Например, Бобцов

НЕСТАЦИОНАРНОЕ ВНУТРИЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА ПОЛУПРОВОДНИКОВЫМИ НАНОСТЕРЖНЯМИ

УДК 539.23

НЕСТАЦИОНАРНОЕ ВНУТРИЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА ПОЛУПРОВОДНИКОВЫМИ НАНОСТЕРЖНЯМИ

© 2013 г.

М. Ю. Леонов*, канд. физ.-мат. наук; А. О. Орлова*, канд. техн. наук; А. В. Баранов*, доктор физ.-мат. наук; И. Д. Рухленко*, **, канд. физ.-мат. наук; Ю. К. Гунько*, ***, канд. хим. наук; А. В. Федоров*, доктор физ.-мат. наук

* Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, Санкт-Петербург
** Advanced Computing and Simulation Laboratory, Monash University, Clayton, Victoria 3800, Australia
*** School of Chemistry and CRANN Institute, Trinity College, Dublin, Dublin 2, Ireland

E-mail: m.yu.leonov@gmail.com

В рамках единого подхода, основанного на формализме приведенной матрицы плотности, развита теория внутризонного поглощения энергии зондирующих импульсов, индуцированного импульсами накачки, в полупроводниковых наностержнях в форме параллелепипеда и цилиндра. Определены условия, при которых зависимость поглощенной энергии зондирующих импульсов от времени задержки по отношению к импульсам накачки при внутризонных переходах описывается одной или двумя экспоненциальными функциями с показателями, пропорциональными скоростям релаксации энергии состояний электронной подсистемы наностержней. Показано, что нестационарная спектроскопия внутризонного поглощения позволяет определить скорости релаксации энергии электронных состояний наноcтержней.

Ключевые слова: полупроводниковые наностержни, спектроскопия накачкизондирования, скорость релаксации энергии.

Коды OCIS: 160.4236, 300.6500.

Поступила в редакцию 25.06.2013.

Введение
Исследование индивидуальных нанокристаллов (НК) представляет интерес для фундаментальной физики, а также для приложений, так как НК являются перспективными “строительными блоками” для различных устройств электроники и фотоники, например, транзисторов [1], лазеров [2], солнечных батарей [3], источников одиночных фотонов [4] и кубитов [5]. Применение анизотропных наночастиц открывает новые возможности при конструировании гетеросистем нанометрового масштаба, например, гибридных наноструктур, светодиодов и газовых сенсоров [6–8]. Несмотря на несомненную важность анизотропных наночастиц

для нанотехнологии, их ключевые параметры и, в частности, скорости релаксации энергии электронной подсистемы НК изучены недостаточно. Этот пробел может быть заполнен путем анализа оптических откликов наночастиц, измеренных с помощью, например, когерентного контроля вторичного свечения [9–12] или нестационарной оптической спектроскопии “накачка–зондирование” [13–15]. Такой анализ должен опираться на последовательное теоретическое описание спектроскопических методов, учитывающее анизотропию наночастиц, и в конечном итоге прояснить вопрос о доминирующих механизмах релаксации электронной подсистемы НК, обсуждаемый в течение длительного времени [16]. Действительно, если

“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

7

в объемных полупроводниках самый быстрый механизм энергетической релаксации электронной подсистемы определяется взаимодействием с оптическими фононами, то в НК этот механизм может быть не слишком эффективным из-за слабой “дисперсии” оптических фононов по сравнению с акустическими фононами [17]. В связи с размерным квантованием энергетического спектра НК переход между парой уровней их электронной подсистемы с участием оптического фонона возможен лишь для НК определенного размера, при котором энергетический зазор между уровнями близок к энергии фононов. Для объяснения экспериментальных данных, показывающих, что скорость внутризонной релаксации в НК может варьироваться в диапазоне от 108 до 1013 с–1, было предложено много механизмов релаксации. Среди них следует упомянуть следующие: двухфононный механизм релаксации, в котором принимают участие оптические и акустические фононы [18]; релаксационные процессы, учитывающие когерентное взаимодействие оптических фононов с электронной подсистемой НК [19], а также конечность их времени жизни [20]; механизмы релаксации электронной подсистемы НК с участием плазмонных и фонон-плазмонных мод [21–25], локализованных в областях, расположенных на расстояниях в несколько десятков нанометров от НК; механизмы, определяемые взаимодействием с поверхностными дефектами нанокристаллов [26–28]; релаксация за счет многофононных переходов [29], оже-процессов [30] и процессов безызлучательного переноса энергии [31, 32].
Нестационарная оптическая спектроскопия позволяет исследовать релаксационные процессы в атомах, молекулах и твердых телах, включая полупроводниковые НК. Среди нестационарных методов изучения скоростей энергетической релаксации электронной подсистемы НК одним из наиболее перспективных является импульсный метод накачка–зондирование [33–36]. В его рамках может быть реализовано несколько схем, позволяющих исследовать не только полную скорость энергетической релаксации (время жизни) того или иного состояния электронной подсистемы НК, но и индивидуальные скорости внутризонной релаксации электронов и дырок.
Идея одной из разновидностей метода накачка–зондирование, основанного на мониторинге нестационарного поглощения энергии зондирующих оптических импульсов, индуци-
8

рованного оптическими импульсами накачки, заключается в следующем. Импульс накачки резонансно возбуждает некоторое состояние электронной подсистемы НК, т.е. создает неравновесные населенности, от которых зависит поглощение энергии зондирующего импульса. Поскольку после завершения импульса накачки неравновесные населенности релаксируют в исходное состояние, поглощение зондирующего импульса будет меняться во времени. Таким образом, измеряя энергию поглощения зондирующего импульса от времени его задержки относительно импульса накачки, можно получить кинетику изменения неравновесных населенностей и, следовательно, данные о скоростях релаксации электронной подсистемы НК.
В данной работе анализируются две схемы метода накачка–зондирование, описывающие нестационарное внутризонное поглощение энергии зондирующих световых импульсов полупроводниковыми наностержнями, индуцированное оптическими импульсами накачки. Выводятся аналитические выражения для поглощенной энергии зондирующего импульса. Формулируются условия, при которых зависимость поглощенной энергии от времени задержки по отношению к импульсам накачки при внутризонных переходах определяется простыми экспоненциальными функциями с показателями, пропорциональными скоростям релаксации энергии состояний электронной подсистемы наностержня. Показано, что нестационарная спектроскопия внутризонного поглощения позволяет определить скорости релаксации энергии электронных состояний наностержней. Обсуждается способ определения скоростей релаксации энергии электронных состояний наностержней из экспериментальных данных.
Полупроводниковые нанокристаллы в форме стержней
Предположим, что электронная подсистема НК находится в режиме сильного конфайнмента. Это означает, что характерный размер НК меньше боровского радиуса экситона в объемном материале. В этом случае кулоновским взаимодействием между электронами и дырками можно пренебречь. Рассмотрим двухзонное приближение (одна валентная зона и одна зона проводимости) для энергетического спектра наностержней и предположим, что материал, из
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

которого они изготовлены, прямозонный и обладает симметрией Td или Oh. Если НК находятся в диэлектрической матрице, то для описания их электронных спектров можно использовать модель потенциальной ямы с бесконечно высокими стенками для электронов и дырок. В рамках этих приближений энергетические спектры и волновые функции НК описываются простыми аналитическими выражениями [37].
Для наностержня в форме прямоугольного параллелепипеда (рис. 1а) огибающие волновые функции и энергии уровней размерного квантования электронов и дырок имеют вид [37]

ψnxnynz (x, y, z) = ψnx (x)ψny ( y)ψnz (z),,

(1)

ψ nαψ(nαα ()α)==

( )22

( )LLαα



s÷ícisocåånioòs÷nsíå((kkkîònnníåααααααα,îα)),å, n,n,,αα

–nчαет-ное, – nнαеч-етное,

(2)

Ecc((vv)) nx n y nz

=

2p2  2mcc((vv)) 

nx2 L2x

+

ny2 L2y

+

nz2 L2z

 

,.

(3)

Здесь Lx, Ly и Lz – длины ребер параллелепипе-

да,

α = x,

y,

z,

n  = 1, α

2,

3, ... – квантовые

числа,

kнnаα (=д ыπnрαк /и L).α,Иmзcс(vо) –от энфофшеекнтииявн(1а–я3м) апсрсяамэолесклтедруо--

ет, что трехмерное пространственное ограниче-

ние движения носителей заряда в наностержне

приводит к расщеплению непрерывного энерге-

тического спектра Ec(v)(k) = ћ2k2 / [2mc(v)] объемного материала на дискретные уровни размер-

нчтоогоэкнвеарнгтиоявадниискярEеncт(xvнn)yыnzх. Пурриовэнтоемй

оказывается, обратно про-

порциональна квадрату характерного размера наностержня.
В двухзонной модели полупроводника энергетический спектр и полные волновые функции электронов и дырок можно представить как

ε ε(c) nxnynz

=

Eg

+

Enxnynz,

= –E ,(v)
nx' ny' nz'

nx' ny' nz'

(4)

 Ψ(ncx) nynz(r) = uc(r)ψnxnynz(r),

Ψ(v) nx' ny' nz'

(r)

=

uv(r)ψnx' ny' nz' (r),

(5)

где за начало отсчета энергии принят потолок валентной зоны, Eg – ширина запрещенной зоны в объемном материале, квантовые числа без штрихов и со штрихами относятся к электронам и дыркам, uc(r) и uv(r) – блоховские амплитуды дна зоны проводимости и потолка валентной зоны. Используя равенство (4), можно найти энергетический спектр электрон-дырочных пар

ε = E + E + E ,nxnynz, nx' ny' nz' g nxnynz nx' ny' nz'

(6)

где за начало отсчета энергии принят вакуум электрон-дырочных пар, т.е. такое состояние наностержня, при котором все уровни в валентной зоне заполнены, а все уровни в зоне проводимости пусты. Из выражения (6) видно, что состояния электрон-дырочных пар характеризуются шестью квантовыми числами.
Для наностержня в форме цилиндра с высотой h и радиусом основания ρ0 (рис. 1б) огибающие волновые функции и энергии уровней размерного квантования электронов и дырок имеют вид [37]

ψnlnz (ρ,ϕ, z) =

( )2 ( )phρ02

exp(ilϕ)Jl (ζnlρ Jl+1(ζnl )

/

ρ0 )

cí sc÷oåioås÷nnsòåíkò((knkîkíznnånîzzzzz,åzz,)),,,

nnz z–- четное nnzz -– нечетное

,

Enlnz

=

2 2mc(v)

  

ζ

2 nl

ρ02

+

p2nz2 h2

  

,

(7) (8)

где Jl(x) – цилиндрическая функция Бесселя, ζnl – n-й корень уравнения Jl(ζnl) = 0, n = 1, 2, 3, ..., l = 0, ±1, ±2, ±3, ..., nz = 1, 2, 3, ... – соответствующие квантовые числа.
В двухзонной модели полупроводника энергетический спектр и полные волновые функции электронов и дырок можно представить как
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

ε ε(c) nlnz

=

Eg

+

Enlnz,

(v) n'l'n'z

= – En'l'n'z,

Ψ(ncl)nz(r) = uc(r)ψnlnz(r),

Ψ(v) n'l'n'z

(r)

=

uv(r)ψn'l'n'z(r).

(9) (10)
9

метр Кейна [39], Epu – напряженность электрического поля импульса накачки.
Из формулы (12) следует, что матричные элементы, отвечающие за генерацию электрондырочных пар, не зависят от размера НК. Отсюда следуют правила отбора: в дипольном приближении возможна генерация электрон-дырочных пар, квантовые числа электронов и дырок которых совпадают. Энергии таких электрондырочных пар для наностержней в форме параллелепипеда и цилиндра имеют вид

Рис. 1. Полупроводниковые наностержни в форме прямоугольного параллелепипеда (а)
и цилиндра круглого сечения (б).

Соответствующий (9) энергетический спектр электрон-дырочных пар имеет вид

εnlnz, n'l'n'z = Eg + Enlnz + En'l'n'z .

(11)

Для расчета внутризонного поглощения в наностержнях необходимо знать явный вид матричных элементов электрон-фотонного взаимодействия. В рамках принятых выше приближений матричные элементы оптических переходов в некоторое состояние электрон-дырочных пар
j (индексом j для простоты обозначены шесть квантовых чисел электрон-дырочной пары) при их генерации имеют вид

|V

(pu) j,0

|

=

δv,v'

eZcvEpu,

(12)

εEjj == EEgg

+

2p2 2µ

 

nx2 L2x

+

n

2 y

L2y

+

nz2 L2z

  ,

εEjj ==EEgg

+

2 2µ

  

ζn2l ρ02

+

p2nz2 h2

  

,

(13)

где μ = mcmv/(mc + mv). Для теоретического описания нестацио-
нарного внутризонного поглощения света в наностержнях необходимо знать матричные элементы, соответствующие оптическим переходамизсостоянияэлектрон-дырочнойпары j2 в другое состояние пары j1 . Очевидно, что при поглощении одного фотона в результате процессов рассматриваемого типа электрон-дырочная пара не может перейти в состояние, в котором одновременно изменились квантовые числа электрона и дырки. Возможно лишь изменение квантовых чисел либо электрона, либо дырки. Отсюда следует, что матричные элементы внутризонных переходов [38] можно представить в виде

где δv,v' – произведение трех символов Кроне-

вкефроар,мреапврняоме оδуnxг,nо'xлδnьyн,n'оyδгnоz,nп'z аираδлn,лn'еδлl,lе' δпnиz,nп' zеддлаяи

НК ци-

линдра соответственно, Zcvv = 2P / Eg , P – пара-

V = δ V ,(pr) j1,j2

(pr) v1' ,v2' v1,v2

V = –δ V ,(pr) j1,j2

(pr) (pr) v1,v2 v1,v2

(14)

где для наностержней в форме прямоугольного параллелепипеда

V =( pr) n1xn1 yn1z ,n2 xn2 yn2 z

−eE (e x δ δ + e y δ δ + e z δ δ )V =–eE(pr) n1xn1yn1z, n2xn2yn2z

(pprr) x n1x ,n2 x n1 y ,n2 y n1z ,n2 z

y n1 y ,n2 y n1x ,n2 x n1z ,n2 z

),z n1z ,n2 z n1x ,n2 x n11y,,n2ye

(15)

e  – проекция α

вектора

поляризации

e

электри-

ческого поля импульса зондирования (pr) на ось

α = x, y или ординаты α,

вz;ыαчnи1αс,лnе2αн –н ымайтнраичсоноытйвеэтлсетмвуенютщкиох-

10

огибающих волновых функциях (2) и опреде-

ляемый выражением

( )αn1α ,n2α

=

(−1)(n1α +n2α +1)/2

1



(−1)n1α +n2α



4Lαn1αn2α p2 n12α − n22α

2 . (16)

“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

Из (16) видно, что внутризонные электронные (дырочные) переходы возможны между состояниями, у которых сумма соответствующих квантовых чисел n1α + n2α является нечетной.

Для случая внутризонных переходов [38] в наностержне цилиндрической формы матричный элемент имеет вид

V = eE (δ ∑ e x − e z δ δ )((pprr)) n1l1n1z ,n2l2n2 z

=

eE(pprr)

n1z ,n2 z

(µ) (−µ) n1l1 ,n2l2

,
z n1z ,n2 z n1 ,n2 l1 ,l2

µ=±1

(17)

где e(±1) = (ex ± iey ) /

2 x = δ 2 2ρ ζ ζ / (ζ − ζ )и (µ) n1l1 ,n2l2

l1,l2 +µ

0 n1l1 n2l2

.2 2 2
n1l1 n2l2

чисМляаеттрсиячнпыо йфоэрлмемулеент(1к6о).орКдаикниатдыляzпn1рz,еnд2zывдыу-щего случая, правила отбора при этих переходах определяются символами Кронекера.
Поглощение импульса зондирования при каскадных межзонно-внутризонных
переходах
Чтобы получить скорости релаксации энергии и скорости внутризонных переходов между состояниями электрон-дырочных пар можно ограничиться двумя схемами межзонно-внутризонных оптических переходов метода накачка–зондирование: каскадной (рис. 2а) и перекрестной (рис. 2б). Для случая каскадной схемы межзонновнутризонных переходов импульс накачки с несущей частотой ωpu резонансно возбуждает некоторое состояние электрон-дырочных пар
| i〉 , населенность которого благодаря взаимо-
действию с термостатом релаксирует в основное
состояние | 0〉 со скоростью γi,i. Зондирующий
импульс с несущей частотой ωpr, попадающей в резонанс с частотой перехода между состояния-
ми | i〉 и | j〉 , переводит электрон-дырочную пару в состояние | j〉 . В результате энергия зондирую-
щего импульса поглощается. Предположим, что в начальном состоянии
наностержня электрон-дырочные пары отсутствуют, т.е. населенность его основного состо-
яния | 0〉 равна единице, а населенности всех
возбуждаемых состояний равны нулю. Если импульс накачки отсутствует, то поглощения энергии зондирующего импульса не будет, по-
скольку состояния | i〉 и | j〉 имеют населенно-
сти ρi, i = 0 и ρj, j = 0. После окончания импульса накачки благодаря процессам релаксации, характеризуемым скоростью релаксации энергии γi, i, населенности ρ0, 0 и ρi, i будут стремиться
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

к своим начальным значениям ρ0, 0 → 1 и ρi, i → 0.
Наличие населенности состояния | i〉 приведет
к возникновению поглощения энергии зондирующего импульса, воздействующего на стержень одновременно или через некоторое время задержки τ после импульса накачки. Таким образом, населенности участвующих в процессе состояний наностержня и поглощение энергии зондирующего импульса становятся функциями времени, причем их зависимость от времени определяется скоростью релаксации γi, i. Отсюда следует, что измеряя поглощение зондирующего импульса в зависимости от времени задержки τ можно исследовать кинетику населенностей состояний наностержня, из анализа которой можно найти скорость релаксации энергии γi, i.
k
jj
ii

00

Рис.2.Схемапоглощенияимпульсовнакачки(pu)

и зондирования (pr) с несущими частотами ωpu и ωpr при каскадных (а) и перекрестных (б) межзонно-

внутризонных переходах. Прямыми и волнисты-

ми стрелками показаны оптические и релакса-

ционные переходы. 0 и i , j , k  – основное

и возбужденные состояния электрон-дырочных

пар; γi, i – скорость релаксации населенности (обратное время жизни) состояния i ;

γ(0) j, j

и

θi,

j – скорости

переходов

j

→0

иj

→i.

11

Очевидно, что такой процесс описывается в рам-

ках трехуровневой модели наностержня (рис. 2a).

Полное решение задачи о внутризонном по-

глощении энергии зондирующего импульса для

базиса | 0〉 , | i〉 и | j〉 , основанное на формализме

приведенной матрицы плотности [13–15], по-

казывает, что в общем случае кинетика погло-

щения является мультиэкспоненциальной и

зависит от формы импульса. Однако, решение

задачи радикально упрощается при выполне-

нии

условий

τ>>σ–p1r,

σ–1 pu

и

σpu,

σpr>>γi,i,

γj,j,

γi,0

(σpu, σpr – спектральная ширина импульсов накачки и зондирования, γi,0 = γi,i / 2 + γˆi,0  – скорость полной дефазировки перехода 0 ↔ i , γˆi,0  – скорость чистой дефазировки этого перехода), которые легко реализуются экспериментально при низких температурах. В результате получаем выражение для поглощенной энергии зондирующего импульса одиночным наностержнем или ансамблем идентичных наностержней в случае каскадных (cas) межзонновнутризонных переходов:



E ( pr ) cas

(Et)(cpa=rs) (SτE)et=−ci( ,aγipγsiSr,−i)tee(–= t2γi),iKτ =2=NrpSK∆teripN,ω−i+γσγ−ħip,2eiωr2tAr2pp=rc(σAapsK2u(cpr)apuNAs2)∆Arc(p(appcs+2σωrra)us) p2 2p∆rrσuσpApp2σ+σucp(2aup+s2 2σu )uσ2pΔ+pAupσ2pc(u∆2uapsu rp2)u)∆ru2sσppaσ(+pc2σAr2p2+u2)2u2uσsσpΔpσap+σ(cpr2Aprpr∆u22rp2σ)p+ωruespap2–∆(crγAi,iNpτ2,)ruK2spaσ(cA=2perrt2p2−iω,σγi+γi ,−ipte∆rNSpKr=2

2 =)t

(e eESti,)−irγγp−i,(it sac

=(1)8t)(

E) rp ( sac

где

Δpr

=

ωj



ωi



ωpr,

Δpu

=

ωi



ωpu,

A(pr) cas

=

|V

(jp,ir)|2/ħ2,

A

(pu) cas

=

|V

(pu) i,0

|2/ħ2,

V(pr) j, i

и

V(pu) i,0

определяются

выра-

жениями (12) и (15) или (17), N – число нано-

стержней, K – кратность вырождения по часто-

те перехода i ↔ j . Из соотношения (18) видно,

что E(cpars)(τ)/S представляет собой моноэкспоненциальную функцию τ.

Таким образом, для экспериментального

определения γi, i при каскадных переходах достаточно измерить E(cpars)(τ) для двух значений времени задержки τ1 и τ2 между импульсами



γi,i

=

t2

1 −

t1

ln

 



EEc(a(cppsarrs))((tτ11)) EEc(a(cppsarrs))((tτ22)

  

.

(19)

Поглощение импульса зондирования при перекрестных межзонно-внутризонных
переходах

Рассмотрим схему поглощения энергии им-

пульса зондирования наностержнем при пере-

крестных межзонно-внутризонных перехо-

дах (рис. 2б). В этом случае импульс накачки

с несущей частотой ωpu резонансно возбуждает некоторое состояние электрон-дырочных пар

| j〉 . Населенность этого состояния релаксирует

в

основное

состояние

со

скоростью

γ (0) j, j

либо

в

со-

стояние | i〉 со скоростью θi, j, населенность, ко-

торого в свою очередь релаксирует в основное

состояние | 0〉 со скоростью γi, i. Полная скорость релаксации населенности j-го состояния равна

12

гγоj,

jи=мγп(j0,у)j л+ьθсi,аj .

Несущая частота зондирующеωpr попадает в резонанс с частотой

перехода между состоянием | i〉 и состоянием

| k〉 , первое из которых имеет энергию мень-

шую, а второе большую, чем энергия состояния

| j〉 . В этой схеме отсутствуют состояния, свя-

занные электрон-фотонным взаимодействием

сразу с обоими импульсами. В данном случае

мы имеем дело с четырехуровневой моделью

наностержня, два уровня которого (| 0〉 и | j〉 )

участвуют в переходах, возбуждаемых импуль-

сом накачки, а переходы между двумя другими

уровнями (| i〉 и | k〉 ) вызываются импульсом

зондирования. Пары этих уровней связаны

друг с другом релаксационными процессами.

Как и прежде будем считать, что в начальном

состоянии наностержня электрон-дырочные

пары отсутствуют, т.е. населенность его основ-

ного состояния | 0〉 равна единице, а населенно-

сти всех возбуждаемых состояний равны нулю.

Если импульс накачки отсутствует, тогда по-

глощение энергии зондирующего импульса не

наблюдается. Пусть на стержень приходит им-

пульс накачки. Поглощение его энергии приво-

дит к непосредственному изменению населен-

ностей ρ0, 0 и ρj, j и опосредованному изменению населенности ρi, i благодаря процессам релаксации со скоростью θi, j. Зондирующий импульс, приходящий одновременно с импульсом на-

качки или через время задержки τ после него,

будет поглощаться, если населенность ρi, i окажется ненулевой. Таким образом, населенно-

сти участвующих в рассматриваемом процессе

состояний наностержня и поглощение энергии

зондирующего импульса становятся функция-

“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

ми времени, причем их зависимость от времени

определяется скоростями релаксации γi, i и γj, j и θi, j. Очевидно, что в самом начале и в конце эво-

люции населенностей величина ρi, i ≈ 0, т.е. кинетика поглощенной энергии зондирующего

импульса должна описываться кривой с мак-

симумом. Измеряя поглощение зондирующего

импульса в зависимости от времени задержки

τ можно исследовать кинетику населенностей

состояний наностержня, из анализа которой

можно найти скорости релаксации энергии γi, i и γj, j.
Применяя метод решения системы уравне-

ний для элементов приведенной матрицы плот-

ности

[13–15]

и

используя

условия

τ>>σ–p1r,

σ–1 pu

и

σpu,σpr>>γi,i, γj,j, γk,k, γj,0, получаем выражение для

поглощения энергии зондирующего импульса

одиночным наностержнем или ансамблем иден-

тичных наностержней в случае перекрестных

(cro) межзонно-внутризонных переходов

( )EE((prr) ccraos

(τt))

=

S

e − e−γ j, jt

− γi ,i t

=

и

V (pu) j,0

определяются

выражениями

(12)

и

(15)

или (17).

На рис. 3а и 3б представлена зависимость

Ec(rpor)/S от времени задержки для различных релаксационных параметров наностержней. Как

и следовало ожидать, эта зависимость обладает

максимумом при τ = τ0, где

t0

=

γi,i

1 −γ

j, j

 ln 

γi,i γ j, j

.

(21)

Наличие этого максимума облегчает анализ экспериментальных данных. Для рассматриваемого случая перекрестных межзонновнутризонных переходов величины γi, i и γj, j определяются в результате трехпараметрической аппроксимации экспериментальной кинетики поглощения энергии зондирующего импульса. Соотношение (21) позволяет уменьшить число подгоночных параметров до двух.

)e − e =−γ j, jt

− γi ,i t

( )=

KKNNħωωpprr

A AA((pu)) ((prp)r ccroro cro

)

 

22σσppuu σσpup22u ++∆Δpp2u 2

2 

 ×σ

pr22(2σ+0p∆)r

pr

2

2 

β

e − e ,−γ j, jt

− γi ,i t

Исследовано

Заключение внутризонное

поглощение

u ) ( pr )
( )Acro

 

2σ pu σ pu2 + ∆ pu2

2 ×

 

22σσppr r σ σprp22r ++∆Δp2r2

2 

β

e − e−γ j, jt

− γi ,i t

,

энергии зондирующих импульсов, индуцируемое импульсами накачки, для двух схем оптических переходов в полупроводниковых

наностержнях в форме прямоугольного парал-

лелепипеда или цилиндра. Определены усло-

вия, при которых зависимость поглощенной

гAд(cеprorβ)==|Vθi(k,p,jir)/|2(/γħi,i2,−Kγ j ,–j ) ,кΔрpаrт=нωосk т–ьωвiы–рωоpжr, Δдеpuн=ияωiп–оωчpаu-,

стоте

перехода

i



k,

матричные

элементы

V (pr) k,i

энергии зондирующих импульсов от времени задержки по отношению к импульсам накачки при внутризонных переходах описывается

Рис. 3. Зависимости поглощенной энергии импульса зондирования от времени задержки τ. Для

(а)

γ(0) j, j

=

5×108

c–1

и

γi,

i

=

108

c–1:

(1) – θi,

j

=

5×108

c–1,

(2) – θi,

j

=

2×108

c–1,

(3) – θi,

j

=

108

c–1.

Для

(б)

γ(0) j, j

=

5×108

c–1,

θi, j = 5×108 : (1) – γi, i = 108 c–1, (2) – γi, i = 4×108 с–1, (3) – γi, i = 9×108 с–1.

“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

13

одной или двумя экспоненциальными функциями с показателями, пропорциональными скоростям релаксации энергии состояний электронной подсистемы наностержней.
Представленные в работе аналитические выражения поглощения энергии зондирующего импульса имеют практическое значение для анализа экспериментальных данных, касающихся динамики квантовых переходов в наностержнях. Эти формулы позволяют определить полные скорости релаксации энергии электронных состояний нанокристаллов. Предложенные

способы определения скоростей релаксации энергии электронных состояний наностержней могут быть использованы в качестве физической основы для разработки и развития неразрушающих оптических экспресс-методов диагностики релаксационных процессов в наноструктурах.
Авторы работы считают своим долгом поблагодарить Министерство образования и науки Российской Федерации (Грант Правительства РФ № 14.B25.31.0002) за финансовую поддержку.

*****

Литература
1. Wolf  C.R., Thonke  K., Sauer  R. Single-electron transistors based on self-assembled silicon-on-insulator quantum dots // Appl. Phys. Lett. 2010. V. 96. № 14. P. 142108.
2. Rafailov  E.U., Cataluna  M.A., Avrutin  E.A. Ultrafast lasers based on quantum dot structures: physics and devices. Weinheim: Wiley-VCH, 2011. P. 272.
3. Nozik A.J. Nanoscience and nanostructures for photovoltaics and solar fuels // Nano Lett. 2010. V. 10. № 8. P. 2735–2741.
4. Dusanowski  L., Golnik  A., Syperek  M., Nawrocki  M., Sek  G., Misiewicz  J., Shlereth  W.T., Schneider  C., Hofling  S., Kamp  M., Forchel  A. Single photon emission in the red spectral range from a GaAs-based selfassembled quantum dot // Appl. Phys. Lett. 2012. V. 101. № 10. P. 103108.
5. Press  D., Ladd  T., Zhang  B., Yamamoto  Y. Complete quantum control of a single quantum dot spin using ultrafast optical pulses // Nature. 2008. V. 456. P. 218–221.
6. Vodnik  V.V., Saponjic  Z., Dzunuzovic  J.V., Bogdanovic  U., Mitric  M., Nedeljkovic  J. Anisotropic silver nanoparticles as filler for the formation of hybrid nanocomposites // Mater. Res. Bull. 2013. V.  48. № 1. P. 52–57.
7. Kolper C., Sabathil M., Romer F., Mandl M., Strassburg M., Witzigmann B. Core-shell InGaN nanorod light emitting diodes: electronic and optical device properties // Phys. Stat. Solidi A. 2012. V. 209. № 11. P. 2304– 2312.
8. Lim  Y.T., Son  J.Y., Rhee  J.S. Vertical ZnO nanorod array as an effective hydrogen gas sensor // Ceramics intern. 2013. V. 39. № 1. P. 887–890.
9. Baranov A.V., Davydov V., Fedorov A.V., Ren H.W., Sugou S., Masumoto Y. Coherent control of stress-induced InGaAs quantum dots by means of phonon-assisted resonant photoluminescence // Phys. Stat. Solidi B. 2001. V. 224. № 2. P. 461–464.
10. Федоров А.В., Баранов А.В., Masumoto Y. Когерентный контроль квазиупругого резонансного вторичного свечения: полупроводниковые квантовые точки // Опт. и спектр. 2002. Т. 92. № 5. P. 797–803.
11. Федоров А.В., Баранов А.В., Masumoto Y. Когерентный контроль резонансного вторичного свечения с участием оптических фононов в полупроводниковых квантовых точках // Опт. и спектр. 2002. V. 93. № 1. P. 56–65.
12. Федоров А.В., Баранов А.В., Masumoto Y. Когерентный контроль термализованной люминесценции полупроводниковых квантовых точек // Опт. и спектр. 2002. Т. 93. № 4. P. 604–608.
13. Леонов М.Ю., Баранов А.В., Федоров А.В. Нестационарное межзонное поглощение света квантовыми точками: вырожденный случай спектроскопии накачка – зондирование // Опт. и спектр. 2010. Т. 109. № 3. С. 398–406.
14. Леонов М.Ю., Баранов А.В., Федоров А.В. Нестационарное межзонное поглощение света квантовыми точками: невырожденный случай спектроскопии накачка – зондирование // Опт. и спектр. 2011. Т.  110. № 1. С. 28–36.
15. Леонов М.Ю., Баранов А.В., Федоров А.В. Нестационарное внутризонное поглощение света квантовыми точками: спектроскопии накачка – зондирование // Опт. и спектр. 2011. Т. 111. № 5. С. 821–830.
16. Sanguinetti S., Guzzi M., Grilli E., Gurioli M., Seravalli L., Frigeri P., Franchi S., Capizzi M., Mazzuccato S., Polimeni A. Effective phonon bottleneck in the carrier thermalization of InAs/GaAs quantum dots // Phys. Rev. B. 2008. V. 78. № 8. P. 085313.
17. Fedorov A.V., Baranov A.V., Masumoto Y. Acoustic phonon problem in nanocrystal-dielectric matrix systems // Solid State Commun. 2002. V. 22. № 3–4. P. 139–144.

14 “Оптический журнал”, 80, 11, 2013

18. Inoshita T., Sakaki H. Electron relaxation in a quantum dot: significance of multiphonon processes // Phys. Rev. B. 1992. V. 46. № 11. P. 7260–7263.
19. Inoshita T., Sakaki H. Density of states and phonon-induced relaxation of electrons in semiconductor quantum dots // Phys. Rev. B. 1997. V. 56. № 8. P. R4355–R4358.
20. Li X., Nakayama H., Arakawa Y. Phonon bottleneck in quantum dots:  role of lifetime of the confined optical phonons // Phys. Rev. B. 1999. V. 59. № 7. P. 5069–5073.
21. Baranov  A.V., Fedorov  A.V., Rukhlenko  I.D., Masumoto  Y. Intraband carrier relaxation in quantum dots embedded in doped heterostructures // Phys. Rev. B. 2003. V. 68. № 20. P. 205318.
22. Fedorov  A.V., Baranov  A.V., Rukhlenko  I.D., Masumoto  Y. New many-body mechanism of intraband carrier relaxation in quantum dots embedded in doped heterostructures // Solid State Commun. 2003. V. 128. № 6–7. P. 219–223.
23. Федоров  А.В., Баранов  А.В. Релаксация носителей заряда в квантовых точках с участием плазмонфононных мод // Физика и техника полупроводников. 2004. T. 38. № 9. С. 1101–1109.
24. Федоров А.В., Баранов А.В. Внутризонная релаксация носителей заряда в квантовых точках с участием поверхностых плазмон-фононных возбудений // Опт. и спектр. 2004. Т. 97. № 5. С. 853–864.
25. Fedorov A.V., Baranov A.V., Rukhlenko I.D., Gaponenko S.V. Enhanced intraband carrier relaxation in quantum dots due to the effect of plasmon-LO-phonon density of states in doped heterostructures // Phys. Rev. B. 2005. V. 71. № 19. P. 195310.
26. Guyot-Sionnest P., Wehrenberg B., Yu D. Intraband relaxation in CdSe nanocrystals and the strong influence of the surface ligands // J. Chem. Phys. 2005. V. 123. № 7. P. 074709.
27. Sercel  P.C. Multiphonon-assisted tunneling through deep levels: a rapid energy-relaxation mechanism in nonideal quantum-dot heterostructures // Phys. Rev. B. 1995. V. 51. № 20. P. 14532–14541.
28. Schroeter D.F., Griffiths D.J., Sercel P.C. Defect-assisted relaxation in quantum dots at low temperature // Phys. Rev. B. 1996. V. 54. № 3. P. 1486–1489.
29. Vasilevskiy M.I., Anda E.V., Makler S.S. Electron-phonon interaction effects in semiconductor quantum dots: a nonperturabative approach // Phys. Rev. B. 2004. V. 70. № 3. P. 035318.
30. Narvaez G.A., Bester G., Zunger A. Carrier relaxation mechanisms in self-assembled (In,Ga)As/GaAs quantum dots: efficient P→S auger relaxation of electrons // Phys. Rev. B. 2006. V. 74. № 7. P. 075403.
31. Kruchinin S.Yu., Fedorov A.V., Baranov A.V., Perova T.S., Berwick K. Resonant energy transfer in quantum dots: frequency-domain luminescent spectroscopy // Phys. Rev. B. 2008. V. 78. № 12. P. 125311.
32. Kruchinin S.Yu., Fedorov A.V., Baranov A.V., Perova T.S., Berwick K. Double quantum dot photoluminescence mediated by incoherent reversible energy transport // Phys. Rev. B. 2010. V. 81. № 24. P. 245303.
33. Kurtze H., Seebeck J., Gartner P., Yakovlev D.R., Reuter D., Wieck A.D., Bayer M., Jahnke F. Carrier relaxation dynamics in self-assembled semiconductor quantum dots // Phys. Rev. B. 2009. V. 80. № 23. P. 235319.
34. Berstermann  T., Auer  T., Kurtze  H., Schwab  M., Yakovlev  D.R., Bayer  M., Wiersig  J., Gies  C., Jahnke  F., Reuter D., Wieck A.D. Systematic study of carrier correlations in the electron-hole recombination dynamics of quantum dots // Phys. Rev. B. 2007. V. 76. № 16. P. 165318.
35. Miyajimaa  K., Edamatsub  K., Itoh  T. Infrared transient absorption and excited-stated of excitons and biexcitons confined in CuCl quantum dots // J. Lumin. 2004. V. 108. № 1–4. P. 371–374.
36. Urayama  J., Norris  T.B., Jiang  H., Singh  J., Bhattacharya  P. Temperature-dependent carrier dynamics in self-assembled InGaAs quantum dots // Appl. Phys. Lett. 2002. V. 80. № 12. P. 2162.
37. Федоров  А.В., Рухленко  И.Д., Баранов  А.В., Кручинин  С.Ю. Оптические свойства полупроводниковых квантовых точек. СПб.: Наука, 2011. 188 с.
38. Турков  В.К., Кручинин  С.Ю., Федоров  А.В. Внутризонные оптические переходы в полупроводниковых квантовых точках: радиационное время жизни электронных возбуждений // Опт. и спектр. 2011. Т. 110. № 5. С. 733–780.
39. Ансельм А.И. Введение в теорию полупроводников. М.: Мир, 1978. 616 с.

“Оптический журнал”, 80, 11, 2013

15