МНОГОФОТОННАЯ ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОННО-ДЫРОЧНЫХ ПАР ПРИ РЕЗОНАНСНОМ ОПТИЧЕСКОМ ШТАРК-ЭФФЕКТЕ
УДК 535.1458
МНОГОФОТОННАЯ ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОННО-ДЫРОЧНЫХ ПАР ПРИ РЕЗОНАНСНОМ ОПТИЧЕСКОМ ШТАРК-ЭФФЕКТЕ
© 2013 г. М. А. Бондарев, аспирант; Е. Ю. Перлин, доктор физ.-мат. наук
Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, Санкт-Петербург
E-mail: perlin@mail.ifmo.ru
Полученные ранее общие выражения для скоростей нелинейной фотогенерации электронно-дырочных пар в условиях n‑фотонно-однофотонного резонанса на смежных межзонных переходах использованы для анализа проявлений резонансного оптического штарк-эффекта в случае n = 4. Благодаря появлению в перестроенном в поле сильной электромагнитной волны электронном зонном спектре новых сингулярностей Ван Хова скорость W(4) многофотонной генерации электронно-дырочных пар оказывается немонотонной функцией от интенсивности излучения j, включает области чрезвычайно быстрого роста, в которых небольшое изменение j приводит к увеличению W(4) на несколько порядков величины.
Ключевые слова: многофотонные переходы, широкозонные кристаллы, оптический эффект Штарка, перестройка электронного зонного спектра, сингулярности Ван Хова.
Коды OCIS: 190.4180, 270.4180, 190.47.20.
Поступила в редакцию 13.06.2013.
Введение
Исследование процессов оптического пробоя прозрачных твердых тел остается одной из актуальных задач современной оптики [1–12].
При определенных условиях под действием мощного лазерного излучения электронная энергетическая структура кристалла может претерпевать изменения, которые существенным образом влияют на оптические, электрические и магнитные свойства материала [13–19]. В этом случае перестройка электронного энергетического спектра оказывает серьезное влияние на начальный этап процесса оптического пробоя – скорость генерации неравновесных электронно-дырочных пар (ЭДП).
В предпробойной генерации ЭДП ключевую роль играют межзонные многофотонные переходы (ММФП). За счет ММФП может непосредственно возникнуть достаточная для пробоя концентрация неравновесных носителей либо ММФП рождают затравочные электроны для лавинной ионизации [5, 6, 10–12].
24
Эффекты перестройки электронного зонного спектра в присутствии сильной электромагнитной волны наиболее ярко проявляются в условиях двойного резонанса на смежных межзонных переходах. Резонансное взаимодействие света с кристаллом приводит к расщеплению энергетических зон. При определенных условиях на них появляются новые критические точки (сингулярности Ван Хова). Различного рода сингулярности в виде пиков и изломов на дисперсионной зависимости поглощения представляют собой проявления резонансного оптического штарк-эффекта [20–22]. Зависимость вероятности МФМП от интенсивности света становится не монотонной, появляются области значений интенсивности, где скорость генерации ЭДП чрезвычайно быстро изменяется при небольшом изменении интенсивности света. Подобный эффект описан в работах [23, 24], где проводились эксперименты по нелинейному поглощению света в нанокристаллах AgBr.
В работах [20–22, 25–28] была развита теория оптического эффекта Штарка при двой-
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013
ном резонансе на смежных межзонных переходах в кристаллах для случая, когда под действием сильного света идут однофотонные переходы между зонами проводимости. При этом в работах [25–28] использовались усовершенствованные модификации методов S-преобразования гамильтониана электронфотонного взаимодействия, а также резонансное приближение для расчета матричных элементов оператора эволюции системы [29, 30]. В работе [25] были определены общие выражения для вероятностей n-фотонных переходов (при произвольных n) между верхней валентной зоной и нижней зоной проводимости широкозонного полупроводника или диэлектрика в условиях двухфотонного резонанса на смежном переходе между зонами проводимости. Полученные в работе [25] выражения затем использовали в работах [26, 27] для анализа зависимостей скоростей пяти- и четырехфотонных переходов от интенсивности света j в области предпробойных значений j. Было показано, что в случае, если в k-пространстве, в окрестности критической точки (КТ), появившейся в результате перестройки электронного зонного спектра, выполнены условия для возникновения пятифотонно-двухфотонного (5+2) и четырехфотонно-двухфотонного (4+2) резонанса, зависимость скорости генерации ЭДП от j имеет области быстрого роста, в которых небольшое изменение j приводит к увеличению скорости генерации ЭДП на несколько порядков величины. Такой рост скорости генерации ЭДП может вызывать увеличение числа неравновесных носителей до значений, достаточных для запуска процессов разрушения материала.
В работе [28], где использована несколько отличная от работы [25] модификация метода S-преобразования гамильтониана электронфотонной системы, получены общие формулы скоростей генерации ЭДП для двойных межзонных резонансов типа (n + 1).
Рис. 1. Зонная схема двойного четырехфотонно-однофотонного резонанса и расщепления состояний при оптическом штаркэффекте.
В данном исследовании результаты работы [28] используются для подробного анализа случая четырехфотонно-однофотонного резонанса (4+1).
Скорости четырехфотонных переходов
Предполагается, что электронный энергетический спектр кристалла включает помимо прочих зон заполненную валентную зону ν, нижнюю зону проводимости c, а также зону проводимости c1, причем однофотонный резонанс между зонами c и c1 имеет место в той же области зоны Бриллюэна (зБ), что и четырехфотонный резонанс на смежном переходе между зонами ν и c (рис. 1).
Для расчета вероятностей ММФП воспользуемся выражением для скорости n-фотонного перехода из валентной зоны v в зону проводимости c, полученным в работе [28]
∑ ∑ ∑ ∑W(n) cν
=
2π ћ
23
∝
2
glcν(k) • Jm[z2cν(k)]Jn–2m–l[z1cν(k)]Ξp (k) ×
k p=1 l=–3
m=–∝
× δ[d0c(k) – d0ν(k) + Θp(k) – nћω],
(1)
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013
25
где
Ξ1,2
=
Θ1,2 2√∆12 +
4λ2
,
∝
∑λ = J2n(z1cc1)Jn(z2cc1)|g1cc1|, n=–∝
Θ1,2 = ∆1 ± √∆12 + 4λ2 ,
z
ij s
=
2(dsi
–
dsj)/(s2ћω),
∆±j k', ik, к = εj(k') – εi(k) ± ћωк,
∆ = ∆– 1 c1k+к, с k, к
.
(2)
В формулах (1) и (2) Jn(z) – функции Бесселя целого порядка, ωκ – собственные частоты фотонной подсистемы, εi(k) – собственные значения энергии электронов (дырок) в i-й зоне. Коэффициенты разложения преобразованного гамильтониана по гармоникам поля dnl и glnm даются формулами (П4) и (П5) работы [25] с учетом того, что в суммирования по электронным состояниям теперь не включаются переходы между зонами c и с1.
В приведенных выражениях учтены процессы переизлучения фотонов, когда поглощаются (n+1) и испускается один фотон, поглощаются (n+2) и испускаются два фотона и т.д.
Вероятности многофотонных переходов будем рассчитывать для случая параболических энергетических зон, в которых две из трех компонент приведенного к главным осям тензора обратной эффективной массы равны. Предполагается, что экстремумы валентной зоны и зон проводимости находятся в центре зБ (в точке Г). Действующее на кристалл излучение считаем линейно поляризованным вдоль оси x. Предполагается, что энергия кванта излучения ћω ≈ 1 эВ, а ширина запрещенной зоны лежит в пределах 3ћω < Eg
МНОГОФОТОННАЯ ГЕНЕРАЦИЯ ЭЛЕКТРОННО-ДЫРОЧНЫХ ПАР ПРИ РЕЗОНАНСНОМ ОПТИЧЕСКОМ ШТАРК-ЭФФЕКТЕ
© 2013 г. М. А. Бондарев, аспирант; Е. Ю. Перлин, доктор физ.-мат. наук
Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, Санкт-Петербург
E-mail: perlin@mail.ifmo.ru
Полученные ранее общие выражения для скоростей нелинейной фотогенерации электронно-дырочных пар в условиях n‑фотонно-однофотонного резонанса на смежных межзонных переходах использованы для анализа проявлений резонансного оптического штарк-эффекта в случае n = 4. Благодаря появлению в перестроенном в поле сильной электромагнитной волны электронном зонном спектре новых сингулярностей Ван Хова скорость W(4) многофотонной генерации электронно-дырочных пар оказывается немонотонной функцией от интенсивности излучения j, включает области чрезвычайно быстрого роста, в которых небольшое изменение j приводит к увеличению W(4) на несколько порядков величины.
Ключевые слова: многофотонные переходы, широкозонные кристаллы, оптический эффект Штарка, перестройка электронного зонного спектра, сингулярности Ван Хова.
Коды OCIS: 190.4180, 270.4180, 190.47.20.
Поступила в редакцию 13.06.2013.
Введение
Исследование процессов оптического пробоя прозрачных твердых тел остается одной из актуальных задач современной оптики [1–12].
При определенных условиях под действием мощного лазерного излучения электронная энергетическая структура кристалла может претерпевать изменения, которые существенным образом влияют на оптические, электрические и магнитные свойства материала [13–19]. В этом случае перестройка электронного энергетического спектра оказывает серьезное влияние на начальный этап процесса оптического пробоя – скорость генерации неравновесных электронно-дырочных пар (ЭДП).
В предпробойной генерации ЭДП ключевую роль играют межзонные многофотонные переходы (ММФП). За счет ММФП может непосредственно возникнуть достаточная для пробоя концентрация неравновесных носителей либо ММФП рождают затравочные электроны для лавинной ионизации [5, 6, 10–12].
24
Эффекты перестройки электронного зонного спектра в присутствии сильной электромагнитной волны наиболее ярко проявляются в условиях двойного резонанса на смежных межзонных переходах. Резонансное взаимодействие света с кристаллом приводит к расщеплению энергетических зон. При определенных условиях на них появляются новые критические точки (сингулярности Ван Хова). Различного рода сингулярности в виде пиков и изломов на дисперсионной зависимости поглощения представляют собой проявления резонансного оптического штарк-эффекта [20–22]. Зависимость вероятности МФМП от интенсивности света становится не монотонной, появляются области значений интенсивности, где скорость генерации ЭДП чрезвычайно быстро изменяется при небольшом изменении интенсивности света. Подобный эффект описан в работах [23, 24], где проводились эксперименты по нелинейному поглощению света в нанокристаллах AgBr.
В работах [20–22, 25–28] была развита теория оптического эффекта Штарка при двой-
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013
ном резонансе на смежных межзонных переходах в кристаллах для случая, когда под действием сильного света идут однофотонные переходы между зонами проводимости. При этом в работах [25–28] использовались усовершенствованные модификации методов S-преобразования гамильтониана электронфотонного взаимодействия, а также резонансное приближение для расчета матричных элементов оператора эволюции системы [29, 30]. В работе [25] были определены общие выражения для вероятностей n-фотонных переходов (при произвольных n) между верхней валентной зоной и нижней зоной проводимости широкозонного полупроводника или диэлектрика в условиях двухфотонного резонанса на смежном переходе между зонами проводимости. Полученные в работе [25] выражения затем использовали в работах [26, 27] для анализа зависимостей скоростей пяти- и четырехфотонных переходов от интенсивности света j в области предпробойных значений j. Было показано, что в случае, если в k-пространстве, в окрестности критической точки (КТ), появившейся в результате перестройки электронного зонного спектра, выполнены условия для возникновения пятифотонно-двухфотонного (5+2) и четырехфотонно-двухфотонного (4+2) резонанса, зависимость скорости генерации ЭДП от j имеет области быстрого роста, в которых небольшое изменение j приводит к увеличению скорости генерации ЭДП на несколько порядков величины. Такой рост скорости генерации ЭДП может вызывать увеличение числа неравновесных носителей до значений, достаточных для запуска процессов разрушения материала.
В работе [28], где использована несколько отличная от работы [25] модификация метода S-преобразования гамильтониана электронфотонной системы, получены общие формулы скоростей генерации ЭДП для двойных межзонных резонансов типа (n + 1).
Рис. 1. Зонная схема двойного четырехфотонно-однофотонного резонанса и расщепления состояний при оптическом штаркэффекте.
В данном исследовании результаты работы [28] используются для подробного анализа случая четырехфотонно-однофотонного резонанса (4+1).
Скорости четырехфотонных переходов
Предполагается, что электронный энергетический спектр кристалла включает помимо прочих зон заполненную валентную зону ν, нижнюю зону проводимости c, а также зону проводимости c1, причем однофотонный резонанс между зонами c и c1 имеет место в той же области зоны Бриллюэна (зБ), что и четырехфотонный резонанс на смежном переходе между зонами ν и c (рис. 1).
Для расчета вероятностей ММФП воспользуемся выражением для скорости n-фотонного перехода из валентной зоны v в зону проводимости c, полученным в работе [28]
∑ ∑ ∑ ∑W(n) cν
=
2π ћ
23
∝
2
glcν(k) • Jm[z2cν(k)]Jn–2m–l[z1cν(k)]Ξp (k) ×
k p=1 l=–3
m=–∝
× δ[d0c(k) – d0ν(k) + Θp(k) – nћω],
(1)
“Оптический журнал”, 80, 11, 2013
25
где
Ξ1,2
=
Θ1,2 2√∆12 +
4λ2
,
∝
∑λ = J2n(z1cc1)Jn(z2cc1)|g1cc1|, n=–∝
Θ1,2 = ∆1 ± √∆12 + 4λ2 ,
z
ij s
=
2(dsi
–
dsj)/(s2ћω),
∆±j k', ik, к = εj(k') – εi(k) ± ћωк,
∆ = ∆– 1 c1k+к, с k, к
.
(2)
В формулах (1) и (2) Jn(z) – функции Бесселя целого порядка, ωκ – собственные частоты фотонной подсистемы, εi(k) – собственные значения энергии электронов (дырок) в i-й зоне. Коэффициенты разложения преобразованного гамильтониана по гармоникам поля dnl и glnm даются формулами (П4) и (П5) работы [25] с учетом того, что в суммирования по электронным состояниям теперь не включаются переходы между зонами c и с1.
В приведенных выражениях учтены процессы переизлучения фотонов, когда поглощаются (n+1) и испускается один фотон, поглощаются (n+2) и испускаются два фотона и т.д.
Вероятности многофотонных переходов будем рассчитывать для случая параболических энергетических зон, в которых две из трех компонент приведенного к главным осям тензора обратной эффективной массы равны. Предполагается, что экстремумы валентной зоны и зон проводимости находятся в центре зБ (в точке Г). Действующее на кристалл излучение считаем линейно поляризованным вдоль оси x. Предполагается, что энергия кванта излучения ћω ≈ 1 эВ, а ширина запрещенной зоны лежит в пределах 3ћω < Eg