Исседование взаимодействия примесного центра с двухуровневыми системами в стеклах и полимерах на основе эффекта спектральной диффузии
УДК 543.42
ИССЛЕДОВАНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ПРИМЕСНОГО ЦЕНТРА С ДВУХУРОВНЕВЫМИ СИСТЕМАМИ В СТЕКЛАХ И ПОЛИМЕРАХ НА ОСНОВЕ ЭФФЕКТА СПЕКТРАЛЬНОЙ ДИФФУЗИИ
© 2012 г. М. А. Михайлов, канд. физ.-мат. наук; Д. А. Яшкина, студентка
Московский педагогический государственный университет, Москва
Е-mail: mmihail66@yandex.ru
На основе сравнительного анализа формул стохастической и динамической теорий для однородной оптической полосы примесного центра исследованы взаимодействия примесного центра с туннельными возбуждениями, которые существуют в стеклах и полимерах. Показано, что формулы динамической теории позволяют выяснить вклад в эффект спектральной диффузии от отдельных групп двухуровневых систем и судить о характере взаимодействия примесного центра с туннельными возбуждениями в стеклах и полимерах.
Ключевые слова: примесный центр, спектральная диффузия, двухуровневая система.
Коды OCIS: 300.0300
Поступила в редакцию 30.01.2012
Введение
Полимеры и стекла являются метастабильными системами, для которых характерны различные процессы релаксации – от сверхбыстрых (короче нескольких пикосекунд) до сверхмедленных (несколько недель и даже месяцев). Процессы релаксации сопровождаются взаимодействием примесной молекулы (примесного центра) с туннельными возбуждениями, существующими в стеклах и полимерах [1]. Такие возбуждения могут быть описаны с помощью модели двухуровневых систем (ДУС). Согласно этой модели в стеклах и полимерах имеются системы (атомы, ионы, молекулы или их группы), которые могут находиться в двух устойчивых состояниях, разделенных между собой потенциальным барьером. Такая система моделируется двухъямным потенциалом, а ее два низших энергетических уровня образуют ДУС. Переходы с одного энергетического уровня на другой при низких температурах в системе осуществляются квантовомеханическим туннелированием.
При низких температурах плотность состояний ДУС превышает плотность состояний фононов. Поэтому они в основном определяют низкотемпературные свойства стекол и полимеров [2].
Наличие ДУС в стеклах и полимерах приводит, в частности, к явлению спектральной диффузии (СД), которая в последнее время
привлекает все большее внимание как экспериментаторов, так и теоретиков [3–9]. Под СД понимается зависимость оптической линии примесного центра (ее полуширины и резонансной частоты) от характерного времени эксперимента. Проявляет себя СД в спонтанном уширении во времени провалов, выжигаемых в сильно неоднородно уширенных оптических полосах примесных центров [8], в сигнале долгоживущего стимулированного фотонного эха – зависимости времени оптической дефазировки T2 от длительности паузы tw между вторым и третьим лазерными импульсами [9] и др.
Явление СД может быть описано как на основе стохастических теорий [10–12], так и на основе динамической теории [1, 13]. В настоящей работе проведен сравнительный анализ стохастического и динамического подходов, который позволяет выделить ряд существенных особенностей взаимодействия примесного центра с матрицей твердого раствора.
Основные формулы для оптической полосы примесного центра
(стохастический и динамический подходы)
Форма оптической полосы примесного центра может быть выражена через преобразование Фурье дипольного коррелятора – d(t)d(0) = = d2I(t)
16 “Оптический журнал”, 79, 10, 2012
+¥
I()= ò I(t)exp(it)dt. -¥
(1)
Если примесный центр не взаимодейству-
ет с матрицей раствора, то I(t) ~ exp(–i0t) и, следовательно, I() ~ ( – 0). Полоса имеет дельтаобразную форму. Уширение линии от-
сутствует.
Конечное время жизни примесного цен-
тра в возбужденном состоянии по отношению
к спонтанному радиационному переходу в ос-
новное состояние определяет конечную шири-
ну линии, которая не зависит от температуры
и времени (естественная ширина линии).
Взаимодействие примесного центра с матри-
цей раствора вызывает дополнительное ушире-
ние оптической линии и ее сдвиг относительно
шкалы частот, которые, вообще говоря, зави-
сят от температуры и времени.
Полуширина линии рассчитывается как
(T, tw) = 2/T2(T, tw) = 2/T2*(T, tw) + 1/T1. (2)
Здесь константа T1 описывает энергетическую релаксацию в системе (релаксацию атомной населенности), которая обусловлена спонтанными радиационными переходами (T1-процессами). Константа T2*(T, tw), зависящая от температуры T и характерного времени эксперимента tw, описывает вклад взаимодействия примесного центра с матрицей раствора в фазовую релаксацию системы.
Вычисление уширения оптической линии и ее сдвига за счет взаимодействия примесного центра с матрицей раствора зависит от выбора используемой модели взаимодействия.
Согласно стохастическому подходу решающий вклад в СД вносят спонтанные релаксации ДУС. Под их влиянием резонансная частота 0 электронного перехода примеси между основным и возбужденным состояниями флуктуирует, что приводит к уширению во времени оптической полосы.
Предположим, что примесный центр взаимодействует только с одной ДУС. За счет этого взаимодействия резонансная частота 0 изменяется и становится равной 0 + . В этом случае
I(t) = exp(–i0t)(1 – ) + exp[–i(0 + )t]. (3)
Здесь – вероятность обнаружения частоты 0 + . Очевидно, (1 – ) определяет вероятность обнаружения значения 0.
Если примесный центр взаимодействует одновременно с несколькими ДУС, то формулу (3) следует заменить на следующую:
N
I(t) = exp(–i0t) {1 – j[1 – exp(–ijt)]}. (4) j
Здесь j – сдвиг линии вследствие взаимодействия примесного центра с j-ой ДУС, N – ко-
личество ДУС, с которыми взаимодействует
примесный центр. Формула (4) является осно-
вополагающей формулой для всех стохасти-
ческих теорий. В дальнейшем ее применении считается, что константа релаксации j-ой ДУС Rj 0 и вероятность j зависит от характерного времени эксперимента j = j(tw)
j(tw) = f(j) + [j(0) – f(j)] exp(–Rjt), (5)
где
f(j) = [exp(j/kT) + 1]–1
(6)
есть конечная вероятность обнаружения j-го туннелона (возбуждение с энергией j в j-й ДУС) в системе.
Если считать, что примесный центр взаимодействует с большим числом ДУС и взаимодействие носит диполь–дипольный характер, то из данных формул следует выражение для полуширины оптической линии [9]
s/2 = j j(tw) = = N(, R)f()[1 – exp(–Rtw)]ddR,
(7)
и оптическая линия примесного центра имеет
лоренцевский вид.
Таким образом, вклад в уширение оптиче-
ской полосы обусловлен взаимодействием при-
месного центра с большим количеством ДУС,
который создается произведением в форму-
ле (4). Такая ситуация наблюдается в целом
ряде экспериментов по выжиганию оптических
провалов, где в процессе участвует большое
количество примесных центров [8].
В динамической теории [1, 6, 7, 13] эволю-
ция системы примесный центр–матрица рас-
твора определяется ее гамильтонианом и ма-
трицей плотности. Матрица плотности системы
в предположении, что туннельные возбужде-
ния в ДУС являются статистически независи-
мыми, имеет вид
(tw, T) = j j(tw, T),
(8)
где
j(tw, T) = [1 – j(tw, T)]CjCj+ + + j(tw, T)Cj+Cj,
(9)
и j(tw, T) определяется формулой (5). Здесь Cj+, Cj – фермиевские операторы рождения и уничтожения возбуждения в j-ой ДУС.
“Оптический журнал”, 79, 10, 2012
17
Рассмотрим гамильтониан системы. В основном состоянии возьмем его в виде
Hg
=
j
jCj+Cj
+
Hrel,
(10)
где оператор Hrel описывает механизм релаксации туннельных возбуждений.
При электронном возбуждении гамильтони-
ан системы изменяется и записывается как
He = E0B0+B0 + j EjBj+Bj + Hg + D + M. (11) Здесь E0, B0+, B0 – соответственно, энергия электронного возбуждения примесного центра
и операторы рождения и уничтожения данного возбуждения, Ej, B+j , Bj – соответствующие энергии и операторы электронного возбужде-
ния в j-ой ДУС. Взаимодействие примесного
центра с туннельными возбуждениями (элек-
трон–туннелонное взаимодействие) в двухуров-
невых системах состоит из двух слагаемых –
диагонального по электронным индексам
D = B0+B0j jCj+Cj и недиагонального
(12)
M = j M0j(B0+BjCj + B0B+j C+j ).
(13)
Здесь j описывает добавку к туннелонной энергии j при электронном возбуждении примеси (рисунок).
Выражение, описывающее форму оптиче-
ской полосы поглощения примесного центра,
представляется как следующее:
+¥
I() = ò dtexp(it)I(t, tw,T), -¥
(14)
(а) (б)
0 + 0
M0j
j
E0
E0 + 0
E0
Ej
0 j
Диагональное (а) и недиагональное (б) взаимодействия примесного центра с ДУС.
где
I(t, tw, T) = = Sp[(tw,T)(d, E)exp(–iHet)(d, E)exp(iHgt)].
(15)
Здесь
(d, E) = –i(B0 – B0+)
(16)
– оператор взаимодействия примесного центра с электромагнитной волной, Sp – означает сумму диагональных элементов, t – время, по которому идет интегрирование.
Вычисление формулы (15) дает следующий результат [7]:
I(t, tw, T) = exp[–i(0 + )t – d/2]j {1 – jj[1–exp(–ij – Rjt)]}(j – iRj)–1,
(17)
где
(tw, T) = j jRj2j(1 – j) (2j + Rj2)–1,
d(tw,
T)/2
=
j
2j Rjj(1
–
j)
(j2
+
Rj2)–1.
(18) (19)
Здесь j зависит от tw и T. Формулы (17)–(19) являются основополага-
ющими для анализа оптической полосы примесного центра и взаимодействия примесного центра с матрицей раствора.
Анализ формул стохастической и динамической теории
Формулы (17)–(19) динамической теории позволяют отдельно рассматривать вклад в уширение оптической полосы примесного центра ДУС, близко расположенных от примесного центра, и удаленных от него ДУС.
Рассмотрим диагональное взаимодействие (12) и его влияние на оптическую полосу.
При Rj = 0 формулы динамической теории воспроизводят результаты стохастической теории (4). Однако в этом случае мы не можем считать, что вероятность j зависит от времени, как это делается в стохастической теории. Следовательно, вероятности j следует рассматривать как независящие от времени. Таким образом, формулы (4) и (7) не согласованы полностью. Покажем с помощью формул динамической теории, что выражения (4) и (7), однако, могут быть использованы при описании оптической полосы примесного центра. Для этого следует рассмотреть вклад различных ДУС в формулу (17).
Рассмотрим вклад ДУС в произведение в формуле (17). Большинство ДУС располага-
18 “Оптический журнал”, 79, 10, 2012
ется вдали от примесного центра. Поэтому они
имеют малые значения j. При Rj 0 и малых j произведение в формуле (17) равно единице, поскольку
j/(j – iRj) 0,
(20)
так как j 0. Видно, что далекие от примесного центра ДУС не вносят вклада в произведение в формуле (17). Назовем их ДУС первой группы. Именно такие ДУС играли существенную роль в стохастической теории и при усреднении давали в результате уширение оптической линии примесного центра (7). Ко второй группе отнесем ДУС, которые сильно связаны с примесным центром и располагаются вблизи него. Для малого количества таких ДУС переход от суммирования к интегрированию по пространству в формуле (7) оказывается несправедлив. При этом формула (4) остается в силе. Но ее следует использовать в случаях, когда примесный центр сильно взаимодействует с близлежащими ДУС и когда Rj 0. Для таких ДУС
j > m,
(21)
где m – полная полуширина чисто электронной линии, обусловленная всеми механизмами уширения. Такое взаимодействие примесного центра с ДУС второй группы приводит не к уширению во времени оптической полосы примесного центра, а к “скачкам” резонансной частоты линии между двумя или несколькими положениями относительно шкалы частот. Подобное поведение оптической полосы примесного центра неоднократно наблюдалось в экспериментах [3, 5].
Рассмотрим теперь вклад ДУС первой и второй групп на экспоненциальный множитель в формуле (17). Для такого анализа разобьем каждую из сумм (18) и (19) на две суммы
… = …+ ….
j n1
(22)
В первой сумме осуществляется суммирование
по ДУС первой группы (удаленные ДУС), во
второй – суммирование по ДУС второй группы
(близлежащие ДУС).
ДУС второй группы, в которых выполняется
соотношение (21) и Rj 0 (долгоживущие туннелоны), не вносят вклад в сдвиг и изменение
полуширины линии (напомним, они приво-
дят к “скачкам” резонансной частоты). Корот-
коживущие туннелоны быстро релаксируют,
и для них j(0) = fj(0). Сдвиг и полуширина линии, обусловленные взаимодействием с та-
кими туннелонами, не зависят от времени и не
равны для разных примесных центров вследствие различного локального окружения. Они зависят от температуры, и именно они исследовались ранее в рамках динамической теории на предмет температурного уширения [14].
ДУС первой группы очень много. Поэтому их влияние на сдвиг и ширину полосы не зависит от локального окружения примесного центра. Пренебрегая 2j в формуле (19), получим
d(tw,
T)/2
=
j
2j Rjj(2j
+
Rj2)–1
=
(23)
= ddRN(, R) [1 – exp(–Rtw)]f()I(R),
где
I(R) = Rn0 dr2(r)[2(r) + R2]–1.
(24)
Здесь n0 – объемная плотность ДУС. В случае диполь–дипольного взаимодействия примесный центр–ДУС интеграл в формуле (24) практически не зависит от R, и мы получаем формулу (7) стохастической теории. Следовательно, формулы стохастической и динамической теорий дают одинаковые результаты для ширины линии, обусловленной взаимодействием примесного центра с удаленными от него ДУС. Формула (7) стохастической теории может быть использована для описания временного поведения ширины провалов [8].
Рассмотрим теперь влияние на оптическую полосу примесного центра недиагонального взаимодействия M (13). Его влияние на оптическую полосу можно учесть с помощью теории малых возмущений по малому параметру
M0j/|E0 – Ej|
ИССЛЕДОВАНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ПРИМЕСНОГО ЦЕНТРА С ДВУХУРОВНЕВЫМИ СИСТЕМАМИ В СТЕКЛАХ И ПОЛИМЕРАХ НА ОСНОВЕ ЭФФЕКТА СПЕКТРАЛЬНОЙ ДИФФУЗИИ
© 2012 г. М. А. Михайлов, канд. физ.-мат. наук; Д. А. Яшкина, студентка
Московский педагогический государственный университет, Москва
Е-mail: mmihail66@yandex.ru
На основе сравнительного анализа формул стохастической и динамической теорий для однородной оптической полосы примесного центра исследованы взаимодействия примесного центра с туннельными возбуждениями, которые существуют в стеклах и полимерах. Показано, что формулы динамической теории позволяют выяснить вклад в эффект спектральной диффузии от отдельных групп двухуровневых систем и судить о характере взаимодействия примесного центра с туннельными возбуждениями в стеклах и полимерах.
Ключевые слова: примесный центр, спектральная диффузия, двухуровневая система.
Коды OCIS: 300.0300
Поступила в редакцию 30.01.2012
Введение
Полимеры и стекла являются метастабильными системами, для которых характерны различные процессы релаксации – от сверхбыстрых (короче нескольких пикосекунд) до сверхмедленных (несколько недель и даже месяцев). Процессы релаксации сопровождаются взаимодействием примесной молекулы (примесного центра) с туннельными возбуждениями, существующими в стеклах и полимерах [1]. Такие возбуждения могут быть описаны с помощью модели двухуровневых систем (ДУС). Согласно этой модели в стеклах и полимерах имеются системы (атомы, ионы, молекулы или их группы), которые могут находиться в двух устойчивых состояниях, разделенных между собой потенциальным барьером. Такая система моделируется двухъямным потенциалом, а ее два низших энергетических уровня образуют ДУС. Переходы с одного энергетического уровня на другой при низких температурах в системе осуществляются квантовомеханическим туннелированием.
При низких температурах плотность состояний ДУС превышает плотность состояний фононов. Поэтому они в основном определяют низкотемпературные свойства стекол и полимеров [2].
Наличие ДУС в стеклах и полимерах приводит, в частности, к явлению спектральной диффузии (СД), которая в последнее время
привлекает все большее внимание как экспериментаторов, так и теоретиков [3–9]. Под СД понимается зависимость оптической линии примесного центра (ее полуширины и резонансной частоты) от характерного времени эксперимента. Проявляет себя СД в спонтанном уширении во времени провалов, выжигаемых в сильно неоднородно уширенных оптических полосах примесных центров [8], в сигнале долгоживущего стимулированного фотонного эха – зависимости времени оптической дефазировки T2 от длительности паузы tw между вторым и третьим лазерными импульсами [9] и др.
Явление СД может быть описано как на основе стохастических теорий [10–12], так и на основе динамической теории [1, 13]. В настоящей работе проведен сравнительный анализ стохастического и динамического подходов, который позволяет выделить ряд существенных особенностей взаимодействия примесного центра с матрицей твердого раствора.
Основные формулы для оптической полосы примесного центра
(стохастический и динамический подходы)
Форма оптической полосы примесного центра может быть выражена через преобразование Фурье дипольного коррелятора – d(t)d(0) = = d2I(t)
16 “Оптический журнал”, 79, 10, 2012
+¥
I()= ò I(t)exp(it)dt. -¥
(1)
Если примесный центр не взаимодейству-
ет с матрицей раствора, то I(t) ~ exp(–i0t) и, следовательно, I() ~ ( – 0). Полоса имеет дельтаобразную форму. Уширение линии от-
сутствует.
Конечное время жизни примесного цен-
тра в возбужденном состоянии по отношению
к спонтанному радиационному переходу в ос-
новное состояние определяет конечную шири-
ну линии, которая не зависит от температуры
и времени (естественная ширина линии).
Взаимодействие примесного центра с матри-
цей раствора вызывает дополнительное ушире-
ние оптической линии и ее сдвиг относительно
шкалы частот, которые, вообще говоря, зави-
сят от температуры и времени.
Полуширина линии рассчитывается как
(T, tw) = 2/T2(T, tw) = 2/T2*(T, tw) + 1/T1. (2)
Здесь константа T1 описывает энергетическую релаксацию в системе (релаксацию атомной населенности), которая обусловлена спонтанными радиационными переходами (T1-процессами). Константа T2*(T, tw), зависящая от температуры T и характерного времени эксперимента tw, описывает вклад взаимодействия примесного центра с матрицей раствора в фазовую релаксацию системы.
Вычисление уширения оптической линии и ее сдвига за счет взаимодействия примесного центра с матрицей раствора зависит от выбора используемой модели взаимодействия.
Согласно стохастическому подходу решающий вклад в СД вносят спонтанные релаксации ДУС. Под их влиянием резонансная частота 0 электронного перехода примеси между основным и возбужденным состояниями флуктуирует, что приводит к уширению во времени оптической полосы.
Предположим, что примесный центр взаимодействует только с одной ДУС. За счет этого взаимодействия резонансная частота 0 изменяется и становится равной 0 + . В этом случае
I(t) = exp(–i0t)(1 – ) + exp[–i(0 + )t]. (3)
Здесь – вероятность обнаружения частоты 0 + . Очевидно, (1 – ) определяет вероятность обнаружения значения 0.
Если примесный центр взаимодействует одновременно с несколькими ДУС, то формулу (3) следует заменить на следующую:
N
I(t) = exp(–i0t) {1 – j[1 – exp(–ijt)]}. (4) j
Здесь j – сдвиг линии вследствие взаимодействия примесного центра с j-ой ДУС, N – ко-
личество ДУС, с которыми взаимодействует
примесный центр. Формула (4) является осно-
вополагающей формулой для всех стохасти-
ческих теорий. В дальнейшем ее применении считается, что константа релаксации j-ой ДУС Rj 0 и вероятность j зависит от характерного времени эксперимента j = j(tw)
j(tw) = f(j) + [j(0) – f(j)] exp(–Rjt), (5)
где
f(j) = [exp(j/kT) + 1]–1
(6)
есть конечная вероятность обнаружения j-го туннелона (возбуждение с энергией j в j-й ДУС) в системе.
Если считать, что примесный центр взаимодействует с большим числом ДУС и взаимодействие носит диполь–дипольный характер, то из данных формул следует выражение для полуширины оптической линии [9]
s/2 = j j(tw) = = N(, R)f()[1 – exp(–Rtw)]ddR,
(7)
и оптическая линия примесного центра имеет
лоренцевский вид.
Таким образом, вклад в уширение оптиче-
ской полосы обусловлен взаимодействием при-
месного центра с большим количеством ДУС,
который создается произведением в форму-
ле (4). Такая ситуация наблюдается в целом
ряде экспериментов по выжиганию оптических
провалов, где в процессе участвует большое
количество примесных центров [8].
В динамической теории [1, 6, 7, 13] эволю-
ция системы примесный центр–матрица рас-
твора определяется ее гамильтонианом и ма-
трицей плотности. Матрица плотности системы
в предположении, что туннельные возбужде-
ния в ДУС являются статистически независи-
мыми, имеет вид
(tw, T) = j j(tw, T),
(8)
где
j(tw, T) = [1 – j(tw, T)]CjCj+ + + j(tw, T)Cj+Cj,
(9)
и j(tw, T) определяется формулой (5). Здесь Cj+, Cj – фермиевские операторы рождения и уничтожения возбуждения в j-ой ДУС.
“Оптический журнал”, 79, 10, 2012
17
Рассмотрим гамильтониан системы. В основном состоянии возьмем его в виде
Hg
=
j
jCj+Cj
+
Hrel,
(10)
где оператор Hrel описывает механизм релаксации туннельных возбуждений.
При электронном возбуждении гамильтони-
ан системы изменяется и записывается как
He = E0B0+B0 + j EjBj+Bj + Hg + D + M. (11) Здесь E0, B0+, B0 – соответственно, энергия электронного возбуждения примесного центра
и операторы рождения и уничтожения данного возбуждения, Ej, B+j , Bj – соответствующие энергии и операторы электронного возбужде-
ния в j-ой ДУС. Взаимодействие примесного
центра с туннельными возбуждениями (элек-
трон–туннелонное взаимодействие) в двухуров-
невых системах состоит из двух слагаемых –
диагонального по электронным индексам
D = B0+B0j jCj+Cj и недиагонального
(12)
M = j M0j(B0+BjCj + B0B+j C+j ).
(13)
Здесь j описывает добавку к туннелонной энергии j при электронном возбуждении примеси (рисунок).
Выражение, описывающее форму оптиче-
ской полосы поглощения примесного центра,
представляется как следующее:
+¥
I() = ò dtexp(it)I(t, tw,T), -¥
(14)
(а) (б)
0 + 0
M0j
j
E0
E0 + 0
E0
Ej
0 j
Диагональное (а) и недиагональное (б) взаимодействия примесного центра с ДУС.
где
I(t, tw, T) = = Sp[(tw,T)(d, E)exp(–iHet)(d, E)exp(iHgt)].
(15)
Здесь
(d, E) = –i(B0 – B0+)
(16)
– оператор взаимодействия примесного центра с электромагнитной волной, Sp – означает сумму диагональных элементов, t – время, по которому идет интегрирование.
Вычисление формулы (15) дает следующий результат [7]:
I(t, tw, T) = exp[–i(0 + )t – d/2]j {1 – jj[1–exp(–ij – Rjt)]}(j – iRj)–1,
(17)
где
(tw, T) = j jRj2j(1 – j) (2j + Rj2)–1,
d(tw,
T)/2
=
j
2j Rjj(1
–
j)
(j2
+
Rj2)–1.
(18) (19)
Здесь j зависит от tw и T. Формулы (17)–(19) являются основополага-
ющими для анализа оптической полосы примесного центра и взаимодействия примесного центра с матрицей раствора.
Анализ формул стохастической и динамической теории
Формулы (17)–(19) динамической теории позволяют отдельно рассматривать вклад в уширение оптической полосы примесного центра ДУС, близко расположенных от примесного центра, и удаленных от него ДУС.
Рассмотрим диагональное взаимодействие (12) и его влияние на оптическую полосу.
При Rj = 0 формулы динамической теории воспроизводят результаты стохастической теории (4). Однако в этом случае мы не можем считать, что вероятность j зависит от времени, как это делается в стохастической теории. Следовательно, вероятности j следует рассматривать как независящие от времени. Таким образом, формулы (4) и (7) не согласованы полностью. Покажем с помощью формул динамической теории, что выражения (4) и (7), однако, могут быть использованы при описании оптической полосы примесного центра. Для этого следует рассмотреть вклад различных ДУС в формулу (17).
Рассмотрим вклад ДУС в произведение в формуле (17). Большинство ДУС располага-
18 “Оптический журнал”, 79, 10, 2012
ется вдали от примесного центра. Поэтому они
имеют малые значения j. При Rj 0 и малых j произведение в формуле (17) равно единице, поскольку
j/(j – iRj) 0,
(20)
так как j 0. Видно, что далекие от примесного центра ДУС не вносят вклада в произведение в формуле (17). Назовем их ДУС первой группы. Именно такие ДУС играли существенную роль в стохастической теории и при усреднении давали в результате уширение оптической линии примесного центра (7). Ко второй группе отнесем ДУС, которые сильно связаны с примесным центром и располагаются вблизи него. Для малого количества таких ДУС переход от суммирования к интегрированию по пространству в формуле (7) оказывается несправедлив. При этом формула (4) остается в силе. Но ее следует использовать в случаях, когда примесный центр сильно взаимодействует с близлежащими ДУС и когда Rj 0. Для таких ДУС
j > m,
(21)
где m – полная полуширина чисто электронной линии, обусловленная всеми механизмами уширения. Такое взаимодействие примесного центра с ДУС второй группы приводит не к уширению во времени оптической полосы примесного центра, а к “скачкам” резонансной частоты линии между двумя или несколькими положениями относительно шкалы частот. Подобное поведение оптической полосы примесного центра неоднократно наблюдалось в экспериментах [3, 5].
Рассмотрим теперь вклад ДУС первой и второй групп на экспоненциальный множитель в формуле (17). Для такого анализа разобьем каждую из сумм (18) и (19) на две суммы
… = …+ ….
j n1
(22)
В первой сумме осуществляется суммирование
по ДУС первой группы (удаленные ДУС), во
второй – суммирование по ДУС второй группы
(близлежащие ДУС).
ДУС второй группы, в которых выполняется
соотношение (21) и Rj 0 (долгоживущие туннелоны), не вносят вклад в сдвиг и изменение
полуширины линии (напомним, они приво-
дят к “скачкам” резонансной частоты). Корот-
коживущие туннелоны быстро релаксируют,
и для них j(0) = fj(0). Сдвиг и полуширина линии, обусловленные взаимодействием с та-
кими туннелонами, не зависят от времени и не
равны для разных примесных центров вследствие различного локального окружения. Они зависят от температуры, и именно они исследовались ранее в рамках динамической теории на предмет температурного уширения [14].
ДУС первой группы очень много. Поэтому их влияние на сдвиг и ширину полосы не зависит от локального окружения примесного центра. Пренебрегая 2j в формуле (19), получим
d(tw,
T)/2
=
j
2j Rjj(2j
+
Rj2)–1
=
(23)
= ddRN(, R) [1 – exp(–Rtw)]f()I(R),
где
I(R) = Rn0 dr2(r)[2(r) + R2]–1.
(24)
Здесь n0 – объемная плотность ДУС. В случае диполь–дипольного взаимодействия примесный центр–ДУС интеграл в формуле (24) практически не зависит от R, и мы получаем формулу (7) стохастической теории. Следовательно, формулы стохастической и динамической теорий дают одинаковые результаты для ширины линии, обусловленной взаимодействием примесного центра с удаленными от него ДУС. Формула (7) стохастической теории может быть использована для описания временного поведения ширины провалов [8].
Рассмотрим теперь влияние на оптическую полосу примесного центра недиагонального взаимодействия M (13). Его влияние на оптическую полосу можно учесть с помощью теории малых возмущений по малому параметру
M0j/|E0 – Ej|