Например, Бобцов

Нелинейное и наведенное электронным пучком поглощение в чистых кварцевых стеклах на длинах волн эксимерных лазеров

УДК 621.373.826; 666.192.539.122.04
НЕЛИНЕЙНОЕ И НАВЕДЕННОЕ ЭЛЕКТРОННЫМ ПУЧКОМ ПОГЛОЩЕНИЕ В ЧИСТЫХ КВАРЦЕВЫХ СТЕКЛАХ НА ДЛИНАХ ВОЛН ЭКСИМЕРНЫХ ЛАЗЕРОВ

© 2009 г. П. Б. Сергеев, канд. физ.-мат. наук; А. П. Сергеев; В. Д. Зворыкин, канд. физ.-мат. наук
Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, Москва
E-mail: psergeev@sci.lebedev.ru

В стеклах типа КС-4В, КУ-1 и Corning 7980 измерены коэффициенты двухфотонного поглощения (β) на длинах волн 248 и 193 нм при длительностях импульсов 80 и 60 нс соответственно. Значение β на 248 нм у КС-4В составила 0,16 см/ГВт, что было примерно на 30% выше, чем у других стекол. На длине волны 193 нм значения β у всех образцов практически совпадали на уровне 1,1 см/ГВт. Для этих же стекол с использованием излу-
чений XeF-, KrF- и ArF-лазеров были измерены и коэффициенты связи между наводимой
электронным пучком (ЭП) квазистационарной оптической плотностью на длинах волн
353, 248 и 193 нм и плотностью мощности ЭП на образцах. У КС-4В эти коэффициенты составили 1, 4 и 6 см2/ГВт соответственно. Ошибка измерения не превышала 50%.

Коды OCIS: 160.4670, 160.4760.

Поступила в редакцию 22.10.2008.

Введение
Новое российское “Особо чистое кварцевое стекло КС-4В” относится к “сухим” стеклам 1V типа с малым содержанием гидроксила. Основной примесью в нем является хлор, до 20 ppm, а суммарное содержание металлических примесей и ОН не превышает 1 ppm [1–3]. КС-4В имеет более высокую радиационную прочность, чем “влажные” стекла типа КУ-1 и Corning 7980 с содержанием OH около 1000 ppm [1–2, 4–6], что открывает этому стеклу широкие перспективы использования для изготовления проходной оптики лазеров ультрафиолетового и вакуумного ультрафиолетового диапазона. Для этого нужно знать нелинейные характеристики стекла. Их определение и было одной из целей работы. Результаты даются в сравнении с аналогичными данными по стеклам разного типа и качества, что важно в научном и в практическом плане.
На материал окон эксимерных электроннопучковых лазеров (ЭПЛ) одновременно с лазерным (ЛИ) действует еще и ионизирующее излучение (ИИ). Это быстрые электроны, рассеянные из пучка накачки, и неотъемлемое для этих лазеров рентгеновское излучение [4–6]. Воздействие ИИ на оптические материалы (ОМ) окон лазера приводит к появлению в них наведенного поглощения. Оно разделяется на короткоживущее и остаточное, долгоживущее. Остаточное поглоще-

ние в КС-4В изучалось в работах [1–2, 4–6]. Здесь, во второй части работы, приводятся результаты по короткоживущему поглощению. Оно происходит на комплексе короткоживущих электронных состояний материала, возникающих при наработке и релаксации электронно-дырочных пар. Целью работы было измерение коэффициента связи (K) между наводимой электронным пучком (ЭП) оптической плотностью на длинах волн 353, 248, 193 нм и плотностью мощности ЭП в кварцевых стеклах КС-4В, КУ-1, Corning 7980. Согласно работам [7–8], эти коэффициенты являются характеристикой ОМ.
Отличие используемого метода измерения наводимого ЭП поглощения в ОМ [7–8] от общепринятых [9–11] заключается в том, что в настоящей работе оно измеряется с помощью ЛИ на квазистационарном участке импульса ЭП (с длительностью порядка 100 нс), а не после него. При временах релаксации 1 нс короткоживущих состояний, что имеет место в стеклах, это отличие является принципиально важным. Недостатком метода является то, что измерения поглощения проводятся на ограниченном наборе длин волн конкретных лазеров. Но получаемые результаты, как было показано в [12–13], важны и при разработке мощных ЭПЛ, и при моделировании процессов релаксации электронных возбуждений в ОМ при одновременном воздействии на них ИИ и ЛИ, и при описании механизмов нелинейного поглощения.

“Оптический журнал”, 76, 5, 2009

13

Нелинейное поглощение кварцевых стекол

Определение коэффициентов двухфотонного поглощения в образцах стекол проводилось по стандартной методике нелинейного пропускания [14]. Источником лазерного излучения была установка ЭЛА [15]. Из всего ее лазерного пучка диафрагмой диаметром 1 см, расположенной на расстоянии 4 м от выходного окна, вырезалась часть с энергией около 0,4 Дж на λ = 248 нм и около 0,15 Дж на λ = 193 нм. Часть этого пучка отводилась на первый калориметр, контролировавший входную энергию ЛИ в каждом импульсе. Оставшаяся часть пучка фокусировалась кварцевой линзой с фокусным расстоянием 770 мм. За фокусом располагался второй калориметр, измерявший прошедшую энергию ЛИ (Е). Длительность импульсов на полувысоте (τ) у KrF-лазера была 80 нс, у ArF-лазера – 60 нс.
На каждом лазере вначале проводилось измерение расходимости ЛИ (θ) с помощью диафрагм, располагавшихся в фокусе линзы. Значения θ по уровню 0,65 от полной энергии Е составляли около 0,6 и 2 мрад соответственно для KrF- и ArFлазеров. Площади фокальных пятен (S), в которых было сосредоточено до 65% от полной энергии, равнялись 0,2 и 2 мм2. Длина каустики превышала 3 см. Максимальная интенсивность ЛИ в каустике (I) определялась по формуле: I = E/Sτ.
Для определения β по методике нелинейного пропускания надо знать зависимость пропускания образцов (T) от I. Значение T определялось из отношений частного между показаниями второго и первого калориметров с образцом в фокусе и без него. I изменялась введением светофильтров в тракт пучка. Далее строилась зависимость величины 1/T от I, по наклону которой и вычисляется β на основе выражения

β=[d(1/T)/dI][(1 – R)/L]K.

(1)

Оно справедливо, когда линейное поглощение в образцах мало, что выполнялось для всех стекол. В (1) R – коэффициент отражения от грани образца, L – его толщина, K – коэффициент, зависящий от формы импульса мощности и распределения I по сечению каустики [14].
Измерения β проводились на образцах кварцевых стекол Corning 7980 (KrF Grade (С1/3), ArF Grade (С2/3), Standard Grade (C3)) толщиной 10,3 мм, КУ-1 с L = 14,6 мм и КС-4В с L = = 13,3 мм. Полученные зависимости величины 1/T исследованных образцов от I на λ = 193 нм показаны на рис. 1. Подобные зависимости были и на

Таблица 1. Значения величин β(λ) для стекол разных марок

OM
КС-4В C1/3 (KrF Grade) C2/3 (ArF Grade) C3 (Standard Grade) КУ-1

β(248), см/ГВт
0,16 0,08 0,13 0,12 0,12

β(193), см/ГВт
1,1 1,2 0,9 1,2 1

1,3 1
1/T 2
1,2 3

1,1 0

0,05

0,1 I, ГВт/см2

Рис. 1. Зависимости (1/T) от I на длине волны 193 нм для различных образцов кварцевых стекол. Прямая 1 и “+” – экстраполяция и экспериментальные точки для образца КС-4В. Прямая 2 и “×” – то же для КУ-1. Прямая 3 и “◊” – результаты для С2/3. Две сливающиеся прямые между 2 и 3 – результаты по образцам С1/3 и С3.

λ = 248 нм [16]. Рассчитанные на основе выражения (1) значения коэффициентов β приводятся в табл. 1. Так как все образцы испытывались практически одновременно и в одинаковых условиях, относительная погрешность измерения β не превышает 10%. Полная же погрешность может достигать 50%.
Полученные результаты показывают, что нелинейное поглощение на λ = 248 нм у стекол КУ-1 и корнинговских образцов (стекла с высоким содержанием ОН) составляют около 0,12 см/ГВт, что примерно на 30% ниже, чем у стекла КС-4В. На λ = 193 нм β практически у всех стекол одинаковы и равны 1,1 см/ГВт. Стоит отметить также меньшее значение величины β у специализированных марок корнинговских стекол KrF Grade и ArF Grade на длинах волн 248 нм и 193 нм соответственно.
Наведенное электронным пучком поглощение в стеклах
Измерения наведенного ЭП короткоживущего поглощения в образцах ОМ проводились на электронно-пучковой лазерной установке ЭЛА

14 “Оптический журнал”, 76, 5, 2009

45

ЛИ 8

2 17

е– е– е–

8

3

Рис. 2. Схема измерения наведенного ЭП короткоживущего поглощения в образцах ОМ.

[15] по методике, описанной в работах [7–8]. Ее суть в следующем. Испытываемый образец (1 на рис. 2) в этих экспериментах помещался на внутренней стороне торцевой стенки лазерной камеры (ЛК) напротив разделительной фольги электронной пушки (3). На стороне образца, обращенной к ЭП (2), имеется отражающее алюминиевое покрытие. Перед образцом помещается толстая стальная подвижная пластина, являющаяся затвором (7), которая открывает или закрывает доступ ЭП к образцу. Электронный пучок используется в данных экспериментах для накачки активной среды лазера и для облучения образцов ОМ, что автоматически устраняет проблему синхронизации ЭП и зондирующего ЛИ. Часть ЛИ системой зеркал (6) заводится на опорный калориметр (5), контролирующий энергию ЛИ, падающую на образец, а вторая часть ЛИ проходит через образец и попадает на второй калориметр (4).
Показания калориметров 5 и 4 (A5 и A4) определяются как

A5= H5T1E,

(2)

A4= H4R1R2exp(–2D)E.

(3)

Здесь H4 и H5 – чувствительности калориметров, T1, R1 и R2 – соответственно пропускание и отражение полупрозрачного зеркала, а также алюминиевого покрытия, D – оптическая плотность.
В каждом импульсе определялось отношение
B=A4/A5=(H4/H5)(R1R2/T1)exp(–2D). (4)
Величина B измерялась при закрытом (B0), и открытом (B1) затворе, когда ЭП попадал на пластину. При постоянстве величины R2 получаем

B1/B0 = exp[–2(D1 – D0)] = exp(–2Δ) или

l
òD1 – D0 = Δ = γ (x)dx = (1/2)ln(B0/B1). 0

(5)

Здесь величина Δ есть средняя по длительности импульса наведенная ЭП оптическая плотность на лазерной длине волны, γ – наведенный коэффициент поглощения на глубине x образца. Повторение закрытия и открытия затвора после каждого импульса позволяет получить N – 1 значений Δ после N выстрелов. Затем результаты усреднялись.
Как было установлено ранее [7–8], процесс наведенного ЭП поглощения наилучшим образом описывается коэффициентом K, определяемым в линейном приближении как отношение наведенной оптической плотности Δ к плотности мощности ЭП (Ps)

K=Δ/Ps = γ/P,

(6)

Здесь γ – коэффициент наведенного поглощения в том месте образца, где мощность поглощенной дозы равна P. Первая часть выражения (6) отражает метод измерения K, вторая – его физический смысл.
Расстояние от фольги электронной пушки до поверхности образцов было 8 см. При давлении рабочей газовой смеси лазеров 2,2 атм Ar плотность энергии ЭП на их поверхности за импульс 80 нс варьировалась в пределах 0,7–0,85 Дж/см2. Это определялось калориметром, располагавшимся при снятой ЛК за диафрагмой с размером отверстия, равным облучаемой поверхности образцов в калибровочных сериях выстрелов. Диафрагма располагалась на расстоянии 8 см от фольги и прикрывалась дополнительным фильтром из фольг, поверхностная плотность которых с учетом воздуха равнялась поверхностной плотности газовой смеси в ЛК перед образцами.
Эксперименты проводились на образцах стекол КУ-1 толщиной 8 мм, КС-4В толщиной 22 мм, трех образцах Corning 7980 разных марок толщиной 10,3 мм. Рабочие обозначения этих образцов здесь были такими: C1 – KrF Grade, C2 – ArF Grade, С3 – Standard Grade.

Экспериментальные результаты
Измерения величины K на образцах ОМ проводились с помощью ArF- (193 нм), KrF(248 нм) и XeF-лазеров (353 нм). Интенсивность зондирующего ЛИ в экспериментах была около 2 МВт/см2.

“Оптический журнал”, 76, 5, 2009

15

Таблица 2. Значения величин K (см2/ГВт) для образцов ОМ на разных длинах волн λ
λ, нм ОМ 353 248 193

КС-4В

1 46

C1 (KrF Grade)

0,9 1,7

8

C2 (ArF Grade)

0,6 1,1 0,6

C3 (Standard Grade)

1

2,7 6,6

КУ-1

0,6 2

4

CaF2

53 64 72

плотностью на длинах волн 353, 248 и 193 нм и плотностью мощности ЭП, падающего на образцы. Данные коэффициенты являются характеристикой каждого стекла и отражают особенности процессов релаксации электронно-дырочных пар в них.
В заключении выражаем благодарность Евлампиеву И.К. за предоставление образцов стекла КС-4В.
Работа выполнена при поддержке РФФИ, грант № 05-02-16195-а, и Naval Research Laboratory program.

В процессе измерений с каждым из кварцевых образцов производилось до 25 пар импульсов установки ЭЛА с открытием и закрытием затвора. Это было обусловлено необходимостью повышения точности измерения отношения B1/B0, значения которого на длинах волн 353 и 248 нм при относительно высоких использовавшихся значениях Рs в кварцевых образцах составляли около 0,99–0,97. Результаты измерения величины K представлены в табл. 2. Для сравнения приводятся результаты и по высокочистому CaF2. Ошибка измерения величины K не превышала 50%.
Значения величин K у КУ-1 и корнинговских образцов С1 и С3 совпадают в пределах ошибки измерения. А вот у C2 (ArF Grade) на λ = = 248 нм они примерно в 2 р, а на λ = 193 почти на порядок меньше. Отметим также, что величины K у КС-4В совпали с аналогичными данными у другого российского “сухого” кварцевого стекла марки КУВИ [7].
Результаты по K показывают, что наводимое ИИ короткоживущее поглощение УФ ЛИ в окнах ЭПЛ из кварцевых стекол практически не заметно при Ps < 1 МВт/см2. В окнах из CaF2 при таких Ps потери излучения могут доходить до 10%, что, очевидно, уже надо учитывать.
Заключение
У образцов “Особо чистого кварцевого стекла КС-4В” измерены коэффициенты двухфотонного поглощения на длинах волн KrF- и ArF-лазеров (248 и 193 нм соответственно) при длительностях импульсов 80 и 60 нс. Эти результаты даются в сравнении с аналогичными данными по стеклам КУ-1 и Corning 7980 (Standard Grade, KrF Grade, ArF Grade).
Для этих стекол определены также коэффициенты связи между наведенной оптической

ЛИТЕРАТУРА
11. Абрамов А.В., Боганов А.Г., Корниенко Л.С., Руденко В.С., Рыбалтовский А.О., Чернов П.В. Радиационные центры окраски в кварцевом стекле КС-4В и в волоконных световодах на его основе // Физика и химия стекла. 1988. Т. 14. В. 1. С. 91–96.
12. Cheremisin I.I., Ermolenko T.A., Evlampiev I.K., Popov S.A., Turoverov P.K., Golant K.M., Zabezhajlov M.O. Radiation-hard KS-4V glass and optical fiber, manufactured on its basis, for plasma diagnostics in ITER // Plasma Devices and Operations. 2004. V. 12. № 1. P. 1–9.
13. http://www.mmz.ru
14. Sergeev P.B., Cheremisin I.I., Ermolenko T.A., Evlampiev I.K., Popov S.A., Pronina M.S., Turoverov P.K., Sergeev A.P., Zvorykin V.D. E-beaminduced absorption in various grades of quartz // Proc. SPIE. 2004. V. 5506. P. 81–86.
15. Сергеев П.Б., Ермоленко Т.А. Евлампиев И.К., Зворыкин В.Д., Попов С.А., Пронина М.С., Сергеев А.П., Туроверов П.К., Черемисин И.И. Наведенное электронным пучком поглощение в кварцевых стеклах // Оптический журнал. 2004. Т. 71. № 6. C. 93–97.
16. Сергеев П.Б., Сергеев А.П., Зворыкин В.Д. Радиационная стойкость оптических материалов для окон эксимерных лазеров УФ и ВУФ диапазонов // Квант. электроника. 2007. Т. 37. № 8. C. 706–710.
17. Амосов А.В., Барабанов В.С., Герасимов С.Ю., Морозов Н.В., Сергеев П.Б., Степанчук В.Н. Наведенное электронным пучком поглощение в кварцевом стекле лазерного излучения на 193, 248 и 353 нм // Квант. электроника. 1993. Т. 20. № 11. C. 1077–1080.
18. Барабанов В.С., Сергеев П.Б. Наведенное электронным пучком поглощение в оптических материалах излучения ArF-, KrF- и XeF- лазеров // Квант. электроника. 1995. Т. 22. № 7. C. 745–748.
19. Williams R.T., Kabler M.N., Hayes W., Stott J.P. Time-resolved spectroscopy of self-trapped ex-

16 “Оптический журнал”, 76, 5, 2009

citons in fluorite crystals // Phys. Rev.B. 1976. B. 14. P. 725–732.
10. Гриценко Б.П., Лисицын В.М., Степанчук В.Н. Поглощение и люминесценция кристаллического кварца при наносекундном облучении электронами // ФТТ. 1981. Т. 23. № 2. C. 393–395.
11. Чинков Е.П., Штанько В.Ф. Создание первичной дефектности в кристаллах фторида кальция различной предыстории при импульсном облучении электронами // ФТТ. 1999. Т. 41. № 3. C. 442–450.
12. Курбасов В.С., Сергеев П.Б. Моделирование процессов, обуславливающих нелинейное поглощение УФ лазерного излучения в ионных кристаллах // Квант. электроника. 2000. Т. 30. № 8. C. 703–709.

13. Сергеев П.Б. Механизмы нелинейного поглощения в CaF2 УФ лазерного излучения // Квант. электроника. 2002. Т. 32. № 4. C. 344–348.
14. Артемьев М.Ю., Нестеров В.М., Сергеев А.П., Сергеев П.Б. Нелинейное поглощение оптических материалов на длине волны 193 нм // Квант. электроника. 2004. Т. 34. № 2. C. 147–150.
15. Sergeev P.B. Electron-Beam Noble-Gas Halide Lasers with High Excitation Level // J. of Soviet Laser Research. 1993. V. 14. № 4. P. 237–285.
16. Сергеев П.Б., Сергеев А.П., Зворыкин В.Д. Нелинейное и наведенное электронным пучком поглощение в кварцевых стеклах на 248 и 193 нм // Труды Оптического общества им. Д.С. Рождественского. Международная конференция Прикладная оптика-2008. Т. 2. Оптические технологии и материалы. Санкт-Петербург. 2008. С. 39–43.

“Оптический журнал”, 76, 5, 2009

17