Излучение охлажденных инертных газов в диапазоне вакуумного ультрафиолета. Эксимерный лазер на димерах ксенона
ИСТОЧНИКИ СТИМУЛИРОВАННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ, ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
УДК 537.53: 546 [293: 294: 295]
ИЗЛУЧЕНИЕ ОХЛАЖДЕННЫХ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ В ДИАПАЗОНЕ ВАКУУМНОГО УЛЬТРАФИОЛЕТА. ЭКСИМЕРНЫЙ ЛАЗЕР НА ДИМЕРАХ КСЕНОНА
© 2012 г. В. А. Данилычев, доктор физ.-мат. наук Quantum Technologies, Irvine, CA 92612, USA E-mail: uvquantum@gmail.com
В статье приведен краткий обзор первых экспериментальных работ по генерации мощного импульсного вакуумного ультрафиолетового излучения при его возбуждении релятивистским электронным пучком инертных газов в твердом, жидком и газообразном состояниях в диапазоне температур 58–300 K. Рассмотрены детали экспериментальной техники, приведены результаты экспериментов по генерации мощного спонтанного и стимулированного вакуумного ультрафиолетового излучения. Обсуждается лазер на димерах ксенона, созданный в результате этих исследований.
Ключевые слова: вакуумное ультрафиолетовое излучение, димеры инертных газов, эксимерный лазер, электронный пучок.
Коды OCIS: 140.2180, 140.3610, 300.6540
Поступила в редакцию 12.03.2012
Введение
Вакуумное ультрафиолетовое (ВУФ) излучение димеров (двухатомных молекул устойчивых в возбужденном состоянии и неустойчивых в основном) гелия, открытое Дж.Дж. Хопфилдом в 1930 г., и обнаружение континуумов ВУФ излучения других инертных газов, также связанное с излучением димеров, позволили создать надежные источники непрерывного спектра в ВУФ диапазоне для спектральных исследований [1, 2]. Создание первых лазеров видимого диапазона в 1960 г. стимулировало исследования по поиску лазерных сред и для ВУФ диапазона спектра. Схема излучательных переходов (рис. 1) в молекуле (димере) гелия, впервые показанная в работе И. Танаки в 1942 г. [1], и аналогичная схема переходов в молекуле водорода, предложенная Ф. Хоу-
термансом в 1960 г. [3] для получения инверсии населенности на электронных переходах молекулы водорода еще до создания первых лазеров, были первыми публикациями, предвосхитившими возможность осуществления четырехуровневой лазерной схемы в ВУФ области спектра.
Работы, рассматриваемые в настоящем обзоре, были начаты в Физическом институте им. П.Н. Лебедева РАН (ФИАН) в 1967 г. с целью создания лазеров в ВУФ области спектра. Н.Г. Басов, предложивший в 1966 г. в качестве среды ВУФ лазеров кристаллы инертных газов [4], опирался на успешное применение предложенного им же в 1961 г. метода электронных пучков [5] для накачки лазеров на полупроводниковых кристаллах с широкой запрещенной зоной, впервые реализованного на кристаллах сернистого кадмия в 1964 г. в ФИАН [6]. К на-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
5
эВ
20 1S2S1+u 1S2S3+u
15
10 He2 He
5
(u1S)2 1+g
0 12 3
Межъядерное расстояние, A°
Рис. 1. Схема излучательных переходов димера гелия.
чалу исследований по электронной накачке ВУФ лазеров на кристаллах инертных газов была подготовлена экспериментальная техника и выполнены исследования свойств кристаллов полупроводников при низких температурах: 350–58 K (жидкий азот), 4,2–1,08 K (жидкий Не4) и 3,3–0,35 K (жидкий Не3) [7]. В 1968 г. экспериментальная аппаратура была дополнена вакуумными монохроматорами ВМ-1 (метровый монохроматор нормального падения с решеткой 1200 штр/мм), монохроматором Сейя-Намиока (0,5 метра) и был собран ускоритель электронов с горячим катодом ЭЛИТ-1 (0,3–1 Мэв, 50 нс, 20 А, 50 Гц), разработанный и изготовленный Е.А. Абрамяном в Институте ядерной физики СО АН СCСР. Предстояло освоить технику выращивания кристаллов инертных газов в сочетании с вакуумной спектроскопией и релятивистскими электронными пучками. К началу экспериментальных исследований была подготовлена теория лазеров на кристаллах инертных газов с возбуждением генерации сильноточным электронным пучком.
Расчетная плотность тока электронного пучка для достижения лазерной генерации составляла величину около 20 А/см2 [8].
Исследования ВУФ спектров излучения охлажденных инертных газов
В литературе, опубликованной к 1967 г., была информация о ВУФ спектрах поглощения и фотолюминесценции кристаллов инертных газов [9], а также о спектрах излучения инертных газов в электрическом разряде [2]. В мировой литературе была только одна публикация [10] о спектрах излучения инертных газов, возбуждаемых действием заряженных частиц высоких энергий. В работе [10] в 1965 г. была исследована люминесценция ксенона, криптона, аргона и неона в газообразном, жидком и твердом состояниях под действием альфачастиц от радиоактивного источника Po210. Микроскопическое количество Po210 (период полураспада 134 дня) позволило зарегистрировать спектры излучения инертных газов в различных агрегатных состояниях без теплового воздействия на мишени. Однако было трудно предсказать на основании этой работы, какова будет эффективность люминесценции кристаллов инертных газов под воздействием пучка ускоренных электронов с мощностью, на много порядков превышающей мощность радиоактивного источника на Po210, и возможно ли создание лазера на кристаллах. Высокая мощность электронного пучка была необходима для достижения порога лазерной генерации [8]. Важным результатом этой работы было обнаружение практически полного совпадния полученных спектров ВУФ излучения инертных газов как в газовой фазе, так и в жидкости и кристаллах.
ВУФ излучение замороженного ксенона
Одной из основных трудностей работы в ВУФ области спектра с охлажденными инертными газами было присутствие молекулярных примесей, таких как кислород, пары воды и азот. Для устранения этих примесей были установлены геттерные очистительные фильтры на заводах, поставлявших инертные газы для наших экспериментов. Второй проблемой, связанной с чистотой исходных газов, была задача очистки инертных газов от примесей других инертных газов. В частности, очистка криптона от примеси ксенона. Криогенная
6 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
перегонка позволяла производить очистку инертных газов, однако, стоимость самого дорогостоящего газа, ксенона, особенно высокой чистоты по легким инертным газам, была очень высока и требовала большого внимания при подготовке и проведении экспериментов.
Первые экспериментальные исследования [11] спектров излучения кристаллов инертных газов под воздействием мощного электронного пучка были проведены с твердым ксеноном высокой чистоты, нанесенным на медный охлаждаемый хладопровод. Твердый ксенон осаждался на хладопровод из газа, подаваемого на хладопровод контролируемой струей. Верхняя часть вертикально расположенного хладопровода была скошена под углом 45. Нижняя часть хладопровода была погружена в криогенную жидкость, расположенную в герметичном криостате. На скошенную поверхность хладопровода поступала струя инертного газа для намораживания кристалла, а сверху на хладопровод направлялся электронный пучок от ускорителя. Температура хладопровода регулировалась с помощью нагревателя, размещенного на хладопроводе, и откачкой паров криогенной жидкости. При использовании жидкого азота в экспериментах с ксеноном температура хладопровода изменялась в пределах от 58 K до температуры плавления ксенона 161 K и до 300 K, для полной очистки хладопровода от намороженных газов.
Эксперименты по бомбардировке твердого ксенона импульсами электронов ускорителя ЭЛИТ-1 (50 нс, 300–400 кэв), выполненные в 1968 г., показали [11] высокую эффективность преобразования энергии поглощенного электронного пучка в энергию ВУФ катодолюминесценции твердого ксенона на длине волны излучения 175 нм при ширине полосы излучения 15 нм и эффективности люминесценции около 30%. Спектр излучения твердого ксенона показан на рис. 2. Эти результаты, особенно по высокой эффективности люминесценции ксенона при возбуждении мощным электронным пучком, позволяли надеяться на достижение порога генерации лазерного излучения с использованием в качестве рабочей среды ВУФ лазера кристаллов замороженного ксенона. Мощность импульсного некогерентного ВУФ излучения достигала нескольких сот ватт в первых экспериментах и в дальнейшем мощность была доведена до нескольких киловатт в импульсе. Возможность обновления поверхности твердого ксенона из струи свежего газа
1
0,75
Относительная интенсивность
0,50
0,25
0 1900
1700
1500
Длина волны, A°
Рис. 2. Спектр излучения твердого ксенона при возбуждении электронным пучком.
позволяла получить стабильное мощное ВУФ излучение в очень простой установке: криостат с жидким азотом – регулируемая струя инертного газа, направленная на хладопровод криостата – пучок электронов с энергией 300– 400 кэв и сечением 1 см2.
Электронный ускоритель
Плотность тока импульсного пучка электронов на мишени в этих экспериментах не превышала 25 А/см2. В то же время, расчетная плотность тока электронного пучка [8], необходимая для достижения порога лазерной генерации на кристаллах ксенона, составляла величину не менее 20 А/см2. Стало очевидным, что необходимо значительно увеличить плотность тока пучка для работы в условиях выше расчетного порога генерации. Система маг-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
7
нитной фокусировки пучка электронов ускорителя ЭЛИТ-1 позволяла поднять плотность тока вдвое, но при этом уменьшались площадь пучка и длина активной области возбуждения. Пороговые условия достижения генерации при этом оставались без изменения. Единственным выходом была кардинальная переделка электронного ускорителя. Необходимо было отказаться от горячего катода на гексабориде лантана, установленного в ЭЛИТ-1 и ограничивавшего максимальный ток пучка на уровне 25 А/см2, и перейти на сильноточный катод на взрывной эмиссии. Эта реконструкция ускорителя позволяла увеличить импульсный ток электронного пучка более, чем на порядок, но требовала полной замены ускоряющих элементов электронной пушки, разработки высоковольтного разрядника и сокращения длительности импульса электронного тока на порядок. Параллельно с работой по модернизации электронного ускорителя было необходимо спроектировать и изготовить герметичную камеру для выращивания кристаллов, изготовить лазерные зеркала для ВУФ области спектра, оптические окна, прозрачные до 120 нм, и схему скоростной регистрации импульсов ВУФ излучения с разрешением не менее 2 нс.
сталлы фтористого лития, выращенные для наших опытов на Ленинградском заводе оптического стекла, пропускали ВУФ излучение до 105 нм, но трудно поддавались оптической полировке из-за малой твердости. Хрупкость кристаллов из фтористого лития, невысокая теплопроводность и большой коэффициент теплового расширения усложняли работу с охлажденными и замороженными инертными газами, непосредственно контактировавшими с оптическими окнами. Вакуумное уплотнение оптических окон в исследовательской камере, показанной на рис. 3, осуществлялось с помощью прокладок из индия.
ВУФ излучение инертных газов, возбужденное электронным пучком, выводилось из криогенной оптической камеры в вакуумный объем криостата через оптические окна и далее через окна большого размера в камере комнатной температуры к ВУФ монохроматору, экрану с люминофором, скоростному вакуумному фотоэлементу и фотоаппарату. Для лазерных экспериментов прозрачные окна из фтористого лития в криогенной камере заменяли на лазерные зеркала, отъюстированные непосрественно в камере перед проведением лазерных экспери-
Техника эксперимента
Вакуумная криогенная оптическая камера из нержавеющей стали для выращивания кристаллов инертных газов, созданная в конце 1968 г., показана на рис. 3. Камера позволяла работать с тяжелыми инертными газами (Xe, Kr, Ar) в газообразном, жидком и твердом состояниях. Электронный пучок вводился в камеру через вакуумноплотное окно из тонкой металлической фольги, прозрачной для электронов с энергией более 100 кэв. Фольга изготавливалась из алюминия, титана или бериллия. Оптические окна и подложки для лазерных зеркал изготавливали из фтористого лития и сапфира. Однако сапфировые окна, весьма удобные для криогенных экспериментов ввиду их высокой прочности и теплопроводности, пропускали только длинноволновую часть ВУФ спектра и поэтому использовались в незначительной части экспериментов. Сапфир, доступный нам в 1968 г. для изготовления оптических окон, выращивался методом Чохральского и имел небольшую примесь хрома, снижавшую оптическую прозрачность для длин волн короче 200 нм. Сверхчистые кри-
1 2
3
4 e– 5
6
7 8
9
Рис. 3. Криогенная оптическая камера. 1 – оптическое окно из кварца, 2 – путь излучения к скоростному вакуумному фотодиоду, 3 – направление на фотокамеру, 4 – вход пучка релятивистских электронов, 5 – уровень жидкости или кристалла, 6 – оптические окна из фтористого лития или зеркала лазера, 7 – выход излучения к вакуумному монохроматору, 8 – нагреватель, 9 – хладопровод, погруженный в криогенную жидкость.
8 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
Относительная интенсивность Относительная интенсивность
жидкий Хе Т = 165 K
1767
твердый Хе Т 150 K
1756
Т ~ 125 K
1650 1750
Т ~ 106 K
1650 1750
Т ~ 90 K
1643 1750
Т ~ 65 K
1500 1600 1700 1800 1900
Длина волны, A°
Рис. 4. Спектры излучения ксенона при различных температурах.
же приводятся в работе [12]. Эксперименты с кристаллическим ксеноном показали, что при сравнительно невысоких дозах облучения электронным пучком, прозрачный кристалл заполнялся дефектами и терял прозрачность, превращаясь в кристалл белого цвета. Однако эффективность люминесценции оставалась практически на том же уровне. Стало очевидным, что получение лазерной генерации на кристаллическом ксеноне, несмотря на высокую эффективность люминесценции, становится практически недостижимой из-за низкого оптического качества лазерной среды. Оставалось продолжать попытки получить лазерное излучение при возбуждении ксенона в жидкой фазе, в которой не было накопления дефектов, лазерная среда не портилась под электронным пучком, а эффективность люминесценции была не менее 30%. Важным фактором для продолжения попыток получить лазерную генерацию в жидкости, кроме высокой эффективности люминесценции, было практически полное совпадение спектров излучения жидкого, твердого и газообразного ксенона в области тройной точки [12]. Этот экспериментальный факт в соответствии с первыми предположениями, вы-
ментов. Инертные газы подавались в криогенную камеру через трубку из нержавеющей стали, припаянную к верхнему фланцу криогенной камеры, закрытому снизу металлической фольгой, прозрачной для электронов с энергией более 100 кэв. Исследовательская лазерная камера заполнялась инертным газом, который по мере охлаждения камеры сжижался и накапливался до уровня середины камеры, как показано на рис. 3. Далее, сжиженный газ охлаждался до замерзания в виде прозрачного кристалла.
Первые спектры излучения кристаллического ксенона, осажденного из газовой фазы на хладопровод в простейшей схеме эксперимента, кратко описанной в начале статьи, показаны на рис. 3 [11]. Спектр состоял из мощной полосы около 175 нм с небольшим крылом в области 165 нм. Спектры излучения ксенона в жидком и кристаллическом состояниях, полученные при различных температурах криогенной камеры, приводятся на рис. 4 [12]. Спектры излучения криптона показаны на рис. 5 [12]. Спектры излучения аргона так-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
1472 1595
0,05% Хе 0,5% Хе
1480 1640 1700
1% Хе
1640
10% Хе
1400 1500 1600 1700 1800 1900
Длина волны, A°
Рис. 5. Спектры излучения твердого криптона с различным содержанием примеси ксенона.
9
сказанными в работе С.А. Райса [10] в 1965 г., был позднее объяснен в теоретических работах А.Г. Молчанова [13].
12
Энергия, эВ
Лазер на ксеноне
Ускоритель с холодным катодом
Лазерные зеркала для первых экспериментов были изготовлены напылением полупрозрачных пленок алюминия на подложки из фтористого лития. Зеркала юстировали при комнатной температуре и юстировка сохранялась при охлаждении лазерной камеры до температуры сжижения ксенона. В процессе экспериментов было обнаружено разрушение зеркал и присутствие признаков генерации (свечение люминесцентного экрана, направленность излучения). Многократно воспроизводилось разрушение зеркал, и сочетание этого эффекта с появлением признаков достижения порога генерации и направленности излучения позволили опубликовать в 1969–1970 гг. первые сообщения о получении стимулированного излучения в ВУФ области спектра [12, 14]. Для дальнейшего продвижения к устойчивой лазерной генерации были выполнены два кардинальных шага: а) перестроен электронный ускоритель на схему с разрядным обострителем с сильноточным (5–10 кА) катодом со взрывной эмиссией, коротким импульсом (5–10 нс) электронного пучка и более высоким ускоряющим напряжением (1–1,3 Мв) [15]; б) были изготовлены прочные многослойные диэлектрические зеркала, описанные в работе [16]. Повышение энергии электронного пучка до 1,3 Мэв было получено путем замены первоначальной газовой изоляции ускорителя на основе смеси фреона и азота на изоляцию на основе элегаза (гексафторида серы) при давлении 8 бар.
Перестройка ускорителя была выполнена своими силами в ФИАН, а первые прочные лазерные зеркала были изготовлены в 1970 г. Ш.Л. Фурманом в ЛОМО (Ленинградское оптико-механическое объединение). В дальнейшем, С.И. Сагитовым была освоена технология изготовления прочных лазерных многослойных зеркал ВУФ диапазона в ФИАН [16]. В 1970 г. [17] были получены убедительные доказательства достижения генерации в охлажденном ксеноне и была опубликована схема лазерных переходов в димере ксенона, показанная на рис. 6 [18]. Результаты этих экспериментов были доложены на международной конферен-
8
4
0
0 2 46
Межъядерное расстояние, A° Рис. 6. Схема переходов в эксимерном лазере.
Ве-фольга e–
Катод электронной пушки
Уровень жидкого Хе
hv
Зеркала оптического резонатора
Область возбуждения
Рис. 7. Криогенная камера. Схема эксперимента с лазером на жидком ксеноне.
ции по квантовой электронике [18] (Япония, Киото 1970 г.), международной конференции по люминесценции в г. Ленинграде [19] (Россия, 1972 г.) и позднее более подробно в работе [20].
Для проверки факта получения генерации в жидкости и отделения этой компоненты излучения от излучения из охлажденного газа над поверхностью жидкого ксенона была изготовлена лазерная кювета, в которой ввод электронного пучка в жидкость осуществлялся через несгибаемую пластину из бериллия (рис. 7). Уровень жидкого ксенона в этих экспериментах находился выше как верхней части лазерных зеркал, погруженных в жидкость, так и оптических окон, через которые излуче-
10 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
ние выводилось к монохроматору и люминесцентному экрану. Фотографии светящегося слоя жидкого ксенона под бериллиевой пластиной, интерференционная картина отображения лазерного луча на люминесцентном экране и выгоревшее пятно на лазерном зеркале показаны на рис. 8. Эти результаты были приведены в 1972 г. на конференции по люминесценции в г. Ленинграде [19], и представлены в обзоре [21].
Нижний лазерный уровень димера ксенона, показанный на рис. 6, слабо заселен при низких температурах, и поэтому порог генерации легко достигается при длине активной области 1 см в экспериментах с жидким и охлажденным ксеноном (рис. 7). При переходе к комнатной температуре и повышенному давлению ксенона длина активной области порядка 1 см, ис-
пользованная в лазере при температуре 165 K, слишком мала для достижения генерации с зеркалами с повышенным пропусканием и повышенной прочностью. Обсуждение возможности накачки электронным пучком лазерной среды в газовой фазе приводится в работах [17, 20].
Для экспериментов с газом при комнатной температуре была собрана лазерная камера большой длины, показанная на рис. 9. Спектр спонтанного излучения димеров ксенона, полученный в этой камере, показан на рис. 10.
65
4
1
2
3
Рис. 8. Фотографии жидкого ксенона, возбужденного электронным пучком в камере, показанной на рис. 7: 1 – свечение люминесцентного экрана под действием лазерного пучка, видны интерференционные полосы, 2 – свечение слоя жидкого ксенона, возбужденного электронным пучком, 3 – выгоревшее пятно в середине лазерного зеркала. “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
2 17
3
Рис. 9. Лазерная камера высокого давления для экспериментов при комнатной температуре. 1 – корпус камеры, 2 – зеркало с 100% отражением, 3 – полупрозрачное многослойное зеркало для вывода лазерного излучения, 4 – катоды электронной пушки, 5 – поддерживающая решетка узла для ввода электронного пучка в камеру высокого давления, 6 – сетка из нержавеющей стали – анод электронной пушки, 7 – ввод газа в камеру.
1 – eE
0,8
1
0,4 2
0 1600 1700 1800
Длина волны, A° Рис. 10. Спектр спонтанного (1) и лазерного (2) излучения ВУФ лазера на ксеноне. Интенсивность лазерного излучения уменьшена в 100 раз по сравнению со спектром спонтанного излучения.
11
На этом же рисунке показан и спектр лазерного излучения [20, 21]. Интенсивность лазерного излучения на выходе из камеры превышала интенсивность спонтанного излучения почти на два порядка. На рис. 11 приведены фото-
Е, эВ
e 16 Ar+
Xe
2Ar
14
e Ar*(4p)
Ar+2 e Xe e– Xe
Xe+
12
Ar*(4s)
Xe
2Ar
10
2Ar Xe Ar2* Xe
e
Xe*(5Xd)e+A–Xr e+2e– Xe*(6p)
ArXe+ Xe
Xe Xe*(6s)
8
ArXe* Xe
2Xe Xe2*
6 126 нм
4
172 нм
2
0 Ar2 Xe2
Рис. 12. Схема столкновительных и излучательных процессов при возбуждении смеси аргона и ксенона быстрыми электронами.
Рис. 11. Фотография зеркал ВУФ лазера на ксеноне в газовой фазе, разрушенных лазерным излучением.
графии зеркал, разрушенных лазерным излучением. При диаметре зеркал 10 мм в центре зеркал выгорали пятна, соответствующие модам резонатора. Детали этих экспериментов и результаты, полученные в этой же камере в ФИАН с эксимерами на галогенидах инертных газов (ArF, KrF, XeCl, XeF), приводятся в работах, кратко представленных в обзоре [21]. Кинетическая схема преобразования энергии быстрых электронов в ВУФ излучение инертных газов на примере смеси аргона с ксеноном показана на рис. 12. ВУФ спектры эксимеров инертных газов вместе с ультрафиолетовыми спектрами галогенидов инертных
Эффективность, %
75 50 25 0
12
He2*
Kr2* Xe2* Ar2* Ne2*
ArF*
KrF*
XeCl*
XeF* N2
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
Длина волны, A°
Рис. 13. Схематическое изображение спектров излучения инертных газов и их соединений с галогенами при возбуждении электронным пучком или импульсным разрядом в газе при давлении 1 атм и выше.
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
газов показаны на рис. 13. Подробное изложение теории и экспериментов в области ВУФ спектроскопии инертных газов приводится в работах [22–24].
Лазеры на димерах ксенона были запущены в США (1972 г.) практически одновременно в Ливерморской, Лос-Аламосской и Сандийской национальных лабораториях [25]. Это были работы, выполненные при комнатной температуре. Успешные лазерные эксперименты с охлажденными инертными газами, показавшие лазерное ВУФ излучение димеров ксенона и аргона, в том числе и из жидкой фазы, были опубликованы в США в 1986 г. Эти работы были выполнены в Лос-Аламосской национальной лаборатории [26]. В ряде обзоров, опубликованных как в Россиии, так и за рубежом, приводятся детальные данные о теории и экспериментах в области ВУФ излучения инертных газов и эксимерных лазеров в ВУФ и УФ областях спектра [13, 22, 25].
Заключение
Первые работы по возбуждению электронным пучком ВУФ некогерентного и лазерного излучения инертных газов, выполненные в ФИАН в 1967–1972 гг. [11–14, 17, 19–21], и последующие исследования излучения как чистых инертных газов, так и их смесей с галогенами, привели к созданию нового поколения лазеров как в ВУФ и УФ, так и в видимом диапазонах [21, 23–25].
Автор обзора выражает глубокую признательность Н.Г. Басову за постановку задачи, руководство и участие в приведенных в обзоре исследованиях, а также студентам, аспирантам и сотрудникам, принимавшим непосредственное участие и внесшим большой вклад в полученные результаты: А. Девяткову, И. Жидову, Д. Ходкевичу, Г. Кашникову, Е. Балашову, Н. Ланцову, О. Керимову, В. Долгих, А. Молчанову, И. Полуэктову, Ю. Попову.
*****
ЛИТЕРАТУРА
1. Tanaka Y. On Helium continuum // Sci. Papers Inst. Phys. Chem. Research (Tokyo). 1942. V. 39. P. 465.
2. Tanaka Y. Continuous emission spectra of rare-gases in the vacuum ultraviolet region // J. Opt. Soc. Amer. 1955. V. 45. № 9. P. 710–717.
3. Houtermans F.G. Uber maser wirkung im optischen spectralgebilt und moglichkeit absolut negativer absorption fur einige falle von molekulspektren (Licht-Lawine). 1960. V. 33. № 8. P. 933–940.
4. Basov N.G. Opening remarks: Fourth International Quantum Electronics Conference. 1966. IEEE J. Quantum Electronics. V. 2. P. 354–356.
5. Basov N.G., Krokhin O.N., Popov Yu.M. Negative absorption coefficient at indirect transitions in semiconductors. Adv. Quant. Electronics. 1961. P. 506–512.
6. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Девятков А.Г. Возбуждение полупроводникового квантового генератора пучком быстрых электронов. 1964. ДАН. Т. 155. С. 783.
7. Данилычев В.А. Нелинейные электрические явления в n-InSb при гелиевых температурах // Автореф. канд. дисс. М.: ФИАН, 1966. 20 с.
8. Молчанов А.Г., Полуэктов И.А., Попов Ю.М. О возможности генерации вакуумного ультрафиолетового излучения при электронном возбуждении кристаллов инертных газов // ФТТ. 1967. Т. 9. № 12. С. 3363– 3365.
9. Baldini G. Ultraviolet absorption of solid Ar, Kr, Xe // Phys. Review. 1962. V. 128. № 4. P. 1562–1567.
10. Jortner J., Meyer L., Rice S.A., Wilson E.G. Localized excitation in condensed Ne, Ar, Kr, Xe. 1965. V. 42. № 12. P. 4250–4253.
11. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Девятков А.Г., Кашников Г.Н., Ланцов Н.П. Катодолюминесценция твердого ксенона в ультрафиолетовой области спектр // Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. № 11. С. 404–405.
12. Basov N.G., Balashov E.M., Bogdankevich O.V., Danilychev V.A., Kashnikov G.N., Lantzov N.P., Khodkevitch D.D. Luminescence of condensed Xe, Kr, Ar, and their mixtures in vacuum region of spectrum under excitation by fast electrons. 1970. Journal of Luminescence. 1970. V. 1, 2. P. 834–841.
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
13
13. Молчанов А.Г. Лазеры в вакуумной ультрафиолетовой и рентгеновской областях спектра // УФН. 1972. Т. 106. № 1. С. 165–173.
14. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Кашников Г.Н., Керимов О.М., Ланцов Н.П. Сверхизлучение конденсированного ксенона при возбуждении быстрыми электронами. 1970. Краткие сообщения по физике ФИАН. № 7. С. 68–74.
15. Данилычев В.А., Ходкевич Д.Д. Сильноточная импульсная электронная пушка на основе ускорителя ЭЛИТ-1. 1971. Приборы и техника эксперимента. № 3. С. 29–34.
16. Данилычев В.А., Долгих В.А., Керимов О.М., Сагитов С.И., Ставровский Д.Б. Исследование лучевой прочности зеркал в резонаторе ксенонового лазера // Квант. электрон. 1974. Т. 1. № 12. С. 2650–2651.
17. Басов Н.Г., Данилычев В.А., Попов Ю.М., Ходкевич Д.Д. Квантовый генератор в вакуумной области спектра при возбуждении жидкого ксенона электронным пучком // Письма в ЖЭТФ. 1970. Т. 12. № 10. С. 473–474.
18. Афанасьев Ю.В., Беленов Э.М., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Дарзнек С.А., Сучков А.Ф. О возможности создания импульсных газовых лазеров при накачке пучком в электрическом поле // Краткие сообщения по физике ФИАН. 1970. № 7. С. 23–27.
19. Басов Н.Г,. Данилычев В.А., Попов Ю.М. Вынужденное излучение в области вакуумного ультрафиолета // Квант. электрон. 1971. T. 2. № 1. С. 29–34.
20. Basov N.G., Danilychev V.A., Popov Yu.M. Stimulated emission in the vacuum ultraviolet region. 1971. Oyo Butsuri (Kyoto, Japan). V. 40. P. 139–142.
21. Басов Н.Г., Данилычев В.А., Молчанов А.Г., Попов Ю.М., Ходкевич Д.Д. Квантовые генераторы, использующие люминесценцию автолокализованных экситонов в конденсированных инертных газах. Международная конф. по люминесценции. Тез. докл. Ленинград, 1972. C. 270; Известия АН СССР. 1973. Т. 37. С. 494–497.
22. Данилычев В.А. Оптические квантовые генераторы на конденсированных и сжатых газах. 1973. Дис. д-ра физ.-мат. Наук. Москва. ФИАН. С. 323.
23. Басов Н.Г., Данилычев В.А. Лазеры на конденсированных и сжатых газах // УФН. 1986. Т. 148. № 1. С. 55–100.
24. Герасимов Г.Н., Крылов Б.Е., Логинов А.В., Щукин С.А. Ультрафиолетовое излучение возбужденных молекул инертных газов. 1992. Т. 162. № 5. С. 123–159.
25. Koehler H.A., Ferderber L.J., Redhead D.L., Ebert P.J. Stimulated emission in high-pressure xenon excited by high-current relativistic electron beams // Appl. Phys. Lett. 1972. V. 21. № 5. P. 198–201.
26. Loree T.R., Showalter R.R., Johnson T.M., Birmingham B.S., Hughes W.M. Liquid Excimers: lasing Xe2 and Kr2 in liquid argon // Optics Lett. 1986. V. 11. P. 510–515.
14 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
УДК 537.53: 546 [293: 294: 295]
ИЗЛУЧЕНИЕ ОХЛАЖДЕННЫХ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ В ДИАПАЗОНЕ ВАКУУМНОГО УЛЬТРАФИОЛЕТА. ЭКСИМЕРНЫЙ ЛАЗЕР НА ДИМЕРАХ КСЕНОНА
© 2012 г. В. А. Данилычев, доктор физ.-мат. наук Quantum Technologies, Irvine, CA 92612, USA E-mail: uvquantum@gmail.com
В статье приведен краткий обзор первых экспериментальных работ по генерации мощного импульсного вакуумного ультрафиолетового излучения при его возбуждении релятивистским электронным пучком инертных газов в твердом, жидком и газообразном состояниях в диапазоне температур 58–300 K. Рассмотрены детали экспериментальной техники, приведены результаты экспериментов по генерации мощного спонтанного и стимулированного вакуумного ультрафиолетового излучения. Обсуждается лазер на димерах ксенона, созданный в результате этих исследований.
Ключевые слова: вакуумное ультрафиолетовое излучение, димеры инертных газов, эксимерный лазер, электронный пучок.
Коды OCIS: 140.2180, 140.3610, 300.6540
Поступила в редакцию 12.03.2012
Введение
Вакуумное ультрафиолетовое (ВУФ) излучение димеров (двухатомных молекул устойчивых в возбужденном состоянии и неустойчивых в основном) гелия, открытое Дж.Дж. Хопфилдом в 1930 г., и обнаружение континуумов ВУФ излучения других инертных газов, также связанное с излучением димеров, позволили создать надежные источники непрерывного спектра в ВУФ диапазоне для спектральных исследований [1, 2]. Создание первых лазеров видимого диапазона в 1960 г. стимулировало исследования по поиску лазерных сред и для ВУФ диапазона спектра. Схема излучательных переходов (рис. 1) в молекуле (димере) гелия, впервые показанная в работе И. Танаки в 1942 г. [1], и аналогичная схема переходов в молекуле водорода, предложенная Ф. Хоу-
термансом в 1960 г. [3] для получения инверсии населенности на электронных переходах молекулы водорода еще до создания первых лазеров, были первыми публикациями, предвосхитившими возможность осуществления четырехуровневой лазерной схемы в ВУФ области спектра.
Работы, рассматриваемые в настоящем обзоре, были начаты в Физическом институте им. П.Н. Лебедева РАН (ФИАН) в 1967 г. с целью создания лазеров в ВУФ области спектра. Н.Г. Басов, предложивший в 1966 г. в качестве среды ВУФ лазеров кристаллы инертных газов [4], опирался на успешное применение предложенного им же в 1961 г. метода электронных пучков [5] для накачки лазеров на полупроводниковых кристаллах с широкой запрещенной зоной, впервые реализованного на кристаллах сернистого кадмия в 1964 г. в ФИАН [6]. К на-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
5
эВ
20 1S2S1+u 1S2S3+u
15
10 He2 He
5
(u1S)2 1+g
0 12 3
Межъядерное расстояние, A°
Рис. 1. Схема излучательных переходов димера гелия.
чалу исследований по электронной накачке ВУФ лазеров на кристаллах инертных газов была подготовлена экспериментальная техника и выполнены исследования свойств кристаллов полупроводников при низких температурах: 350–58 K (жидкий азот), 4,2–1,08 K (жидкий Не4) и 3,3–0,35 K (жидкий Не3) [7]. В 1968 г. экспериментальная аппаратура была дополнена вакуумными монохроматорами ВМ-1 (метровый монохроматор нормального падения с решеткой 1200 штр/мм), монохроматором Сейя-Намиока (0,5 метра) и был собран ускоритель электронов с горячим катодом ЭЛИТ-1 (0,3–1 Мэв, 50 нс, 20 А, 50 Гц), разработанный и изготовленный Е.А. Абрамяном в Институте ядерной физики СО АН СCСР. Предстояло освоить технику выращивания кристаллов инертных газов в сочетании с вакуумной спектроскопией и релятивистскими электронными пучками. К началу экспериментальных исследований была подготовлена теория лазеров на кристаллах инертных газов с возбуждением генерации сильноточным электронным пучком.
Расчетная плотность тока электронного пучка для достижения лазерной генерации составляла величину около 20 А/см2 [8].
Исследования ВУФ спектров излучения охлажденных инертных газов
В литературе, опубликованной к 1967 г., была информация о ВУФ спектрах поглощения и фотолюминесценции кристаллов инертных газов [9], а также о спектрах излучения инертных газов в электрическом разряде [2]. В мировой литературе была только одна публикация [10] о спектрах излучения инертных газов, возбуждаемых действием заряженных частиц высоких энергий. В работе [10] в 1965 г. была исследована люминесценция ксенона, криптона, аргона и неона в газообразном, жидком и твердом состояниях под действием альфачастиц от радиоактивного источника Po210. Микроскопическое количество Po210 (период полураспада 134 дня) позволило зарегистрировать спектры излучения инертных газов в различных агрегатных состояниях без теплового воздействия на мишени. Однако было трудно предсказать на основании этой работы, какова будет эффективность люминесценции кристаллов инертных газов под воздействием пучка ускоренных электронов с мощностью, на много порядков превышающей мощность радиоактивного источника на Po210, и возможно ли создание лазера на кристаллах. Высокая мощность электронного пучка была необходима для достижения порога лазерной генерации [8]. Важным результатом этой работы было обнаружение практически полного совпадния полученных спектров ВУФ излучения инертных газов как в газовой фазе, так и в жидкости и кристаллах.
ВУФ излучение замороженного ксенона
Одной из основных трудностей работы в ВУФ области спектра с охлажденными инертными газами было присутствие молекулярных примесей, таких как кислород, пары воды и азот. Для устранения этих примесей были установлены геттерные очистительные фильтры на заводах, поставлявших инертные газы для наших экспериментов. Второй проблемой, связанной с чистотой исходных газов, была задача очистки инертных газов от примесей других инертных газов. В частности, очистка криптона от примеси ксенона. Криогенная
6 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
перегонка позволяла производить очистку инертных газов, однако, стоимость самого дорогостоящего газа, ксенона, особенно высокой чистоты по легким инертным газам, была очень высока и требовала большого внимания при подготовке и проведении экспериментов.
Первые экспериментальные исследования [11] спектров излучения кристаллов инертных газов под воздействием мощного электронного пучка были проведены с твердым ксеноном высокой чистоты, нанесенным на медный охлаждаемый хладопровод. Твердый ксенон осаждался на хладопровод из газа, подаваемого на хладопровод контролируемой струей. Верхняя часть вертикально расположенного хладопровода была скошена под углом 45. Нижняя часть хладопровода была погружена в криогенную жидкость, расположенную в герметичном криостате. На скошенную поверхность хладопровода поступала струя инертного газа для намораживания кристалла, а сверху на хладопровод направлялся электронный пучок от ускорителя. Температура хладопровода регулировалась с помощью нагревателя, размещенного на хладопроводе, и откачкой паров криогенной жидкости. При использовании жидкого азота в экспериментах с ксеноном температура хладопровода изменялась в пределах от 58 K до температуры плавления ксенона 161 K и до 300 K, для полной очистки хладопровода от намороженных газов.
Эксперименты по бомбардировке твердого ксенона импульсами электронов ускорителя ЭЛИТ-1 (50 нс, 300–400 кэв), выполненные в 1968 г., показали [11] высокую эффективность преобразования энергии поглощенного электронного пучка в энергию ВУФ катодолюминесценции твердого ксенона на длине волны излучения 175 нм при ширине полосы излучения 15 нм и эффективности люминесценции около 30%. Спектр излучения твердого ксенона показан на рис. 2. Эти результаты, особенно по высокой эффективности люминесценции ксенона при возбуждении мощным электронным пучком, позволяли надеяться на достижение порога генерации лазерного излучения с использованием в качестве рабочей среды ВУФ лазера кристаллов замороженного ксенона. Мощность импульсного некогерентного ВУФ излучения достигала нескольких сот ватт в первых экспериментах и в дальнейшем мощность была доведена до нескольких киловатт в импульсе. Возможность обновления поверхности твердого ксенона из струи свежего газа
1
0,75
Относительная интенсивность
0,50
0,25
0 1900
1700
1500
Длина волны, A°
Рис. 2. Спектр излучения твердого ксенона при возбуждении электронным пучком.
позволяла получить стабильное мощное ВУФ излучение в очень простой установке: криостат с жидким азотом – регулируемая струя инертного газа, направленная на хладопровод криостата – пучок электронов с энергией 300– 400 кэв и сечением 1 см2.
Электронный ускоритель
Плотность тока импульсного пучка электронов на мишени в этих экспериментах не превышала 25 А/см2. В то же время, расчетная плотность тока электронного пучка [8], необходимая для достижения порога лазерной генерации на кристаллах ксенона, составляла величину не менее 20 А/см2. Стало очевидным, что необходимо значительно увеличить плотность тока пучка для работы в условиях выше расчетного порога генерации. Система маг-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
7
нитной фокусировки пучка электронов ускорителя ЭЛИТ-1 позволяла поднять плотность тока вдвое, но при этом уменьшались площадь пучка и длина активной области возбуждения. Пороговые условия достижения генерации при этом оставались без изменения. Единственным выходом была кардинальная переделка электронного ускорителя. Необходимо было отказаться от горячего катода на гексабориде лантана, установленного в ЭЛИТ-1 и ограничивавшего максимальный ток пучка на уровне 25 А/см2, и перейти на сильноточный катод на взрывной эмиссии. Эта реконструкция ускорителя позволяла увеличить импульсный ток электронного пучка более, чем на порядок, но требовала полной замены ускоряющих элементов электронной пушки, разработки высоковольтного разрядника и сокращения длительности импульса электронного тока на порядок. Параллельно с работой по модернизации электронного ускорителя было необходимо спроектировать и изготовить герметичную камеру для выращивания кристаллов, изготовить лазерные зеркала для ВУФ области спектра, оптические окна, прозрачные до 120 нм, и схему скоростной регистрации импульсов ВУФ излучения с разрешением не менее 2 нс.
сталлы фтористого лития, выращенные для наших опытов на Ленинградском заводе оптического стекла, пропускали ВУФ излучение до 105 нм, но трудно поддавались оптической полировке из-за малой твердости. Хрупкость кристаллов из фтористого лития, невысокая теплопроводность и большой коэффициент теплового расширения усложняли работу с охлажденными и замороженными инертными газами, непосредственно контактировавшими с оптическими окнами. Вакуумное уплотнение оптических окон в исследовательской камере, показанной на рис. 3, осуществлялось с помощью прокладок из индия.
ВУФ излучение инертных газов, возбужденное электронным пучком, выводилось из криогенной оптической камеры в вакуумный объем криостата через оптические окна и далее через окна большого размера в камере комнатной температуры к ВУФ монохроматору, экрану с люминофором, скоростному вакуумному фотоэлементу и фотоаппарату. Для лазерных экспериментов прозрачные окна из фтористого лития в криогенной камере заменяли на лазерные зеркала, отъюстированные непосрественно в камере перед проведением лазерных экспери-
Техника эксперимента
Вакуумная криогенная оптическая камера из нержавеющей стали для выращивания кристаллов инертных газов, созданная в конце 1968 г., показана на рис. 3. Камера позволяла работать с тяжелыми инертными газами (Xe, Kr, Ar) в газообразном, жидком и твердом состояниях. Электронный пучок вводился в камеру через вакуумноплотное окно из тонкой металлической фольги, прозрачной для электронов с энергией более 100 кэв. Фольга изготавливалась из алюминия, титана или бериллия. Оптические окна и подложки для лазерных зеркал изготавливали из фтористого лития и сапфира. Однако сапфировые окна, весьма удобные для криогенных экспериментов ввиду их высокой прочности и теплопроводности, пропускали только длинноволновую часть ВУФ спектра и поэтому использовались в незначительной части экспериментов. Сапфир, доступный нам в 1968 г. для изготовления оптических окон, выращивался методом Чохральского и имел небольшую примесь хрома, снижавшую оптическую прозрачность для длин волн короче 200 нм. Сверхчистые кри-
1 2
3
4 e– 5
6
7 8
9
Рис. 3. Криогенная оптическая камера. 1 – оптическое окно из кварца, 2 – путь излучения к скоростному вакуумному фотодиоду, 3 – направление на фотокамеру, 4 – вход пучка релятивистских электронов, 5 – уровень жидкости или кристалла, 6 – оптические окна из фтористого лития или зеркала лазера, 7 – выход излучения к вакуумному монохроматору, 8 – нагреватель, 9 – хладопровод, погруженный в криогенную жидкость.
8 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
Относительная интенсивность Относительная интенсивность
жидкий Хе Т = 165 K
1767
твердый Хе Т 150 K
1756
Т ~ 125 K
1650 1750
Т ~ 106 K
1650 1750
Т ~ 90 K
1643 1750
Т ~ 65 K
1500 1600 1700 1800 1900
Длина волны, A°
Рис. 4. Спектры излучения ксенона при различных температурах.
же приводятся в работе [12]. Эксперименты с кристаллическим ксеноном показали, что при сравнительно невысоких дозах облучения электронным пучком, прозрачный кристалл заполнялся дефектами и терял прозрачность, превращаясь в кристалл белого цвета. Однако эффективность люминесценции оставалась практически на том же уровне. Стало очевидным, что получение лазерной генерации на кристаллическом ксеноне, несмотря на высокую эффективность люминесценции, становится практически недостижимой из-за низкого оптического качества лазерной среды. Оставалось продолжать попытки получить лазерное излучение при возбуждении ксенона в жидкой фазе, в которой не было накопления дефектов, лазерная среда не портилась под электронным пучком, а эффективность люминесценции была не менее 30%. Важным фактором для продолжения попыток получить лазерную генерацию в жидкости, кроме высокой эффективности люминесценции, было практически полное совпадение спектров излучения жидкого, твердого и газообразного ксенона в области тройной точки [12]. Этот экспериментальный факт в соответствии с первыми предположениями, вы-
ментов. Инертные газы подавались в криогенную камеру через трубку из нержавеющей стали, припаянную к верхнему фланцу криогенной камеры, закрытому снизу металлической фольгой, прозрачной для электронов с энергией более 100 кэв. Исследовательская лазерная камера заполнялась инертным газом, который по мере охлаждения камеры сжижался и накапливался до уровня середины камеры, как показано на рис. 3. Далее, сжиженный газ охлаждался до замерзания в виде прозрачного кристалла.
Первые спектры излучения кристаллического ксенона, осажденного из газовой фазы на хладопровод в простейшей схеме эксперимента, кратко описанной в начале статьи, показаны на рис. 3 [11]. Спектр состоял из мощной полосы около 175 нм с небольшим крылом в области 165 нм. Спектры излучения ксенона в жидком и кристаллическом состояниях, полученные при различных температурах криогенной камеры, приводятся на рис. 4 [12]. Спектры излучения криптона показаны на рис. 5 [12]. Спектры излучения аргона так-
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
1472 1595
0,05% Хе 0,5% Хе
1480 1640 1700
1% Хе
1640
10% Хе
1400 1500 1600 1700 1800 1900
Длина волны, A°
Рис. 5. Спектры излучения твердого криптона с различным содержанием примеси ксенона.
9
сказанными в работе С.А. Райса [10] в 1965 г., был позднее объяснен в теоретических работах А.Г. Молчанова [13].
12
Энергия, эВ
Лазер на ксеноне
Ускоритель с холодным катодом
Лазерные зеркала для первых экспериментов были изготовлены напылением полупрозрачных пленок алюминия на подложки из фтористого лития. Зеркала юстировали при комнатной температуре и юстировка сохранялась при охлаждении лазерной камеры до температуры сжижения ксенона. В процессе экспериментов было обнаружено разрушение зеркал и присутствие признаков генерации (свечение люминесцентного экрана, направленность излучения). Многократно воспроизводилось разрушение зеркал, и сочетание этого эффекта с появлением признаков достижения порога генерации и направленности излучения позволили опубликовать в 1969–1970 гг. первые сообщения о получении стимулированного излучения в ВУФ области спектра [12, 14]. Для дальнейшего продвижения к устойчивой лазерной генерации были выполнены два кардинальных шага: а) перестроен электронный ускоритель на схему с разрядным обострителем с сильноточным (5–10 кА) катодом со взрывной эмиссией, коротким импульсом (5–10 нс) электронного пучка и более высоким ускоряющим напряжением (1–1,3 Мв) [15]; б) были изготовлены прочные многослойные диэлектрические зеркала, описанные в работе [16]. Повышение энергии электронного пучка до 1,3 Мэв было получено путем замены первоначальной газовой изоляции ускорителя на основе смеси фреона и азота на изоляцию на основе элегаза (гексафторида серы) при давлении 8 бар.
Перестройка ускорителя была выполнена своими силами в ФИАН, а первые прочные лазерные зеркала были изготовлены в 1970 г. Ш.Л. Фурманом в ЛОМО (Ленинградское оптико-механическое объединение). В дальнейшем, С.И. Сагитовым была освоена технология изготовления прочных лазерных многослойных зеркал ВУФ диапазона в ФИАН [16]. В 1970 г. [17] были получены убедительные доказательства достижения генерации в охлажденном ксеноне и была опубликована схема лазерных переходов в димере ксенона, показанная на рис. 6 [18]. Результаты этих экспериментов были доложены на международной конферен-
8
4
0
0 2 46
Межъядерное расстояние, A° Рис. 6. Схема переходов в эксимерном лазере.
Ве-фольга e–
Катод электронной пушки
Уровень жидкого Хе
hv
Зеркала оптического резонатора
Область возбуждения
Рис. 7. Криогенная камера. Схема эксперимента с лазером на жидком ксеноне.
ции по квантовой электронике [18] (Япония, Киото 1970 г.), международной конференции по люминесценции в г. Ленинграде [19] (Россия, 1972 г.) и позднее более подробно в работе [20].
Для проверки факта получения генерации в жидкости и отделения этой компоненты излучения от излучения из охлажденного газа над поверхностью жидкого ксенона была изготовлена лазерная кювета, в которой ввод электронного пучка в жидкость осуществлялся через несгибаемую пластину из бериллия (рис. 7). Уровень жидкого ксенона в этих экспериментах находился выше как верхней части лазерных зеркал, погруженных в жидкость, так и оптических окон, через которые излуче-
10 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
ние выводилось к монохроматору и люминесцентному экрану. Фотографии светящегося слоя жидкого ксенона под бериллиевой пластиной, интерференционная картина отображения лазерного луча на люминесцентном экране и выгоревшее пятно на лазерном зеркале показаны на рис. 8. Эти результаты были приведены в 1972 г. на конференции по люминесценции в г. Ленинграде [19], и представлены в обзоре [21].
Нижний лазерный уровень димера ксенона, показанный на рис. 6, слабо заселен при низких температурах, и поэтому порог генерации легко достигается при длине активной области 1 см в экспериментах с жидким и охлажденным ксеноном (рис. 7). При переходе к комнатной температуре и повышенному давлению ксенона длина активной области порядка 1 см, ис-
пользованная в лазере при температуре 165 K, слишком мала для достижения генерации с зеркалами с повышенным пропусканием и повышенной прочностью. Обсуждение возможности накачки электронным пучком лазерной среды в газовой фазе приводится в работах [17, 20].
Для экспериментов с газом при комнатной температуре была собрана лазерная камера большой длины, показанная на рис. 9. Спектр спонтанного излучения димеров ксенона, полученный в этой камере, показан на рис. 10.
65
4
1
2
3
Рис. 8. Фотографии жидкого ксенона, возбужденного электронным пучком в камере, показанной на рис. 7: 1 – свечение люминесцентного экрана под действием лазерного пучка, видны интерференционные полосы, 2 – свечение слоя жидкого ксенона, возбужденного электронным пучком, 3 – выгоревшее пятно в середине лазерного зеркала. “Оптический журнал”, 79, 8, 2012
2 17
3
Рис. 9. Лазерная камера высокого давления для экспериментов при комнатной температуре. 1 – корпус камеры, 2 – зеркало с 100% отражением, 3 – полупрозрачное многослойное зеркало для вывода лазерного излучения, 4 – катоды электронной пушки, 5 – поддерживающая решетка узла для ввода электронного пучка в камеру высокого давления, 6 – сетка из нержавеющей стали – анод электронной пушки, 7 – ввод газа в камеру.
1 – eE
0,8
1
0,4 2
0 1600 1700 1800
Длина волны, A° Рис. 10. Спектр спонтанного (1) и лазерного (2) излучения ВУФ лазера на ксеноне. Интенсивность лазерного излучения уменьшена в 100 раз по сравнению со спектром спонтанного излучения.
11
На этом же рисунке показан и спектр лазерного излучения [20, 21]. Интенсивность лазерного излучения на выходе из камеры превышала интенсивность спонтанного излучения почти на два порядка. На рис. 11 приведены фото-
Е, эВ
e 16 Ar+
Xe
2Ar
14
e Ar*(4p)
Ar+2 e Xe e– Xe
Xe+
12
Ar*(4s)
Xe
2Ar
10
2Ar Xe Ar2* Xe
e
Xe*(5Xd)e+A–Xr e+2e– Xe*(6p)
ArXe+ Xe
Xe Xe*(6s)
8
ArXe* Xe
2Xe Xe2*
6 126 нм
4
172 нм
2
0 Ar2 Xe2
Рис. 12. Схема столкновительных и излучательных процессов при возбуждении смеси аргона и ксенона быстрыми электронами.
Рис. 11. Фотография зеркал ВУФ лазера на ксеноне в газовой фазе, разрушенных лазерным излучением.
графии зеркал, разрушенных лазерным излучением. При диаметре зеркал 10 мм в центре зеркал выгорали пятна, соответствующие модам резонатора. Детали этих экспериментов и результаты, полученные в этой же камере в ФИАН с эксимерами на галогенидах инертных газов (ArF, KrF, XeCl, XeF), приводятся в работах, кратко представленных в обзоре [21]. Кинетическая схема преобразования энергии быстрых электронов в ВУФ излучение инертных газов на примере смеси аргона с ксеноном показана на рис. 12. ВУФ спектры эксимеров инертных газов вместе с ультрафиолетовыми спектрами галогенидов инертных
Эффективность, %
75 50 25 0
12
He2*
Kr2* Xe2* Ar2* Ne2*
ArF*
KrF*
XeCl*
XeF* N2
500 1000 1500 2000 2500 3000 3500
Длина волны, A°
Рис. 13. Схематическое изображение спектров излучения инертных газов и их соединений с галогенами при возбуждении электронным пучком или импульсным разрядом в газе при давлении 1 атм и выше.
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
газов показаны на рис. 13. Подробное изложение теории и экспериментов в области ВУФ спектроскопии инертных газов приводится в работах [22–24].
Лазеры на димерах ксенона были запущены в США (1972 г.) практически одновременно в Ливерморской, Лос-Аламосской и Сандийской национальных лабораториях [25]. Это были работы, выполненные при комнатной температуре. Успешные лазерные эксперименты с охлажденными инертными газами, показавшие лазерное ВУФ излучение димеров ксенона и аргона, в том числе и из жидкой фазы, были опубликованы в США в 1986 г. Эти работы были выполнены в Лос-Аламосской национальной лаборатории [26]. В ряде обзоров, опубликованных как в Россиии, так и за рубежом, приводятся детальные данные о теории и экспериментах в области ВУФ излучения инертных газов и эксимерных лазеров в ВУФ и УФ областях спектра [13, 22, 25].
Заключение
Первые работы по возбуждению электронным пучком ВУФ некогерентного и лазерного излучения инертных газов, выполненные в ФИАН в 1967–1972 гг. [11–14, 17, 19–21], и последующие исследования излучения как чистых инертных газов, так и их смесей с галогенами, привели к созданию нового поколения лазеров как в ВУФ и УФ, так и в видимом диапазонах [21, 23–25].
Автор обзора выражает глубокую признательность Н.Г. Басову за постановку задачи, руководство и участие в приведенных в обзоре исследованиях, а также студентам, аспирантам и сотрудникам, принимавшим непосредственное участие и внесшим большой вклад в полученные результаты: А. Девяткову, И. Жидову, Д. Ходкевичу, Г. Кашникову, Е. Балашову, Н. Ланцову, О. Керимову, В. Долгих, А. Молчанову, И. Полуэктову, Ю. Попову.
*****
ЛИТЕРАТУРА
1. Tanaka Y. On Helium continuum // Sci. Papers Inst. Phys. Chem. Research (Tokyo). 1942. V. 39. P. 465.
2. Tanaka Y. Continuous emission spectra of rare-gases in the vacuum ultraviolet region // J. Opt. Soc. Amer. 1955. V. 45. № 9. P. 710–717.
3. Houtermans F.G. Uber maser wirkung im optischen spectralgebilt und moglichkeit absolut negativer absorption fur einige falle von molekulspektren (Licht-Lawine). 1960. V. 33. № 8. P. 933–940.
4. Basov N.G. Opening remarks: Fourth International Quantum Electronics Conference. 1966. IEEE J. Quantum Electronics. V. 2. P. 354–356.
5. Basov N.G., Krokhin O.N., Popov Yu.M. Negative absorption coefficient at indirect transitions in semiconductors. Adv. Quant. Electronics. 1961. P. 506–512.
6. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Девятков А.Г. Возбуждение полупроводникового квантового генератора пучком быстрых электронов. 1964. ДАН. Т. 155. С. 783.
7. Данилычев В.А. Нелинейные электрические явления в n-InSb при гелиевых температурах // Автореф. канд. дисс. М.: ФИАН, 1966. 20 с.
8. Молчанов А.Г., Полуэктов И.А., Попов Ю.М. О возможности генерации вакуумного ультрафиолетового излучения при электронном возбуждении кристаллов инертных газов // ФТТ. 1967. Т. 9. № 12. С. 3363– 3365.
9. Baldini G. Ultraviolet absorption of solid Ar, Kr, Xe // Phys. Review. 1962. V. 128. № 4. P. 1562–1567.
10. Jortner J., Meyer L., Rice S.A., Wilson E.G. Localized excitation in condensed Ne, Ar, Kr, Xe. 1965. V. 42. № 12. P. 4250–4253.
11. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Девятков А.Г., Кашников Г.Н., Ланцов Н.П. Катодолюминесценция твердого ксенона в ультрафиолетовой области спектр // Письма в ЖЭТФ. 1968. Т. 7. № 11. С. 404–405.
12. Basov N.G., Balashov E.M., Bogdankevich O.V., Danilychev V.A., Kashnikov G.N., Lantzov N.P., Khodkevitch D.D. Luminescence of condensed Xe, Kr, Ar, and their mixtures in vacuum region of spectrum under excitation by fast electrons. 1970. Journal of Luminescence. 1970. V. 1, 2. P. 834–841.
“Оптический журнал”, 79, 8, 2012
13
13. Молчанов А.Г. Лазеры в вакуумной ультрафиолетовой и рентгеновской областях спектра // УФН. 1972. Т. 106. № 1. С. 165–173.
14. Басов Н.Г., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Кашников Г.Н., Керимов О.М., Ланцов Н.П. Сверхизлучение конденсированного ксенона при возбуждении быстрыми электронами. 1970. Краткие сообщения по физике ФИАН. № 7. С. 68–74.
15. Данилычев В.А., Ходкевич Д.Д. Сильноточная импульсная электронная пушка на основе ускорителя ЭЛИТ-1. 1971. Приборы и техника эксперимента. № 3. С. 29–34.
16. Данилычев В.А., Долгих В.А., Керимов О.М., Сагитов С.И., Ставровский Д.Б. Исследование лучевой прочности зеркал в резонаторе ксенонового лазера // Квант. электрон. 1974. Т. 1. № 12. С. 2650–2651.
17. Басов Н.Г., Данилычев В.А., Попов Ю.М., Ходкевич Д.Д. Квантовый генератор в вакуумной области спектра при возбуждении жидкого ксенона электронным пучком // Письма в ЖЭТФ. 1970. Т. 12. № 10. С. 473–474.
18. Афанасьев Ю.В., Беленов Э.М., Богданкевич О.В., Данилычев В.А., Дарзнек С.А., Сучков А.Ф. О возможности создания импульсных газовых лазеров при накачке пучком в электрическом поле // Краткие сообщения по физике ФИАН. 1970. № 7. С. 23–27.
19. Басов Н.Г,. Данилычев В.А., Попов Ю.М. Вынужденное излучение в области вакуумного ультрафиолета // Квант. электрон. 1971. T. 2. № 1. С. 29–34.
20. Basov N.G., Danilychev V.A., Popov Yu.M. Stimulated emission in the vacuum ultraviolet region. 1971. Oyo Butsuri (Kyoto, Japan). V. 40. P. 139–142.
21. Басов Н.Г., Данилычев В.А., Молчанов А.Г., Попов Ю.М., Ходкевич Д.Д. Квантовые генераторы, использующие люминесценцию автолокализованных экситонов в конденсированных инертных газах. Международная конф. по люминесценции. Тез. докл. Ленинград, 1972. C. 270; Известия АН СССР. 1973. Т. 37. С. 494–497.
22. Данилычев В.А. Оптические квантовые генераторы на конденсированных и сжатых газах. 1973. Дис. д-ра физ.-мат. Наук. Москва. ФИАН. С. 323.
23. Басов Н.Г., Данилычев В.А. Лазеры на конденсированных и сжатых газах // УФН. 1986. Т. 148. № 1. С. 55–100.
24. Герасимов Г.Н., Крылов Б.Е., Логинов А.В., Щукин С.А. Ультрафиолетовое излучение возбужденных молекул инертных газов. 1992. Т. 162. № 5. С. 123–159.
25. Koehler H.A., Ferderber L.J., Redhead D.L., Ebert P.J. Stimulated emission in high-pressure xenon excited by high-current relativistic electron beams // Appl. Phys. Lett. 1972. V. 21. № 5. P. 198–201.
26. Loree T.R., Showalter R.R., Johnson T.M., Birmingham B.S., Hughes W.M. Liquid Excimers: lasing Xe2 and Kr2 in liquid argon // Optics Lett. 1986. V. 11. P. 510–515.
14 “Оптический журнал”, 79, 8, 2012