Например, Бобцов

Дифференциальные рефрактометры для анализа прозрачных сред

УДК 663.5: 543.45 ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНЫЕ РЕФРАКТОМЕТРЫ ДЛЯ АНАЛИЗА ПРОЗРАЧНЫХ СРЕД

© 2009 г. А. И.Пеньковский; Р. А. Сафина; А. В. Гусихин; Э. И. Федоров; Р. И. Волков; М. И. Филатов; Л. А. Николаева; Е. В. Цыганова; Н. С. Боровкова; Д. Д. Хамелин; М. В. Антипова; В. И. Верещагин
Центральное конструкторское бюро “Фотон”, г. Казань
E-mail: photon@ mi.ru

Описываются лабораторные и промышленные рефрактометры для анализа крепости водки, спирта (в том числе коньячного и синтетического), контроля качества напитков, моторных топлив, стекла и других прозрачных сред.

Ключевые

слова:

Коды OCIS: 120.4640, 120.5710

Поступила в редакцию 04.05.2009

Толчком к созданию ряда промышленных дифференциальных рефрактометров послужили Федеральный закон “О государственном регулировании производства и оборота этилового спирта, алкогольной и спиртосодержащей продукции” и Постановление Правительства Российской Федерации № 826 от 08.06.1997 г. “Об организации оснащения технологических линий по производству алкогольной продукции приборами учета объемов производства этой продукции”.
В состав комплекса приборов учета, кроме расходомера, измеряющего общий объем Vo розлитой алкогольной продукции, и датчика температуры t, должны входить измеритель крепости (объемной доли этилового спирта А0 в процентах) и вычислитель объема безводного спирта Vc, израсходованного на приготовление данной продукции.
Согласно ГОСТ Р 52472-2005 [1] и ГОСТ Р 52473-2005 [2] крепость водки и спирта в лабораториях измеряют ареометрическим методом, что занимает много времени и трудно реализуется в технологических линиях для непрерывных измерений в потоке.
Наиболее удобным и точным является рефрактометрический метод [3], предусматривающий использование зависимости между объемной долей этилового спирта в растворе А0 и показателем преломления nD, измеренного в желтом свете (λD = 589 íì) рефрактометром (рис. 1).
Показанная на рис. 1 зависимость А0 = f(nD), полученная нами из таблиц [4] путем перерас-

чета весовой доли этилового спирта в объемную
и многократно проверенная экспериментально,
соответствует данным [5].
Согласно ГОСТ Р 51355-99 [6] и ГОСТ 51652-
2000 [7] водку изготавливают крепостью 38, 40,
45 и 56% с погрешностью ±0,2%, а спирт из
пищевого сырья – крепостью 96,2, 96,0 и 95%,
что не выходит за пределы участка кривой 1–2
(рис. 1), соответствующего диапазону А0 от 0 до 60% и участка кривой 3–4, соответствующего
диапазону А0 от 90 до 100%, где можно достигать высоких точностей измерений А0. Например, с помощью погружного рефрактометра Аббе ИРФ-

A0, % 100
80
60

4 3
2

40

20
1 0 1,333

1,343

1,353

1,363 nDx

Рис. 1. Зависимость показателя преломления nD20x от объемной доли этилового спирта А0 в водном растворе при температуре 20 °С.

“Оптический журнал”, 76, 8, 2009

85

451 [5], при термостатировании кюветы, можно измерять показатель преломления жидкостей с погрешностью Δn = ±0,00002 и, соответственно, измерять А0 водки и спирта с погрешностью ΔÀ0 ≤ ±0,05%.
Однако известные точные лабораторные рефрактометры не приспособлены для работы в технологических линиях спиртовых и ликероводочных заводов. Они не дифференциальные, содержат измерительные призмы из стекла, температурный коэффициент dn/dt которого в сотни раз меньше dn/dt спиртосодержащих растворов [5]. Поэтому для измерений А0 с погрешностью А0 = ±0,2%даже в нормальных климатических условиях (от 10 до 35 °С) требуется термостатирование кюветы с погрешностью ±0,05 °С, что в потоке исследумого продукта выполнять сложно.
Нами разработана схема дифференциального рефрактометра ИРФ-471М (рис. 2) с призмами из жидкостей с близкими температурными коэффициентами dn/dt, на базе которой налажен выпуск различных модификаций рефрактометров ИРФ-471МВ (для водки), ИРФ-471МС (для спирта), ИРФ-471МСК (для коньячного спирта), ИРФ-471МСС (для синтетического спирта), ИРФ471МТ (для моторных топлив), ИРФ-471МН (для напитков).
Квазимонохроматический свет с максимумом спектральной плотности излучения на λ ≈ 589 нм от источника 1 (рис. 2) цилиндрической линзой 2

12 3

456 7 8 9

17 16

15 14 13

12 11

10

RS-232

Рис. 2. Схема дифференциального рефрактометра. 1 – источник света, 2 – цилиндрическая линза, 3 – диафрагма (щель), 4, 12 – объективы; 5 – защитное стекло, 6 – исследуемая жидкость, 7 – наклонные к пучку света четыре плоскопараллельные пластины, 8 – эталонный раствор, 9 – призма БР-180°, 10 – корпус кюветы, 11 – датчик температуры, 13 – индикатор, 14 – микропроцессор, 15 – формирователь сигналов, 16 – телекамера, 17 – фотоприемник (ПЗС-матрица).

направляется на узкую щель (диафрагму) 3, находящуюся в фокальной плоскости объектива 4. Для достижения равномерности освещения щели 3 на плоскую грань линзы 2 нанесено рифление в перпендикулярном направлении относительно образующей цилиндрической поверхности. Далее параллельный в плоскости чертежа свет направляется на дифференциальную кювету, состоящую из внешней полости, образованной плоскопараллельной стеклянной пластиной 5 (защитное стекло), призмой 9 и корпусом 10, и внутренней полости в виде ромбовидной вставки с наклонными под углом Θ к пучку света четырьмя стеклянными пластинами 7. Внутренняя полость заполнена эталонной жидкостью, например, для модификации ИРФ-471МВ раствором этилового спирта в воде крепостью А0 = 40% (dn/dt ≈ 2,67×10–4 1/ град). Ромбовидная вставка со всех сторон омывается исследуемой жидкостью, например водкой, которая протекает через внешнюю полость. Наклонные под углом Θ = 30° пластины 7 вместе с защитным стеклом 5 и призмой 9 образуют по ходу лучей четыре пары смежных призм из исследуемой 6 и эталонной 8 жидкостей, главные сечения которых совпадают с главным сечением призмы 9 и перпендикулярны длинной стороне щели 3. Покидающий кювету свет падает на второй объектив 12 с фокусным расстоянием f′, в фокальной плоскости которого установлен матричный фотоприемник 17 телекамеры 16.
Если показатель преломления nDx жидкости 6 равен показателю преломления nD0 эталонной жидкости 8, то спроектированное объективами 4 и 12 изображение щели 3 в плоскости чувствительных элементов приемника 17 в виде яркой полоски света будет находиться в нулевом (исходном) положении x0.
В этом случае микропроцессор 14 определяет показатель преломления nDx = nD0 = 1,355104, а на индикаторе 13 отображается крепость эталонного раствора А0 = 40,0%.
Если nDx ≠ nD0 и отличаются между собой на величину ΔnD = nDx −nD0, то после кюветы пучок света отклоняется в плоскости главного сечения смежных призм на угол β = arcsin(ΔnD 4tgΘ), изображение щели смещается в положение x относительно x0 на величину Δx = x0− x = f ′tgβ, где f ′ – фокусное расстояние объектива 12. Формирователь сигналов 15 и микропроцессор 14 определяют разницу показателей преломления между эталоном и исследуемым продуктом
ΔnD = nD0−nDx = sin ⎣⎡acrtg(Δx/f ′)⎤⎦ /(4tgΘ) (1)

86 “Оптический журнал”, 76, 8, 2009

и показатель преломления исследуемого продукта

nDx = nD0 + ΔnD.

(2)

Перед тем как определять объемную долю спирта
A0, микропроцессор 14 учитывает информацию о измеренной датчиком 11 температуре t° и
концентрации примесей С (в основном сахаров),
которые добавляют в водки в процессе купажа.
Информация о примесях может поступать в про-
цессор 14 от внешних устройств, например от
проточного сахариметра, по каналу связи.
Зависимости показателя преломления ис-
следуемого продукта nDx от температуры t и крепости А0 являются нелинейными функциями (рис. 3). Экспериментально установлено, что температурную поправку ΔntD можно представить в виде зависимости

ΔnDt = 0,01(t −20°)(nD0−nDx ) + + 0,00653(t −20°)2(nD0−nDx )2.

(3)

Поправку ΔnDS, учитывающую влияние примесей, можно выразить через инкремент пока-
зателя преломления сахаров k = 0,00142, т. е.
можно представить линейной функцией

ΔnDS = 0,00142C

(4)

где С – общая концентрация примесей в процентах.

nDx 1,370 5

1,360 1,350

3 2

4

1,340 1,330

1

0 20 40 60 t, град C
Рис. 3. Зависимости показателя преломления nDx от температуры водных растворов этилового спирта с различными значениями объемной доли А0. 1 – А0 = 0 (вода), 2 – 30, 3 – 40, 4 – 60, 5 – 96,2%.

Далее процессор 14 вычисляет показатель преломления водки, соответствующий температуре 20° без примесей

nD20õ = nD0 + ΔnD + ΔnDt − ΔnDS

(5)

и вычисляет крепость А0 в диапазоне от 30 до 60% с помощью полинома

А0 = (632,328 – 566,954ND + 2934,13ND2)× × (0,357325– 1,0872ND + ND2)(0,342719 + (6)
+ 0,864933ND + ND2)(0,383516 + + 1,24864ND + ND2),

где ND = (ND20x – 13500)×32 – вспомогательная переменная.
Результаты измерений объемной доли спир-
та А0, температуры t, показателя преломления nD20x отображаются на индикаторе 13 в цифровой форме и передаются по каналу связи внешним
устройствам, например специальному вычисли-
телю расхода безводного спирта.
Оценим погрешности измерений σnD и σA0 водки рефрактометром ИРФ-471МВ.
Учитывая малость величин β и ΔnD, для четырех пар смежных призм кюветы можно
записать

Δx = 4f ′ΔnDtgΘ.

(7)

Для раствора этилового спирта в воде 6 (рис. 2)
крепостью от 30 до 60% ΔnD = nDmax – nDmin = = 1,3616522 – 1,3501621 = 0,0114902. Если Θ = 30°, f ′ =123 мм, то Δxmax = 3,264 мм.
В результате испытаний оптико-электрон-
ной схемы рефрактометра установлено, что
Δxmin ≤ 0,005 мм, откуда
ΔnD min = Δxmin /4f ′tgΘ = 1,76×10–5. (8)
Худшие условия работы на краю диапазона
измерений при А0= 60%, где разница температурных коэффициентов dn/dt эталонного 8 и исследуемого 6 растворов равна ±5,2×10–5/град. Если
погрешность датчика температуры 11 Δt ≈ 0,5 °C, то температурная поправка ΔnDt , будет учитываться с погрешностью σnDt = ±0,5×5,2×10–5 = = ±2,6×10–5.
Если концентрация С добавленных в водку
сахаров определяется сахариметром АП-05 с
погрешностью ΔС = ±0,02%, то погрешность в
определении поправки nDS микропроцессором 14 будет σnDS = 0,0014279×0,02 = 2,8×10–5.
Среднеквадратическая погрешность измере-
ний показателя преломления nDx рефрактометром ИРФ-478МB

“Оптический журнал”, 76, 8, 2009

87

σnDx =± ⎣⎡⎢(σnD )2 + (σnDt )2 + (σnDs)2 ⎤⎥⎦1/2 = = 4,207 ×10–5,

(9)

что соответствует погрешности измерений крепости водки σA0 = ±0,1%. Эта погрешность измерений вдвое меньше допустимой [6] и обеспечивается, если разница температур эталона 8 и исследуемой водки 6 не выходит за пределы ±0,13 °С.
Однако перед началом розлива эта разница температур может достигать нескольких градусов. Поэтому в момент начала розлива водки результаты измерений крепости будут недостоверными. Для уменьшения времени выравнивания температур и входа рефрактометра в нормальный режим работы стенки ромбовидной вставки кюветы выполнены тонкими из материала с высокой теплопроводностью, вставка со всех сторон омывается потоком исследуемой водки, а объем вставки с эталонной жидкостью 8 минимальный (менее 6 мл).
При изменениях температуры может происходить значительное объемное расширение эталонного спиртового раствора 8, находящегося в замкнутом объеме, что может быть причиной повышения давления и деформации оболочки вставки, подвижки стеклянных пластин 7 и возникновения неконтролируемой погрешности измерений рефрактометра. Для выравнивания давления в обеих частях кюветы горловина вставки снабжена пробкой с эластичной мембраной.
Модификации рефрактометров для ликероводочной продукции отличаются от ИРФ-471МВ эталонными жидкостями 8, диапазонами измерений и полиномами функции А0 = f(nDx).
В соответствии с утвержденной Госстандартом методикой поверки все модификации рефрактометров ИРФ-471М для контроля ликероводочной продукции поверяются контрольными растворами этилового спирта, аттестованными с погрешностью σA0 ≤ ±0,1% (σnD ≤ ±4,2×10–5).
Рефрактометр ИРФ-471МВ поверяется растворами крепостью 30, 40 и 60%, рефрактометры ИРФ-471МС и ИРФ-471МСС содержат эталонный раствор спирта 96,2% и поверяются растворами крепостью 90, 96,2 и 99,3%, а ИРФ-471МСК содержит эталонный раствор 65% и поверяется растворами крепостью 55, 65 и 70%.
Эти рефрактометры зарегистрированы в Государственном реестре средств измерений под № 28596-07 и сертифицированы.
Другие модификации рефрактометров отличаются эталонными жидкостями 8, программами, а также углом Θ наклона пластин 7.

Так, для измерения процентного содержания сухих веществ S (Brix) в рефрактометре ИРФ471МН Θ = 7°, эталоном 8 служит дистиллированная вода, nDx вычисляют по формулам (1) и (2), а в микропроцессор 14 вместо полинома (6) заносят полином
S = 0,084 + 699,82353nD – 1801,9215(ΔnD)2 +
+ 4696,422(ΔnD )3−6427,26(ΔnD )4, (10)
где ΔnD = nD20x −1,332987. Для измерения показателя преломления nDx
моторных топлив в рефрактометре ИРФ-471МТ Θ = 5°, в качестве эталона 8 используют толуол (nD0 = 1,49693, dn/dt = 5,67×10–4 1/град), а nDx микропроцессор 14 вычисляет по формулам (1) и (2).
Рефрактометры ИРФ-471М имеют одинаковую конструкцию. Они монтируются в герметичном стеклопластиковом корпусе со степенью защиты от внешних воздействий IP54. Кювета укреплена снаружи герметичного корпуса через теплоизоляционную прокладку и снабжена теплоизоляционным колпаком, что упрощает обслуживание и эксплуатацию рефрактометров при разности температур протекаемой жидкости и окружающего воздуха до 25 °С.
Кроме того, вместо жидкостной кюветы на корпусе рефрактометра можно закрепить дифференциальную кювету (рис. 4) со сменными стеклянными V-образными призмами [5, 8] и вести измерения показателя преломления оптического стекла с погрешностью ±0,00002.
Склеенные призмы 2 и 5, изготавливаются из одной партии оптического стекла с известным показателем преломления и являются эталоном. Исследуемый образец стекла 3 должен иметь две

2 1

3

45 6

Рис. 4. Схема кюветы для измерения показателя преломления nDx стекла. 1 – корпус кюветы, 2, 5 – призмы АР-90°, склеенные оптическим клеем; 3 – исследуемый образец стекла, 4 – иммерсионная жидкость, 6 – призма БР-180°.

88 “Оптический журнал”, 76, 8, 2009

взаимно перпендикулярные полированные грани и при установке в V-образную призму иметь с ней оптический контакт с помощью иммерсионной жидкости 4.
В этом случае программа микропроцессора упрощается, так как вычисляется и индицируется только показатель преломления

nDx = nD0 +sin ⎡⎣arctg(Δx/f ′)⎤⎦,

(11)

а поправка ΔnDt может не учитываться из-за малой разницы температурных коэффициентов стекла призм 2, 5 и образца 3.
Дифференциальные рефрактометры ИРФ471МС, ИРФ-471МСС и ИРФ-471МСК позволяют выполнять измерения показателя преломления или концентрации спиртовых растворов в широком диапазоне температур (от минус 20 до плюс 40 °С) без термостатирования как в динамике (в потоке), так и в статике (в лабораториях, на складах).
Многолетняя эксплуатация рефрактометров ИРФ-471М в линиях розлива ликеро-водочных заводов и на спиртовых заводах показала их высокую надежность.

ЛИТЕРАТУРА
1. ГОСТ Р 52472-2005. Водка правила приемки и методы анализа.
2. ГОСТ Р 52473-2005 Спирт этиловый из пищевого сырья. Правила приемки и методы анализа.
3. Пеньковский А.И., Гусихин А.В., Федоров Э.И., Волков Р.И., Филатов М.И., Сафина Р.А., Николаева Л.А., Хамелин Д.Д., Верещагин В.И. Способ измерения крепости водки и устройство для его осуществления //Патент России № 2241220. 2001.
4. Справочник химика. Т. 3. М.–Л.: Химия, 1964. 732 с.
5. Иоффе Б.В. Рефрактометрические методы химии. Л.: Химия, 1974. С. 36, 115.
6. ГОСТ Р 51355-99. Водки и водки особые. Технические условия.
7. ГОСТ Р 51652-2000. Спирт этиловый ректификованный из пищевого сырья. Технические условия.
8. Молочников Б.И., Лейкин М.В., Исхаков Б.О. Лабораторный автоматический рефрактометр // Приборы и системы управления. 1973. № 8. С. 42–44.

“Оптический журнал”, 76, 8, 2009

89