, получающего максимальную долю электромагнитной энергии от индуктора. Возникновение разряда сопровождается резким расширением нагретого газа из сопла горелки с формированием ударной волны, слышимой в виде резкого щелчка (рис. 1б, 3 мс). В дальнейшем, как и в модельных результатах, за счет взаимодействия пограничных слоев струи нагретого газа с окружающей атмосферой на 5-й мс начинается формирование тороидального вихря. На 9-й мс на плазменной струе вблизи среза кварцевой трубки горелки начинает формироваться утолщение, которое на 13-й мс преобразуется в очередной тороидальный вихрь.
По мере прогрева горелки наблюдаются качественные изменения в процессе истечения плазмы: зона вихреобразования смещается по ходу течения плазмы от края кварцевой трубки и тороидальные вихри в своем поперечном сечении трансформируются от правильных окружностей к более вытянутым в продольном направлении формам (см. кадр, соответствующий 19-й мс). На рис. 1б (кадры, соответствующие интервалу времени 13–19 мс) видно, что на моделированных температурных полях газовой фазы низкотемпературная зона в правой части кадров на рис. 1а (15–19 мс)
представляет собой турбулентную область, в которой сильно нагретый аргон из плазменной струи смешивается с окружающим холодным воздухом. Сопоставляя рис. 1а и б можно видеть, что экспериментально зарегистрированные теневые изображения газовых потоков практически идентичны результатам численного моделирования температурных полей газовой фазы плазменной струи. Качественно структура газовых потоков на рис. 1б более подробная, чем на рис. 1а, что обусловлено ограниченной разрешающей способностью используемой расчетной сетки модели.
Другой экспериментально наблюдаемый в ИСП-разряде эффект – колебания плазменного факела [5, 6]. Предложенная модель также позволяет корректно описать и обосновать наблюдаемое явление. Суммарная мощность разряда при моделировании составляла 800 Вт.
На рис. 2 представлены рассчитанные распределения температуры в продольном сечении разряда в различные моменты времени. Видно, что даже при использовании упрощенного подхода рассчитанное распределение температуры имеет различные формы и размеры.
Т, K
6200
5000
4000 3000 2000 1000 300
0,6065 с 0,6070 с 0,6075 с 0,6080 с 0,6085 с
0,6095 с 0,6100 с 0,6105 с 0,6110 с 0,6115 с
0,6090 с
0,6120 с
Рис. 2. Рассчитанное распределение температуры разряда в продольном сечении плазмен-
ного факела в различные моменты времени.
44 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
Т, K
6200
5000
5 мс
25 мс
45 мс
4000
10 мс
30 мс
50 мс
3000
2000
15 мс
35 мс
55 мс
1000
300
20 мс
40 мс
60 мс
Рис. 3. Рассчитанное распределение температуры разряда в поперечном сечении плазмен-
ного факела в различные моменты времени.
(а) (б) (в)
При более внимательном рассмотрении можно наблюдать ряд мелких вихрей, которые приводят к диссипации внутреннего потока, тогда как более крупные вихри, проходящие по внешней части плазменного факела, дестабилизируют его. Также наблюдается тенденция к загибу плазменного факела вверх, что объясняется его более высокой температурой.
В поперечном сечении разряда, приведенном на рис. 3, видно, что трансформации плазмы, наблюдаемые сбоку в виде колебаний, в действительности представляют собой вращение факела вокруг его продольной оси. Полученный расчетный результат прекрасно согласуется с экспериментальными наблюдениями, представленными в работе [5].
Рассмотрим процессы перехода к установившемуся горению плазменного факела. На рис. 4 представлена экспериментально зареги стрированная эволюция пространственной структуры газовых потоков в ИСП-горелке, проходящая через стадии истечения холодного газа (а), процесса инициирования разряда (б) и заканчивающаяся установившимся горением плазмы (в). Регистрация проводилась шлирен-системой, подводимая к индуктору мощность составляла на стадии поджига и ста-
Рис. 4. Пространственная структура газовых потоков в ИСП-горелке на стадиях истечения холодного газа (а), процесса инициирования разряда (б) и установившегося горения плазмы (в).
ционарного горения 2 и 1 кВт соответственно. Нож Фуко расположен параллельно оси горелки. Расход аргона составил для потока распылителя 0 л/мин (поджиг), 1 л/мин (стационарное горение), защитного газа – 0,8 л/мин и для плазмообразующего газа – 15 л/мин. Для сравнения на рис. 5 представлены результаты расчета полей скоростей газа при установившемся горении плазмы в тех же условиях. Видно (рис. 4а), что при истечении холодного газа отрыв вихрей и расширение турбулентной струи начинается непосредственно на границе сопла горелки. При поджиге
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
45
V, м/с
18 16 14 12 10 8 6 4 2 0
Рис. 5. Рассчитанное пространственное распределение векторов скорости потоков газа в ИСП-горелке. Уровень градаций серого и длина стрелок соответствуют абсолютной в еличине скорости потока газа в данной т очке.
р азряда зона отрыва вихрей начинает смещаться по мере прогрева зоны горения плазмы по ходу течения газа (рис. 4б). Спустя 100–200 мс процесс горения стабилизируется, и зона отрыва вихря смещается от края сопла по ходу течения на расстояние порядка длины его диаметра (рис. 4в). Смещение зоны вихреобразования по ходу течения газа можно объяснить возрастанием вязкости аргона при его нагреве.
Увеличение вязкости приводит к соответствующему уменьшению числа Рейнольдса и переходу к ламинарному характеру течения. Подобные явления отмечались ранее для дугового плазматрона [7]. При подаче в установившуюся плазму центрального потока распылителя его след на оси плазменного факела сохраняется вплоть до границы вихреобразования (рис. 4в). Сопоставляя результаты эксперимента с рассчитанными значениями, можно в идеть (рис. 5), что модель корректно описывает процесс стационарного горения по его ключевым характеристикам: структуре потока, положению зоны вихреобразования и протяженности участка целостности потока распылителя.
На рис. 6 представлены шлирен-изображения неоднородностей показателя преломления в плазменном факеле, зарегистрированные при расположении ножа Фуко перпендикулярно (а) и параллельно (б) оси горелки. Отчетливо прослеживается динамика образования тороидальных вихрей, характерных для импульсного истечения плазменной струи в окружающее пространство [8]. Частота вихреобра-
(а) (б)
1,6 мс
9,6 мс
1,6 мс
9,6 мс
3,2 мс
11,2 мс
3,2 мс
11,2 мс
4,8 мс
12,8 мс
4,8 мс
12,8 мс
6,4 мс
14,4 мс
6,4 мс
14,4 мс
8,0 мс
16,0 мс
8,0 мс
16,0 мс
Рис. 6. Шлирен-изображения неоднородностей показателя преломления в плазменном факеле, зарегистрированные при расположении ножа Фуко перпендикулярно (а) и параллельно (б) оси горелки.
46 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
зования, рассчитанная по периодичности процессов на рис. 6, составляет порядка 120 Гц. Различное расположение ножа Фуко позволяет визуализировать неоднородности показателя преломления газа и, следовательно, его температуру в двух взаимно перпендикулярных плоскостях. Зарождение тороидальных вихрей в области, приграничной с плазменной струей, начинается от края горелки на расстоянии, равном ее радиусу (рис. 6а, б). Образование тороидального вихря, так же как и при инициировании разряда (рис. 1б, кадр 3 мс), начинается с формирования утолщения на струе плазмы. При этом центральная часть плазменного потока остается невозмущенной на расстоянии, равном диаметру горелки, что хорошо видно по состоянию струи распылителя на последнем кадре рис. 6б. На рис. 6а (кадры 6,4–9,6 мс) и на рис. 6б (кадры 4,8–8 мс) отчетливо прослеживается граница области турбулентности плазменного потока, расположенная на расстоянии одного диаметра трубки горелки от ее края. При дальнейшем смещении по ходу течения газа упорядоченная структура плазменной струи исчезает.
Помимо простой визуализации структуры плазменного факела часто применяют анализ частотных спектров флуктуаций излучения ИСП, из которого получают информацию о вкладе различных процессов в нестабильность плазменной струи [5, 6]. В отличие от частотного спектра эмиссионного сигнала, частотный спектр флуктуации освещенности шлирен-изображения ИСП является более информативным, особенно при анализе вклада газодинамических процессов в общую нестабильность факела плазмы.
На рис. 7 приведены частотные спектры флуктуации интенсивности излучения плазмы и освещенности ее шлирен-изображения в различных участках факела. Частотный спектр излучения плазмы регистрировался на оси горелки на расстоянии, равном радиусу трубки от ее края по ходу течения плазмы. Спектр имеет четко выраженную дискретную структуру (рис. 7, кривая 1), в которой присутствуют гармоники 50 и 100 Гц, обусловленные пуль сациями анодного напряжения радиочастотного генератора. Генератор питается от промышленной однофазной сети (220 В, 50 Гц) через повышающий трансформатор, двухполупериодный мостовой выпрямитель и П-образный сглаживающий LC-фильтр. По данным прямых измерений уровень пульсаций анодного
напряжения при мощности генератора 1000 Вт на основной гармонике 100 Гц составляет не более 0,5% от постоянной составляющей. В частотный спектр освещенности шлирен-изображения вносят вклад пульсации питающего напряжения ксеноновой лампы и неоднородности показателя преломления аргона в плазменном факеле.
Кривые 2 и 3 на рис. 7 представляют частотные спектры флуктуаций освещенности шлирен-изображения на оси горелки на расстоянии, равном одинарному и тройному радиусам трубки от ее края по ходу течения плазмы соответственно. Нож Фуко при этом расположен в горизонтальном направлении. В отличие от кривой 1 на рис. 7, на кривых 2 и 3 появляется участок со сплошным спектром, протяженность которого сильно зависит от расположения т очки регистрации. Для кривой 2 протяженность сплошного участка спектра составляет не более 50 Гц, тогда как
I, дБ
–50
–60 I, дБ
–70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
6
–80 –60
I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60 I, дБ
–90 –70 –50
–80 –60
5 4
3 2
–90 –70 –80
1
–90 0
100 200 300 400 500 600
n, Гц
Рис. 7. Частотные спектры флуктуаций излучения плазмы (1) и освещенности шлирен-изображения (2–6). Регистрация спектров проводилась на оси горелки на расстоянии, равном одинарному (1, 2, 4 и 6) и тройному радиусам трубки (3, 5) от ее края по ходу течения газа. Спектры 2 и 3 соответствуют горизонтальной, а 4, 5 и 6 – вертикальной ориентации ножа Фуко. Регистрация спектров 1, 2–5 проводилась при горящей ИСП, а 6 – непосредственно после гашения разряда.
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
47
на кривой 3 аналогичная область располагается в диапазоне частот от 0 до 200 Гц. В обоих случаях имеется дискретный спектр с гармониками 50, 100, 120 и 200 Гц. Дискретный спектр с гармониками, кратными 50 Гц, может быть отнесен к неоднородностям скорости истечения плазмы, вызванным пульсациями анодного напряжения генератора, а гармоника 120 Гц вероятно обусловлена п рохождением тороидального вихря. Поскольку по данным рис. 6 на расстоянии радиуса от края горелки течение плазмы носит преимущественно ламинарный характер, то сплошная компонента частотного спектра обусловлена, в основном, низкочастотным турбулентным х арактером течения пограничных с плазмой воздушных слоев, через которые ведется наблюдение. Величина и направление скорости течения в них меняются случайным образом, что объясняет сплошной характер частотного спектра. Тороидальные вихри в этой зоне выражены недостаточно отчетливо (в основном, в виде утолщений на плазменной струе), поэтому компонента 120 Гц на частотном спектре (кривая 2) представлена небольшой сильно уширенной линией. При смещении точки наблюдения от края горелки по ходу течения плазмы на расстояние ее трехкратного радиуса начинается область турбулентности самой плазменной струи, и характер частотного спектра меняется (рис. 7, кривая 3). Протяженность сплошного участка спектра при этом увеличивается до 200 Гц, а линия 120 Гц становится более выраженной. Аналогичные частотные спектры зарегистрированы при вертикальном расположении ножа Фуко. Кривые 4 и 5 измерены в точках, расположенных на расстоянии, равном одинарному и тройному радиусам трубки от ее края по ходу течения плазмы соответственно. Для кривых 4 и 5 сохраняются общие закономерности, отмеченные ранее для кривых 2 и 3, – наличие сплошного участка спектра, его протяженность и появление вихревой дискретной компоненты 120 Гц. Более выраженный сплошной участок спектра на кривой 4 по сравнению с кривой 2 связан с тем, что вертикально расположенный нож
Фуко лучше визуализирует тороидальные структуры в этой области, чем расположенный горизонтально (см. рис. 6а, б). Для проверки предположения относительно происхождения сплошного участка на спектрах был зарегистрирован частотный спектр освещенности шлирен-изображения после гашения разряда, когда из горелки еще продолжается истечение нагретого аргона (рис. 7, кривая 6). Регистрация спектра проводилась на расстоянии радиуса трубки от ее края при вертикально расположенном ноже Фуко. Дискретные компоненты спектра при этом исчезают, остается только сплошная компонента, расположенная в полосе частот от 0 до 300 Гц, которая вызвана хаотичным характером изменения показателя преломления в турбулентной струе.
Заключение
С использованием разработанной четырехмерной компьютерной модели ИСП рассмотрены процессы ее поджига и стационарного горения. В результате проведенной серии численных экспериментов получены временная эволюция трехмерных распределений полей скоростей потоков плазмы, давления и температуры. Модель позволяет выявить и адекватно интерпретировать такие экспериментально подтвержденные эффекты, как формирование плазменных сгустков, пульсации плазмы и вращения плазменной струи. Результаты моделирования хорошо согласуются с данными шлирен-измерений пространственной структуры газовых потоков в горелке. Визуализирован процесс формирования в плазменном факеле тороидальных вихрей, проанализирован частотный спектр пульсаций плазмы и установлены процессы, ответственные за возникновение его различных гармоник. Показано, что при газодинамических исследованиях частотный спектр флуктуаций освещенности шлирен-изображения ИСП более информативен, чем частотный спектр собственного излучения плазменного факела.
Работа выполнена при поддержке РФФИ проект № 09-03-01002-а.
* * * * *
ЛИТЕРАТУРА
1. Wendt R.H., Fassel V.A. Induction-Coupled Plasma Spectrometric Excitation Source // Anal. Chem. 1965. V. 37. P. 920–922.
48 “Оптический журнал”, 79, 4, 2012
2. Gilmutdinov A., Ibragimov R., Makarov L., Nagulin K., Salakhov M. Towards a virtual torch: complete modeling of an induction coupled plasma // Book of Abstracts of 4th Nordic Conference on Plasma Spectrochemistry. Loen, Norway, 2008. P. 17.
3. Нагулин К.Ю., Ибрагимов Р.И., Цивильский И.В., Гильмутдинов А.Х. Диагностический комплекс для моделирования и экспериментального исследования спектральных и газодинамических характеристик индуктивно-связанной плазмы // Оптический журнал. 2012. Т. 79. № 4. С. 33–41.
4. Montaser A., Golightly D.W. Inductively coupled plasmas in analytical atomic spectrometry / Ed. by Montaser A., Golightly D.W. UK: VCH Publishers, 1992. P. 195.
5. Winge R.K., Eckels D.E., DeKalb E.L., Fassel V.A. Spatiotemporal characteristics of the inductively coupled plasma // J. Anal. At. Spectrom. 1988. V. 3. P. 849–855.
6. Winge R. K., Crain J.S., Houk R.S. High speed photographic study of plasma fluctuations and intact aerosol particles in inductively coupled plasma mass spectrometry // J. Anal. At. Spectrom. 1991. V. 6. P. 601–604.
7. Бурмаков А.П., Шашков А.Г. Интерференционно-голографическое исследование нестационарности и турбулентности плазменной струи. Свойства низкотемпературной плазмы и методы ее диагностики / Под ред. Жукова М.Ф. Новосибирск: СО Наука, 1977. С. 216–229.
8. Юсупалиев У., Юсупалиев П.У., Шутеев С.А. Импульсное осесимметричное истечение плотной плазмы в газовую среду. Условия образования и устойчивость плазменного тороидального вихря // ЖТФ. 2007. Т. 77. С. 50–62.
“Оптический журнал”, 79, 4, 2012
49